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煤气中羰基硫的加氢催化转化研究
作 者: 高成强
导 师: 赵宗彬
学 校: 大连理工大学
专 业: 化学工艺
关键词: 羰基硫脱除 加氢催化转化 硫化钼 反应气氛
分类号: TQ546.5
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
整体煤气化联合发电(IGCC)技术由于高效率、低污染等特点成为当前最有前景的洁净燃煤发电技术之一,其中煤气脱硫净化是关键环节。煤气中含有的无机硫通过金属氧化物可以实现精脱除,而有机硫(主要是COS)脱除相对比较困难。加氢转化法脱除有机硫精度高、操作简单,设备投资低,而且可以直接利用煤气中的H2而无需外加气源,是加氢脱除煤气中COS的有效手段。过渡金属硫化物(如Ni、Co、Mo等)是传统的加氢脱硫催化剂,载体多用γ-Al2O3,但是γ-Al2O3与金属氧化物间作用力强,易形成Al-O-Mo相,使预硫化不完全,从而降低COS催化转化率,以硫化态前驱体制备催化剂可以克服以上缺陷。由于气化煤种的多样性以及气化工艺条件的不同,煤气化产物的组成也会发生相应的变化;目前在催化转化脱除COS时,煤气气氛组成对脱除COS的影响报道较少。为了开发适用于不同煤气组成的有机硫加氢脱除技术,有必要研究煤气组成对于COS加氢转化的影响。本文从三方面展开:(1)利用成本低廉的椰壳基活性炭做载体,可溶性金属盐类为催化剂前驱体,采用等体积浸渍法制备了单组分、双组分过渡金属硫化物催化剂,并应用于煤气中COS的加氢催化转化研究,主要解决COS加氢转化催化剂活性组分的筛选问题。(2)选择具有加氢脱硫活性较高的MoS2作催化剂,考察了不同载体担载的催化剂对煤气中COS加氢转化的影响,掌握催化剂载体性质与加氢转化脱除COS之间的关系。(3)利用暂态响应分析技术研究了MoS2/Al2O3催化体系下煤气气氛组成对羰基硫(COS)加氢催化转化生成硫化氢(H2S)的影响。进一步掌握煤气中COS与H2S相互转化的条件。研究结果表明,MoS2具有较高的加氢转化有机硫的催化活性,掺杂助剂能够促进Mo在活性炭载体表面的分散,并使复合基催化剂生成更多的活性中心;实验所选条件下,活性炭作为载体担载的Mo基催化剂对COS具有很高的转化率,金属氧化物次之,分子筛稍差;煤气中高浓度CO和H2S的存在不利于加氢催化产物中COS浓度的降低,催化剂MoS2易与CO反应生成COS;温度低于250℃,CO与H2S易于在MoS2催化下生成COS;高于250℃,CO和H2S对COS加氢转化的不利影响相对较弱;煤气中的H2易与MoS2反应得到MoS2-x,后者可能是COS加氢催化的主要活性组分。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-10 引言 10-11 1 文献综述 11-30 1.1 IGCC技术介绍和煤气脱硫的必要性 11-12 1.2 煤气脱硫技术 12-13 1.3 H_2S的脱除 13-15 1.3.1 高温煤气脱硫技术及脱硫剂选择原则 13 1.3.2 高温煤气脱硫剂 13-15 1.4 COS的脱除 15-29 1.4.1 水解转化法脱除COS 15-19 1.4.2 加氢转化法脱除COS 19-24 1.4.3 载体效应对加氢脱硫的影响 24-28 1.4.4 煤气气氛组成对催化转化COS的影响 28-29 1.5 论文选题意义 29-30 2 实验部分 30-34 2.1 实验材料及设备仪器 30-31 2.1.1 实验材料 30 2.1.2 实验设备 30-31 2.1.3 分析仪器 31 2.2 样品的制备 31-32 2.3 样品表征 32-33 2.3.1 X射线衍射(XRD) 32 2.3.2 热重分析 32 2.3.3 比表面积、孔分布测定 32-33 2.3.4 气相色谱分析 33 2.4 样品的加氢催化转化活性评价 33-34 2.4.1 COS加氢催化转化实验装置 33-34 3 负载型过渡金属硫化物催化转化COS的研究 34-45 3.1 引言 34 3.2 负载型单组份过渡金属硫化物催化转化COS的研究 34-37 3.2.1 活性炭负载单组份催化剂的制备 34-36 3.2.2 催化剂的表征手段 36-37 3.3 实验结果与讨论 37-40 3.3.1 前躯体(NH_4)_2MoS_4的XRD谱图 37 3.3.2 前躯体(NH_4)_2MoS_4的热失重分析 37-38 3.3.3 活性炭负载单组份催化剂的XRD谱图 38-39 3.3.4 活性炭负载单组份催化剂的活性考察 39-40 3.4 负载型双组份催化剂催化转化COS的研究 40-44 3.4.1 活性炭负载双组分催化剂的制备 40 3.4.2 活性炭负载双组份催化剂的XRD谱图 40-41 3.4.3 活性炭负载双组份催化剂的活性考察 41-44 3.5 本章小结 44-45 4 载体对负载型催化剂催化转化COS活性的影响 45-51 4.1 引言 45 4.2 不同载体负载MoS_2催化剂的制备 45-46 4.3 不同载体负载MoS_2催化剂的表征 46-49 4.3.1 XRD表征 46-47 4.3.2 低温氮吸附-脱附等温线 47-48 4.3.3 比表面积和孔体积 48-49 4.4 不同载体负载MoS_2催化剂的活性考察 49 4.5 本章小结 49-51 5 煤气气氛组成对COS催化转化的影响 51-59 5.1 引言 51 5.2 煤气中CO对COS催化转化的影响 51-54 5.2.1 CO存在对COS催化转化的影响 51-52 5.2.2 CO浓度对COS催化转化的影响 52-54 5.3 煤气中H_2对COS催化转化的影响 54-55 5.4 煤气中H_2S对COS催化转化的影响 55-58 5.4.1 H_2S存在对COS催化转化的影响 55-56 5.4.2 H_2S浓度对COS催化转化的影响 56-57 5.4.3 不同温度下H_2S对COS催化转化的影响 57-58 5.5 本章小结 58-59 结论 59-60 参考文献 60-67 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 67-68 致谢 68-69
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 煤炭气化工业 > 气化工艺 > 煤气净制
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