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加氢催化剂模型物预硫化动力学研究

作　者: 孙征
导　师: 董群
学　校: 大庆石油学院
专　业: 化学工艺
关键词: 预硫化 动力学 NiO 未反应缩核模型 等效粒子模型
分类号: TE624.93
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 56次
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内容摘要


将H2S、N2、H2等气体按照一定的比例配制成硫化剂,自制Mo、W、Ni和Co的单一和复合金属氧化物作为加氢催化剂模型物,采用脉冲-微反固定床穿透法,研究了加氢催化剂及其模型物在不同反应温度、不同入口硫化氢浓度下的预硫化反应动力学问题。用汞量法分析进、出口H2S浓度;对催化剂颗粒采用未反应收缩核模型和等效粒子模型;给出了模型的各参数估值,并对模型进行讨论。本征动力学研究结果表明,在实验条件范围内,温度越高、入口硫化氢浓度越大,催化剂的转化率越大;采用未反应收缩核模型描述颗粒的本征动力学是可行的,模型的适用性良好,模型预测值与实验值接近;在一定的温度范围内,反应初期为化学反应控制,中后期转为粒子扩散控制,过程在不同的控制区对H2S均为一级反应,反应活化能在10kJ/mol左右,反应速率常数的数量级10-7-10-5;粒子扩散活化能均大于相应的反应活化能,有效扩散系数De的数量级为10-12-10-9。宏观动力学研究表明,加氢裂化精制催化剂颗粒的宏观动力学行为可用等效粒子模型描述,模型适用性良好;反应过程存在控制段的转移,反应初期为化学反应和孔扩散控制,中后期转为粒子扩散和孔扩散控制,过程在不同的控制区对H2S均为一级反应,反应活化能为10.5kJ/mol,扩散活化能为34.9kJ/mol,颗粒扩散活化能大于反应活化能。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-6
创新点摘要  6-9
前言  9-10
第一章 绪论  10-18
  1.1 加氢催化剂模型物预硫化动力学研究的意义  10
  1.2 加氢催化剂模型物预硫化动力学特点  10-11
  1.3 非催化气固反应理论简介  11-17
    1.3.1 表面反应模型和体积模型  11-15
    1.3.2 结构模型  15-17
  1.4 目前国内外研究现状  17
    1.4.1 国内加氢催化剂预硫化动力学研究现状  17
    1.4.2 国外加氢催化剂预硫化动力学研究现状  17
  1.5 本文研究内容  17-18
第二章 实验部分  18-22
  2.1 实验原料  18
    2.1.1 硫化剂混合气的配制  18
    2.1.2 催化剂模型物的制备  18
    2.1.3 加氢裂化精制催化剂  18
  2.2 实验装置及方法  18-21
    2.2.1 实验装置  18-19
    2.2.2 实验方法  19-21
  2.3 分析方法  21
    2.3.1 混合气中硫化氢浓度分析方法  21
    2.3.2 催化剂颗粒密度  21
  2.4 数据处理  21-22
    2.4.1 催化剂转化率的计算  21
    2.4.2 模型中的数据处理  21-22
第三章 实验结果与讨论  22-27
  3.1 本征动力学  22-23
    3.1.1 温度对NiO 转化率的影响  22-23
    3.1.2 入口H_2S 浓度对NiO 转化率的影响  23
  3.2 宏观动力学  23-26
    3.2.1 温度对加氢精制催化剂转化率的影响  23-24
    3.2.2 浓度对加氢精制催化剂转化率的影响  24-25
    3.2.3 颗粒粒径对加氢精制催化剂转化率的影响  25-26
  3.3 不同加氢催化剂转化率的比较  26-27
第四章 本征动力学模型  27-37
  4.1 未反应收缩核模型的建立  27-31
  4.2 参数估值  31-34
    4.2.1 化学反应控制区  31-33
    4.2.2 产物层扩散控制区  33-34
  4.3 模型计算值与实验值的比较  34-35
  4.4 模型讨论  35-37
    4.4.1 不同加氢催化剂模型物动力学参数的比较  35-36
    4.4.2 本征反应中的孔扩散与固体扩散  36
    4.4.3 化学反应活化能与粒子扩散活化能的比较  36-37
第五章 宏观动力学模型  37-44
  5.1 模型的选用  37-38
  5.2 参数估值  38-42
    5.2.1 表面反应控制区  38-39
    5.2.2 产物层扩散控制区  39-41
    5.2.3 不同浓度下动力学参数值  41
    5.2.4 不同颗粒粒径下的动力学参数  41
    5.2.5 颗粒粒度的影响  41-42
  5.3 模型讨论  42-44
    5.3.1 等效粒子模型的适用性  42
    5.3.2 温度对有效扩散系数De 的影响  42-43
    5.3.3 宏观反应中的孔扩散和粒子扩散  43
    5.3.4 反应活化能与颗粒扩散活化能的比较  43-44
结论  44-45
符号说明  45-46
参考文献  46-49
发表文章目录  49-50
致谢  50-52
详细摘要  52-58

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 催化剂 > 催化加氢催化剂
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