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LaFeO_3系列钙钛矿型氧化物制备及其电催化性能研究

作　者: 朱彦平
导　师: 韩选利
学　校: 西安建筑科技大学
专　业: 工业催化
关键词: 钙钛矿氧化物 电催化性能 充放电温度 Ni替代 镍氢电池
分类号: TM910.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本文利用溶胶凝胶法制备了具有正交结构的LaNiyFe1-yO3-δ（y=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9）系列氧化物,研究了该系列氧化物作为Ni/MH电池的负极材料的电催化性能。以La（NO3）3·6H2O、Fe（NO3） 3·9H2O、Ni（NO3）2·6H2O为前驱体,通过在乙醇介质中环氧丙烷的开环反应形成了具有正交结构的LaNiyFe1-yO3-δ（y=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9）系列氧化物,并对制备工艺进行了优化,得到较佳的工艺条件是:搅拌速度为200-300r/min,凝胶形成时间控制在1-4min,煅烧温度为700oC。对氧化物的IR、SEM和XRD测试发现,制备得到的产品是具有钙钛矿结构的纳米粉末,并随着Ni替代量的变化,结构也有不同的差异。本文对Ni替代量以及不同充放电温度对LaNiyFe1-yO3-δ（y=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9）系列氧化物的电催化性能的影响做了研究。结果显示,随着Ni替代量的增加,电极的最大放电容量先增大后减小,其中LaNi0.2Fe0.8O3-δ最大放电容量为128 mAh/g,经过30次充放电循环后的最大容量衰减率为14.84%,最大放电容量比未替代的LaFeO3提高了20 mAh/g,衰减率下降了2.29%;充放电温度升高,氧化物电极的最大放电容量也升高,在333K下,LaNi0.2Fe0.8O3-δ最大放电容量和容量衰减率分别为395.5 mAh/g和19.85%,循环稳定性能优于LaFeO3。采用循环伏安、电化学阻抗和Tafel曲线三种方法评价了Ni替代量和充放电温度对LaNiyFe1-yO3-δ（y=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9）系列氧化物的电催化性能影响,电极的峰电压、峰电流、交换电流密度和极化电阻都得到了一定的改善。另外,研究了LaNi0.2Fe0.8O3-δ电极充放电循环前后的电极动力学性能,初步探讨了LaNi0.2Fe0.8O3-δ储氢氧化物的性能衰减机理。通过对氧化物表面元素化学状态以及电解液成分进行分析,讨论了LaNi0.2Fe0.8O3-δ可能的储氢机理。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
1 绪论  9-20
  1.1 引言  9-10
  1.2 溶胶凝胶技术  10-11
    1.2.1 溶胶凝胶技术的原理、性质和优点  10
    1.2.2 溶胶凝胶技术在钙钛矿型氧化物制备中的应用  10-11
  1.3 钙钛矿型氧化物储氢材料的研究现状  11-15
    1.3.1 钙钛矿氧化物的结构与性质  11-13
    1.3.2 钙钛矿氧化物的制备方法  13-14
    1.3.3 钙钛矿型氧化物作为电极材料的研究进展  14-15
    1.3.4 钙钛矿型氧化物在镍氢电池中的应用  15
  1.4 储氢材料的电催化性能  15-18
    1.4.1 储氢材料电催化性能的研究方法  15-17
    1.4.2 储氢材料的电催化的机理  17
    1.4.3 储氢材料的电催化性能研究进展  17-18
  1.5 本论文的立题背景、主要内容  18-20
    1.5.1 立题背景  18-19
    1.5.2 主要内容  19-20
2 实验原理与方法  20-24
  2.1 实验试剂与仪器  20
    2.1.1 实验试剂  20
    2.1.2 实验仪器  20
  2.2 铁酸镧系列氧化物电极的制备工艺  20-22
    2.2.1 储氢材料制备流程图  20-21
    2.2.2 储氢材料制备步骤  21
    2.2.3 MH电极制备  21-22
  2.3 电极电化学性能测试  22
    2.3.1 最大放电容量测试  22
    2.3.2 电极循环稳定性测试  22
  2.4 电极电催化性能测试  22-23
    2.4.1 循环伏安曲线  22
    2.4.2 电化学阻抗谱图  22
    2.4.3 阴极极化曲线  22-23
  2.5 结构形貌检测分析  23-24
    2.5.1 XRD分析  23
    2.5.2 SEM分析  23
    2.5.3 FTIR分析  23
    2.5.4 XPS分析  23-24
3 镍替代对铁酸镧系列氧化物结构以及电极性能的影响  24-40
  3.1 不同镍替代量铁酸镧系列氧化物的制备以及工艺优化  24-27
    3.1.1 制备工艺优化  24-26
    3.1.2 铁酸镧系列氧化物的制备  26-27
  3.2 镍替代对铁酸镧系列氧化物结构影响  27-29
    3.2.1 FTIR分析  27
    3.2.2 XRD分析  27-28
    3.2.3 SEM图  28-29
  3.3 镍替代对铁酸镧系列氧化物电极电化学性能的影响  29-33
    3.3.1 最大放电容量测试  30-31
    3.3.2 电极循环稳定性测试  31-33
  3.4 电极电催化性能测试  33-38
    3.4.1 循环伏安曲线  33-35
    3.4.2 电化学阻抗  35-36
    3.4.3 极化曲线  36-38
  3.5 本章小结  38-40
4 充放电温度对铁酸镧系列氧化物电极性能的影响  40-53
  4.1 概述  40
  4.2 298K、313K、333K、353K下铁酸镧系列氧化物电极电化学性能  40-49
    4.2.1 298K下电极的电化学性能  40
    4.2.2 313K下电极的电化学性能  40-43
    4.2.3 333K下电极的电化学性能  43-45
    4.2.4 353K下电极的电化学性能  45-47
    4.2.5 298K、313K、333K、353K下电极电化学性能比较  47-49
  4.3 电极电催化性能比较  49-52
    4.3.1 循环伏安曲线  49-50
    4.3.2 电化学交流阻抗  50-51
    4.3.3 极化曲线  51-52
  4.4 本章小结  52-53
5 铁酸镧系列氧化物储氢机理探讨  53-56
  5.1 铁酸镧系列氧化物电极动力学性能变化  53-54
  5.2 铁酸镧系列氧化物电极循环过程中的电极以及电解液成分变化  54-55
  5.3 本章小结  55-56
6 结论  56-59
致谢  59-60
参考文献  60-65
附录 硕士研究生学习阶段发表论文  65

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 一般性问题 > 材料
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