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N、B、P掺杂碳纳米管的制备及其催化环己烷氧化性能研究
作 者: 谈俊
导 师: 彭峰
学 校: 华南理工大学
专 业: 工业催化
关键词: n型掺杂 碳纳米管 非金属 环己烷 催化氧化 功函数
分类号: TB383.1
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
由于N、B、P等原子和C原子尺寸相近,有可能插入到石墨结构中去,从而改变碳纳米管的化学、力学和电学性能,因此掺杂的碳纳米管逐渐成为一个新的研究热点。这些非金属掺杂的碳纳米管制备与普通碳纳米管制备过程相似,原料来源广泛,并可有效地改善碳管的电子特性,因此在催化剂载体和直接用于催化反应等方面应用潜力巨大。本文通过CVD法以二甲苯为碳源进行掺杂碳纳米管的制备,成功制备出掺杂N、P和B的碳纳米管。以掺氮碳纳米管为例考察了碳纳米管的制备温度、气氛组成对碳纳米管生长的影响;通过改变前驱物的组成和气氛来调控碳纳米管中的原子的掺入量;研究了非金属原子的掺入量对于碳纳米管的缺陷位和掺杂方式等的影响;并通过结构—性能关系的研究分析了其催化环己烷催化氧化的机理。以苯胺为单一氮源制备的掺氮碳纳米管随着苯胺占前驱物的比值越大,对环己烷的催化氧化活性也就越高;而使用氨气为氮源时,N原子更容易掺杂进入CNT晶格中,环己烷的催化氧化活性显著提高。在CNT中掺杂P元素也可显著提高催化环己烷氧化的比活性,而B元素的掺杂则使得比活性下降。本文的研究表明,非金属n型掺杂有利于提高CNT的环己烷催化氧化活性,而p型掺杂则使活性降低。非金属掺杂碳纳米管在环己烷催化氧化反应中的活性与表面电子的逸出功密切相关。逸出功越小,表面的电子离域性越高,活性也越好。增加n型掺杂量和减少缺陷均有利于降低表面电子逸出功,从而增强了环己烷氧化反应的比活性。本文的结果为开发一步法氧化环己烷制备已二酸开辟了新的催化剂体系和工艺路线。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-10 第一章 绪论 10-25 1.1 引言 10-14 1.1.1 掺氮碳纳米管(N-CNTs)的结构 10-11 1.1.2 掺氮碳纳米管的制备 11-13 1.1.3 掺氮碳纳米管的生长机理 13-14 1.2 掺氮碳纳米管的应用 14-18 1.2.1 掺氮碳纳米管的场发射应用 14-15 1.2.2 掺氮碳纳米管储氢 15 1.2.3 掺氮碳纳米管在生物化学中的应用 15 1.2.4 掺氮碳纳米管在电催化中的应用 15-17 1.2.5 掺氮碳纳米管在非均相催化中应用 17-18 1.3 掺硼碳纳米管(B-CNTs)的制备及其应用 18-20 1.3.1 掺硼碳纳米管的制备 18-19 1.3.2 掺硼碳纳米管的应用 19-20 1.4 掺磷碳纳米管(P-CNTs)的制备及其应用 20-21 1.4.1 掺磷碳纳米管的制备 20 1.4.2 掺磷碳纳米管的应用 20-21 1.5 环己烷的氧化工艺和研究现状 21 1.6 环己烷的催化氧化法中的催化剂 21-24 1.6.1 介孔催化剂 21-22 1.6.2 仿生催化剂 22-23 1.6.3 光催化 23 1.6.4 碳催化剂 23-24 1.7 本课题的研究目的和主要内容 24-25 第二章 实验部分 25-35 2.1 实验试剂和仪器 25-27 2.1.1 实验试剂 25-26 2.1.2 实验仪器 26-27 2.2 掺杂型碳材料的制备 27-28 2.2.1 Fe-Mo/Al_2O_3 的制备 27 2.2.2 掺氮碳纳米管的制备 27 2.2.3 掺硼碳纳米管的制备 27-28 2.2.4 掺磷碳纳米管的制备 28 2.2.5 碳纳米管负载氮化铁 28 2.3 掺杂型碳材料的表征 28-31 2.3.1 元素分析 28-29 2.3.2 原子吸收光谱 29 2.3.3 比表面积表征(BET) 29 2.3.4 拉曼(Raman)光谱表征 29 2.3.5 X 射线光电子能谱(XPS) 29 2.3.6 X 射线衍射分析(XRD) 29 2.3.7 扫描电子显微镜(SEM) 29-30 2.3.8 透射电子显微镜(TEM) 30 2.3.9 四探针法测量导电率 30 2.3.10 功函数的测定 30-31 2.4 环己烷催化氧化的反应过程以及产物分析 31-35 2.4.1 环己烷催化氧化的反应过程 31 2.4.2 产物的定性和定量分析 31-35 第三章 N、P、B 掺杂碳纳米管的制备及表征 35-55 3.1 掺氮碳纳米管的制备及表征 35-49 3.1.1 以苯胺为氮源制备N-CNT 35-42 3.1.2 以NH_3、苯胺共为氮源制备N-CNT 42-49 3.2 掺硼碳纳米管(B-CNT)的制备与表征 49-51 3.3 掺磷碳纳米管(P-CNT)的制备及表征 51-54 3.4 本章小结 54-55 第四章 掺杂碳纳米管的环己烷催化氧化性能 55-74 4.1 N-CNT 的环己烷催化氧化性能 55-60 4.1.1 以苯胺为氮源制备的N-CNT 对环己烷的催化氧化 55-57 4.1.2 以苯胺和氨气为氮源制备的N-CNT 对环己烷的催化氧化 57-58 4.1.3 氨气流量对N-CNT 催化性能的影响 58-60 4.2 掺磷碳纳米管对环己烷的催化氧化 60-61 4.3 N-CNT 催化环己烷氧化的结构—活性研究 61-71 4.3.1 残留催化剂的影响 61-62 4.3.2 氮化铁的影响 62-65 4.3.3 氮含量与催化氧化环己烷性能的关系 65-67 4.3.4 缺陷度与催化氧化环己烷性能的关系 67 4.3.5 掺氮碳纳米管的导电率与催化氧化环己烷性能的关系 67-69 4.3.6 N-CNT 逸出功与催化环己烷氧化性能的关系 69-70 4.3.7 掺杂原子类型的影响 70-71 4.4 掺氮碳纳米管催化环己烷氧化的机理分析 71-73 4.5 掺氮碳纳米管稳定性研究 73 4.6 本章小结 73-74 结论 74-75 参考文献 75-91 攻读硕士学位期间取得的研究成果 91-93 致谢 93-94 附件 94
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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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