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ARH_4储氢材料和BeO相变的计算机模拟

作　者: 段刚
导　师: 肖海燕
学　校: 电子科技大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 储氢材料 从头算分子动力学 相变 ARH4 BeO
分类号: O469
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


氢能是一种清洁的未来能源,而氢能应用的关键是氢的储存。最近几年来,一些新型的储氢材料不断出现。固体储氢材料ARH4（A=Li, Na, K; R=B, Al, Ga）型碱金属复合氢化物,由于具有较高的储氢容量和较好的可逆性,已经在理论和实验方面得到了广泛的研究。但是,目前关于ARH4材料的储氢性能和相变行为的研究,在理论和实验上都存在一定的分歧,因此有必要对ARH4材料的几何结构、电子性能和高压诱导相变进行进一步的研究。另一方面,在常温常压下BeO是仅有的以六方纤锌矿结构存在的碱土氧化物,它具有很好的机械性能和热性质。因此,对于BeO的结构相变研究将有利于实际的应用。近年来,随着计算机与计算技术的迅速发展,基于密度泛函理论的从头算方法和从头算分子动力学方法也逐渐发展起来。本文主要采用这两种方法,研究了ARH4型碱金属复合氢化物和BeO的几何和电子结构特征以及高压诱导相变。本文主要研究内容如下:1)采用从头算方法研究了ABH4（A=Li, Na, K）储氢材料的几何结构和电子性能及部分相变特征。预测结果表明,α-LiBH4在高压下并没有相变为六方晶系结构,而是大约在3 GPa,相变成了四方晶系结构的β-LiBH4(空间群为P421c)。态密度分析发现,ABH4（A=Li, Na, K）系列的化合物都表现出绝缘体的特征,其禁带宽度分别为6.87,6.74和6.47 eV。2)采用从头算方法研究了AAlH4（A=Li, Na, K）储氢材料的几何结构和电子性能及部分相变特征。通过焓的计算发现,大约在6 GPa,NaAlH4发生了α→β的结构相变,这种结果验证了实验中所观察到的体积收缩现象。态密度分析发现,这些化合物都表现出非金属的特征,且禁带宽度分别为4.8,4.7和5.15 eV。3)采用从头算方法研究了AGaH4（A=Li, Na, K）储氢材料的几何结构电子性能特征,比较了ARH4（A=Li, Na, K; R=B, Al, Ga）中的R-H距离。结果表明B-H距离最短,键最强,而KAlH4中的Al-H距离最大,因而键最弱。这一结果解释了为什么硼氢化物的分解反应温度很高,而KAlH4在不需要任何催化剂的帮助下,就可以较快地进行可逆分解反应。态密度分析发现,这些化合物都表现出非金属的特征,且禁带宽度分别为4.87,4.85和5 eV。4)采用从头算分子动力学方法研究了BeO的高压诱导相变。焓预测结果表明,WZ→RS和ZB→RS的结构相变分别发生在大约70 GPa和64 GPa。从头算分子动力学模拟表明,WZ→RS的结构相变发生在360 GPa,且没有经过ZB相。而ZB→RS的相变发生在160 GPa。相变压强有如此大的差距可能是由于在WZ→RS相变中能垒较高所致。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 绪论  11-16
  1.1 研究现状  11-14
  1.2 本文主要研究工作  14-16
    1.2.1 本文的选题思路和研究意义  14-15
    1.2.2 本文主要研究内容  15-16
第二章 研究方法和理论基础  16-25
  2.1 引言  16
  2.2 密度泛函理论  16-19
    2.2.1 绝热近似  16-17
    2.2.2 Hartree-Fock 近似  17
    2.2.3 Hohenberg-Kohn 定理  17
    2.2.4 Kohn-Sham 方程  17-18
    2.2.5 局域密度近似  18-19
    2.2.6 广义梯度近似  19
  2.3 布洛赫定理  19-20
  2.4 赝势法  20-21
  2.5 平面波基组  21-22
  2.6 VASP 软件  22-23
  2.7 从头算分子动力学方法  23-24
  2.8 SIESTA 软件  24-25
第三章 ABH_4(A=Li, Na, K)储氢材料的研究  25-33
  3.1 引言  25-27
  3.2 计算方法  27
  3.3 结果和讨论  27-32
    3.3.1 晶体结构和参数  27-29
    3.3.2 态密度分析  29-31
    3.3.3 结构相变研究  31-32
  3.4 本章小结  32-33
第四章 AAlH_4(A=Li, Na, K)储氢材料的研究  33-43
  4.1 引言  33-34
  4.2 计算方法  34
  4.3 结果和讨论  34-41
    4.3.1 晶体结构和参数  34-37
    4.3.2 态密度分析  37-41
    4.3.3 结构相变研究  41
  4.4 本章小结  41-43
第五章 AGaH_4(A=Li, Na, K)储氢材料的研究  43-49
  5.1 引言  43
  5.2 计算方法  43-44
  5.3 结果和讨论  44-48
    5.3.1 晶体结构和参数  44-45
    5.3.2 键长分析  45-46
    5.3.3 态密度分析  46-48
  5.4 本章小结  48-49
第六章 BeO 高压相变研究  49-58
  6.1 引言  49-50
  6.2 计算方法  50
  6.3 结果和讨论  50-56
    6.3.1 结构和能量  50-51
    6.3.2 BeO 从纤锌矿结构到岩盐结构的高压相变研究  51-54
    6.3.3 BeO 从闪锌矿结构到岩盐结构的高压相变研究  54-56
  6.4 本章小结  56-58
第七章 总结  58-60
致谢  60-61
参考文献  61-66
攻硕期间取得的研究成果  66-67

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 凝聚态物理学
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