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气体水合物生成特性基础研究

作　者: 郭长松
导　师: 宋永臣
学　校: 大连理工大学
专　业: 能源与环境工程
关键词: 甲烷水合物诱导时间水合物饱和度记忆效应封存二氧化碳
分类号: P744.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

当今世界能源短缺、环境恶化。人类共同面临的任务是寻找一种清洁高效的能源。被誉为21世纪新能源的天然气水合物具有分布广、储量大以及能量密度高和燃烧清洁等优点,研究天然气水合物的物性及开采技术具有重要的现实意义。本文针对目前水合物生成动力学研究不足的现状,搭建了实验室模拟多孔介质中水合物生成实验平台,在玻璃砂模拟的多孔介质中进行了Ⅰ型、Ⅱ型结构水合物的一次和二次生成实验,着重研究了水合物形成过程中诱导时间和饱和度的影响因素和变化规律,为相关的动力学研究提供可参考的实验数据和理论支持。实验结果显示Ⅰ型结构甲烷与二氧化碳水合物和Ⅱ型结构丙烷水合物在形成过程中都存在诱导期,并且甲烷与二氧化碳水合物的诱导时间和整个形成时间都随着玻璃砂粒径的减小而缩短。利用MRI进行的对比实验也表明了水合物的诱导时间随着生成压力、温度以及玻璃砂粒径的不同呈现规律性的变化。研究了多孔介质中水合物饱和度的确定与控制方法,可以通过调整气体体积和初始压力控制水合物生成饱和度。实验中还发现随着玻璃砂粒径的减小更容易形成高饱和度的水合物。在水合物生成实验的基础上进行了多孔介质中水合物二次生成实验。同一客体水合物二次(或多次)生成实验结果表明：Ⅰ型结构甲烷与二氧化碳水合物利用自身化解水进行二次(或多次)水合物生成过程中存在明显的记忆效应。在小粒径的BZ01、BZ02玻璃砂中,甲烷水合物二次生成的诱导时间随着玻璃砂粒径的减小而缩短,而在较大粒径的BZ04、BZ06玻璃砂中二次生成甲烷水合物没有观察到诱导期。在BZ01、BZ02BZ04和BZ06玻璃砂中甲烷水合物的二次生成时间随着粒径的减小而缩短；不同客体水合物间二次生成实验结果表明：不仅Ⅰ型结构甲烷水合物与二氧化碳水合物之间在二次生成过程中彼此间存在着明显的记忆效应,而且Ⅰ型结构甲烷、二氧化碳水合物与Ⅱ型结构丙烷水合物间,在二次生成过程中彼此同样存在明显的记忆效应。以水合物二次生成特性理论为依据,从动力学和化学热力学角度探讨了水合物法封存二氧化碳方案的可行性。本文不同结构水合物间二次生成过程记忆性研究与最新提出的“笼子吸附假说”相吻合,研究成果对于未来气体的水合物法储运、混合气体的水合物法分离以及二氧化碳分子置换法开采天然气水合物等相关研究将具有较好的参考价值。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 绪论  9-21
  1.1 水合物介绍  10-14
    1.1.1 水合物的结构  10-11
    1.1.2 水合物的形成与分布  11-12
    1.1.3 水合物的国内外研究概况  12-14
  1.2 水合物的生成机理  14-18
    1.2.1 水合物生成的热力学分析  14-16
    1.2.2 水合物生成的动力学研究  16-18
  1.3 水合物开采方法介绍  18-20
  1.4 本文研究的技术路线  20-21
2 多孔介质中水合物一次生成研究  21-40
  2.1 多孔介质中水合物一次生成实验  21-32
    2.1.1 实验装置、材料及步骤  21-24
    2.1.2 Ⅰ型、Ⅱ型水合物生成特性  24-32
  2.2 水合物生成实验饱和度的确定  32-36
    2.2.1 水合物饱和度的计算  32-34
    2.2.2 水合物饱和度的控制  34-36
  2.3 水合物形成的MRI可视化研究  36-39
    2.3.1 诱导过程  36-38
    2.3.2 形成过程  38-39
  2.4 本章小结  39-40
    2.4.1 实验误差分析  39
    2.4.2 本章结论  39-40
3 气体水合物多孔介质中二次生成研究  40-68
  3.1 二次生成特性的研究意义  40-42
  3.2 二次生成实验研究  42-45
    3.2.1 实验系统设计  42
    3.2.2 实验材料与实验步骤  42-45
  3.3 实验结果分析  45-66
    3.3.1 Ⅰ型结构水合物二次生成特性  45-62
      3.3.1.1 甲烷、二氧化碳水合物二次生成  45-57
      3.3.1.2 甲烷与二氧化碳水合物间的二次生成  57-62
    3.3.2 Ⅰ型、Ⅱ型结构水合物间二次生成特性  62-66
      3.3.2.1 丙烷水合物分解水对甲烷的记忆性  62-64
      3.3.2.2 丙烷水合物分解水对二氧化碳的记忆性  64-66
  3.4 本章小结  66-68
    3.4.1 实验误差分析  66
    3.4.2 本章结论  66-68
4 气体水合物生成技术的应用研究  68-74
  4.1 研究背景  68
  4.2 研究的可行性分析  68-73
    4.2.1 热力学分析  69-70
    4.2.2 动力学分析  70-73
  4.3 本章结论  73-74
5 结论与建议  74-76
  5.1 结论  74-75
  5.2 建议  75-76
参考文献  76-80
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  80-81
致谢  81-82

气体水合物生成特性基础研究

内容摘要

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