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介质阻挡放电结合催化降解气态苯的研究

作 者: 王文瑞
导 师: 李锻
学 校: 大连理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 介质阻挡放电 双极性脉冲高压 等离子体催化 苯降解 降解机理
分类号: O621.2
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


目前,低温等离子体技术是一种最有前途的新型末端治理技术,尤其是在处理低浓度的挥发性有机物(简称VOCs)方面。它具有使用范围广、效率高、能耗低、结构简单等优点。本论文以VOCs代表物质——苯作为目标污染物,利用线筒式介质阻挡放电反应器,采用双极性高压脉冲电源供电,探讨单一催化剂以及两种催化剂共同使用对苯降解的影响。主要考察了反应器结构(放电长度和放电间隙)、气体参数(初始浓度和气体流量)、催化剂制备条件(负载量、载体直径、焙烧温度和焙烧时间)等影响因素,同时考察了两种金属催化剂(Mn和Cu)共同使用对苯降解特性影响,最后对等离子体结合催化降解苯的机理进行了研究,主要研究结果如下:1.反应器结构对放电状态有很重要的影响,调整放电长度和放电间隙可以改变放电区域注入的能量密度。放电长度增大时反应器内的注入能量增加,产生较多的高能电子和活性粒子;放电间隙减小反而有利于增大场强,放电强度增大,提高能量密度。2.能量密度相同时,气体初始浓度增大对苯降解率的增大具有反作用,而气体流量的减小能提高苯的降解率,却抑制了能量效率的增长。3.在系统中加入Mn/γ-Al2O3催化剂,不仅可以增大苯的降解率和碳氧化物选择性,还可以提高能量效率。在本研究系统中,催化剂的最佳制备条件为:载体直径3mm、焙烧温度550℃、焙烧时间4 h、Mn催化剂的最佳负载量12%,此时催化剂具有较好的作用效果,苯的降解率可达90.4%。4.两种金属催化剂(12% Mn/γ-Al2O3和5% Cu/γ-Al2O3)共同存在条件下,催化剂串联方式时效果最为显著,最高可达84.1%,且气流通过催化剂顺序为先通过Mn/γ-Al2O3催化剂后通过Cu/γ-Al2O3催化剂。增大Cu的负载量,苯的降解特性均有所增大,Cu催化剂的最佳负载量为12%,此时苯的降解率为92.7%,碳氧化物选择性为97.4%。5.探讨等离子体放电结合催化降解苯机理时发现,两种催化剂对苯的脱除作用效果不同,Mn催化剂主要是利用03分解将苯分子直接降解,而Cu催化剂则是对中间产物及CO进一步氧化成CO2作用显著。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
1 绪论  10-25
  1.1 挥发性有机化合物(VOCs)概述  10-16
    1.1.1 定义与特点  10
    1.1.2 来源与危害  10-12
    1.1.3 相关控制标准  12
    1.1.4 控制技术  12-16
  1.2 低温等离子体技术(NTP)  16-22
    1.2.1 等离子体概述  16
    1.2.2 低温等离子体化学反应原理  16-17
    1.2.3 低温等离子体处VOCs的研究现状  17-22
  1.3 等离子体-催化技术  22-24
  1.4 本文的研究内容  24-25
2 实验系统的建立及测试方法  25-35
  2.1 实验药品及简介  25-27
    2.1.1 目标污染物简介  25-26
    2.1.2 实验药品  26
    2.1.3 主要实验仪器  26-27
  2.2 实验系统流程及实验装置  27-30
    2.2.1 实验系统流程  27-28
    2.2.2 配气系统  28
    2.2.3 极性脉冲高压供电系统  28-29
    2.2.4 等离子体反应器  29-30
  2.3 测试方法  30-35
    2.3.1 放电功率的测定  30-31
    2.3.2 苯浓度分析  31-32
    2.3.3 苯降解效果评价参数的计算  32-33
    2.3.4 碳氧化物选择性的测定  33
    2.3.5 O_3浓度的测定  33-35
3 介质阻挡放电降解苯的研究  35-41
  3.1 引言  35
  3.2 反应器结构的研究  35-37
    3.2.1 反应器放电长度的影响  35-36
    3.2.2 反应器放电间隙的影响  36-37
  3.3 气体参数对苯降解的影响  37-39
    3.3.1 苯的初始浓度对其降解的影响  37-38
    3.3.2 气体流量对苯降解的影响  38-39
  3.4 脉冲成形电容对放电功率的影响  39-40
  3.5 本章小结  40-41
4 介质阻挡放电结合催化剂降解苯的研究  41-57
  4.1 引言  41
  4.2 实验部分  41-42
    4.2.1 催化剂的选择和制备  41-42
    4.2.2 实验流程  42
    4.2.3 实验仪器  42
  4.3 放电结合单一催化剂降解苯的研究  42-47
    4.3.1 催化剂负载量对苯降解的影响  42-43
    4.3.2 催化剂载体直径对苯降解的影响  43-45
    4.3.3 催化剂焙烧温度对苯降解的影响  45-46
    4.3.4 催化剂焙烧时间对苯降解的影响  46-47
    4.3.5 催化剂的加入对能量效率的影响  47
  4.4 放电结合两种催化剂降解苯的研究  47-55
    4.4.1 Fe与Cu催化剂对苯降解的影响  48
    4.4.2 复合催化剂对苯降解的影响  48-50
    4.4.3 复合催化剂浸渍顺序对苯降解的影响  50-51
    4.4.4 Mn与Cu催化剂放置方式对苯降解的影响  51-52
    4.4.5 Mn与Cu催化剂串联顺序对苯降解的影响  52-53
    4.4.6 Mn与Cu催化剂质量比对苯降解的影响  53-54
    4.4.7 Cu催化剂负载量对苯降解的影响  54-55
  4.5 本章小结  55-57
5 介质阻挡放电结合催化剂降解苯机理的探讨  57-65
  5.1 引言  57
  5.2 X射线荧光光谱分析  57-58
  5.3 催化剂表面傅里叶红外分析  58-59
  5.4 尾气中碳氧化物选择性的研究  59-60
  5.5 尾气中臭氧的研究  60-61
  5.6 催化机理的探讨  61-63
  5.7 本章小结  63-65
6 总结与建议  65-67
  6.1 全文总结  65
  6.2 建议  65-67
参考文献  67-74
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  74-75
致谢  75-76

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化合物性质
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