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钙钛矿锰氧化物Pr_(1-x)Ca_xMnO_3结构及磁电性能研究

作　者: 郭宏瑞
导　师: 严辉
学　校: 北京工业大学
专　业: 材料科学与工程
关键词: 磁控溅射 PCMO薄膜电荷有序磁致电阻
分类号: O611.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

钙钛矿锰氧化物Pr1-xCaxMnO3(PCMO)具有天然的立方钙钛矿晶体结构,但通常都畸变成正交或菱形结构。碱土金属(如Sr、Ca)掺杂的钙钛矿锰氧化物属于典型的强关联电子体系。其中,由于电荷,自旋,轨道自由度之间强烈的耦合作用,表现出庞磁电阻(CMR)效应、金属一绝缘体相变、电磁相分离等丰富的物理现象。在Pr1-xCaxMnO3体系中,随着Ca含量的增加,逐渐表现出独特的铁磁转变、反铁磁转变及电荷有序等现象。尽管已经开展了很多的工作,但是仍存在很多问题没有解决。因此,本论文详细研究了钙钛矿锰氧化物Pr1-xCaxMnO3(0.3<x<0.5)系列多晶样品的磁性和电输运性质,探讨了电荷有序这一磁电子学领域热门的现象。主要工作包含以下几个部分：1.利用传统的固相烧结反应法合成了Pr1-xCaxMnO3(0.3<x<0.5)系列多晶样品。经过多次高温烧结得到的样品均呈现良好的单相性。采用磁控溅射法,在Si衬底上摸索制备了Pr1-xCaxMnO3(PCMO)薄膜,通过XRD测试对样品进行了表征；研究了溅射工艺参数对薄膜结构和沉积速率的影响,结果表明溅射气压以及沉积温度对Pr1-xCaxMnO3薄膜的影响较大；对样品电学性能测试结果表明：PCMO薄膜在整个温度区间内显示典型的半导体绝缘特性,且电荷有序转变温度(Tco)随膜厚增加不断减小,界面处应力随膜厚增加而松弛,是导致电荷有序(CO)态失稳的直接原因。2.本文采用射频磁控溅射法分别在STO和LSAT衬底上制备Pr1-xCaxMnO3(0.3<x<0.5)薄膜,通过XRD、物理性能测试系统(PPMS)等测试手段对沉积薄膜的结构和性能进行了表征。(1)对不同取向的(100)、(110)LSAT衬底上沉积的薄膜研究表明：样品均呈现良好的取向性生长；电学性能研究发现,由于25nm的薄膜厚度过薄,导致界面处应力较大,电荷有序态稳定存在。(2)沉积在(100)取向STO衬底上不同厚度的PCMO薄膜,薄膜结晶性随膜厚增加不断提高,且均具有良好的(100)取向性；电学性能研究表明：随膜厚不断增加,界面处的应力松弛导致了PCMO薄膜CO态失稳,由绝缘体性质逐渐变成了低温的铁磁金属态；相应的M-T及M-H曲线研究发现,PCMO在低温可能存在自旋玻璃团簇行为。(3)高温导电模式显示制备的PCMO薄膜对于1nR/T-1/T进行拟合时表现出良好的线性关系,这表明高温区体系电阻率以小极化子近邻跳跃的方式导电。3.对Pr0.5Ca0.5Mn1-xRuxO3样品的掺杂效应研究得到,绝缘体—金属相变(I-M)及顺磁—铁磁相变(PM-FM)温区发生偏离,证明了Mn与Ru离子之间相互作用的存在,同时I-M相变温度TIM随磁场的增强推向高温区,说明绝缘体一金属相变起因于磁序的变化。CMR效应主要发生在铁磁相变温区附近,且呈单峰特性,当x=0.005时样品最大磁电阻比率可达2210%,证明了Ru元素的Mn位替代成为提高CMR效应的有效途径。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第1章绪论  10-20
  1.1 引言  10
  1.2 钙钛矿锰氧化物的晶体结构  10-11
  1.3 锰氧化物的电子结构及电输运特性  11-13
  1.4 锰氧化物的电荷有序现象  13-16
  1.5 磁致电阻效应研究进展  16-17
  1.6 研究思路与研究内容  17-20
第2章样品的制备与结构表征  20-26
  2.1 引言  20
  2.2 块体制备方法  20-21
  2.3 薄膜制备方法  21-23
    2.3.1 磁控溅射法镀膜  21-22
    2.3.2 溅射机理及过程  22-23
  2.4 实验用磁控溅射设备  23
  2.5 样品的测试与分析方法  23-25
    2.5.1 薄膜厚度测量  23-24
    2.5.2 样品结构分析  24
    2.5.3 样品的磁学性能测量  24
    2.5.4 样品的电学性能测量  24-25
    2.5.5 拉曼光谱分析  25
  2.6 本章小结  25-26
第3章 Pr_(1-x)Ca_xMnO_3薄膜制备工艺研究  26-42
  3.1 引言  26
  3.2 Pr_(1-x)Ca_xMnO_3靶材的制备  26-28
  3.3 Pr_(1-x)Ca_xMnO_3薄膜的制备  28-29
  3.4 工艺参数对Pr_(1-x)Ca_xMnO_3薄膜结构和沉积速率的影响  29-36
    3.4.1 溅射气压对PCMO薄膜结构及沉积速率的影响  29-32
    3.4.2 衬底温度对PCMO薄膜结构及沉积速率的影响  32-34
    3.4.3 溅射功率对PCMO薄膜结构及沉积速率的影响  34-36
  3.5 Ca掺杂及膜厚对Pr_(1-x)Ca_xMnO_3薄膜的影响  36-40
    3.5.1 Ca掺杂对PCMO薄膜结构的影响  36-37
    3.5.2 膜厚对PCMO薄膜结构及性能的影响  37-40
  3.6 本章小结  40-42
第4章 Pr_(1-x)Ca_xMnO_3薄膜的结构及磁、电学性能研究  42-56
  4.1 引言  42
  4.2 不同取向对Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜磁、电学性能影响  42-46
    4.2.1 不同取向Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜的制备  43-44
    4.2.2 不同取向Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜电学性能分析  44-46
  4.3 膜厚对Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜磁、电学性能影响  46-52
    4.3.1 不同膜厚Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜样品的制备  47-48
    4.3.2 不同膜厚Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜电学性能分析  48-50
    4.3.3 不同膜厚Pr_(0.6)Ca_(0.4)MnO_3薄膜磁学性能研究  50-52
  4.4 Pr_(0.6)Ca_(0.4)Mn_O3薄膜导电机制研究  52-53
  4.5 本章小结  53-56
第5章 Pr_(1-x)Ca_xMn_(1-x)Ru_xO_3块体材料性能研究  56-66
  5.1 引言  56
  5.2 Pr_(0.5)Ca_(0.5)Mn_(1-x)Ru_xO_3块体的制备  56-61
    5.2.1 结构分析  56-59
    5.2.2 拉曼分析  59-61
  5.3 Pr_(0.5)Ca_(0.5)Mn_(1-x)Ru_xO_3块体电学性能研究  61-63
    5.3.1 电学性能分析  61-62
    5.3.2 CMR效应  62-63
  5.4 Pr_(0.5)Ca_(0.5)Mn_(1-x)Ru_xO_3块体磁学性能研究  63-65
  5.5 本章小结  65-66
结论  66-68
参考文献  68-74
攻读硕士学位期间所发表的学术论文  74-76
致谢  76

钙钛矿锰氧化物Pr_(1-x)Ca_xMnO_3结构及磁电性能研究

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