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Si基表面吸附BTO初期粒子的理论研究

作　者: 王婷霞
导　师: 杨春
学　校: 四川师范大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 钛酸钡铁电薄膜反应机理活化能吸附硅从头计算动力学
分类号: O469
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

在激光分子束外延(LMBE)生长BaTiO3(BTO)薄膜过程中,初期多粒子碰撞反应是薄膜形成的关键过程。本文利用密度泛函理论中的广义梯度近似(DFT/GGA),在PW91/DNP水平上分别对BTO原胞的形成机理,以及BTO薄膜形成初期的粒子(以BaO、TiO2和BTO分子为主)在Si基表面的吸附生长过程作了理论研究。所有计算均采用Materials Studio 4.0中的DMol3和CASTEP两个软件包来完成。BTO薄膜生长初期存在一个Ba、O、Ti粒子共存的高真空沉积气氛,计算这些粒子碰撞反应机理及其中间体的形成机理后,获得了相应中间体的几何结构、过渡态及反应活化能,并运用前线轨道理论分析了BTO分子形成的机理。研究表明在BTO薄膜生长初期会以TiO2分子为中心,结合BaO分子成核生长,并经由类似于BTO单原胞中的钛酸钡分子结构形成大量的具有钙钛矿结构雏形的BTO原胞。对BTO初期粒子(以BaO和TiO2分子为例)在Si基表面吸附生长的研究采用从头计算分子动力学方法。模拟计算得到吸附过程的运动轨迹及每个时刻的能量,并找出每个阶段的吸附能。通过吸附能大小的比较,发现TiO2优先于BaO分子在驰豫的Si基表面发生吸附,说明生长将以TiO2为中心。另外,利用Mulliken电荷布局和前线轨道理论分别对BaO分子和TiO2分子在Si基表面的吸附过程作了具体的成键分析,发现BaO分子的吸附过程中,O原子与基底表面的Si原子结合后,Ba—O键发生断裂;而TiO2分子的吸附过程中,Si原子先与其中一个O原子结合,再与Ti原子结合,形成以Ti为中心的稳定四面体结构。这些分析结果都与动力学过程相一致。最后,对于BTO分子在Si基表面的吸附情况,我们结合前面研究的BTO原胞形成机理,并对比分析BaO和TiO2分子吸附过程,得出这样的猜测:基底表面Si原子先与BTO分子中的两个O原子吸附,再与Ti原子发生结合,而BTO分子中剩下的一个O原子将在孤电子对的作用下靠近Ba原子,形成类似于金刚体的稳定结构。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-11
第一章前言  11-13
  1.1 研究背景及意义  11-12
  1.2 计算物理的意义  12
  1.3 本文的主要工作及创新  12-13
第二章基本原理和方法  13-34
  2.1 第一性原理的概述  13-18
    2.1.1 量子力学基础  13-14
    2.1.2 第一性原理  14-18
  2.2 密度泛函理论概述  18-22
    2.2.1 Hohenberg-Kohn 定理  18-20
    2.2.2 Kohn-Sham 方程  20-21
    2.2.3 交换关联能泛函的求解方法  21-22
    2.2.4 密度泛函理论的应用  22
  2.3 薄膜生长过程的模拟方法  22-28
    2.3.1 分子动力学方法  22-23
    2.3.2 动力学蒙特卡洛方法(Kinetic Monte Carlo, KMC)  23-24
    2.3.3 从头计算分子动力学方法  24-27
    2.3.4 几种方法的特点与对比  27-28
  2.4 自洽运算和结构优化  28-30
    2.4.1 自洽运算  28-29
    2.4.2 结构优化  29-30
  2.5 相关的物理量介绍  30-31
    2.5.1 能带  30
    2.5.2 态密度  30-31
    2.5.3 Mulliken 布局  31
  2.6 Material Studio 4.0 计算软件的特点  31-34
    2.6.1 DMol~软件包的功能特点  31-32
    2.6.2 CASTEP 软件包的功能特点  32-34
第三章 BTO 原胞的形成机理  34-43
  3.1 引言  34-35
  3.2 计算方法  35-36
  3.3 计算模型与结果讨论  36-39
    3.3.1 Ba，O 粒子的反应  36-38
    3.3.2 Ti，O 反应的计算  38-39
  3.4 Ba，Ti，O 共存气氛中的反应  39-42
    3.4.1 BTO 分子的几何构型  39-40
    3.4.2 BTO 分子的形成机理  40-42
  3.5 结论  42-43
第四章 BaO 分子在 Si(001)表面吸附的动力学模拟  43-49
  4.1 概述  43
  4.2 物理模型与计算方法  43-44
    4.2.1 计算的物理模型  43-44
    4.2.2 计算方法及参数设置  44
  4.3 计算结果与讨论  44-48
    4.3.1 吸附过程  44-46
    4.3.2 结果分析  46-48
  4.4 结论  48-49
第五章 TiO_2分子在Si(001)表面吸附的动力学模拟  49-55
  5.1 概述  49
  5.2 物理模型与计算方法  49-50
    5.2.1 计算的物理模型  49
    5.2.2 计算方法与参数设置  49-50
  5.3 计算结果与讨论  50-53
    5.3.1 吸附过程  50-51
    5.3.2 结果分析  51-53
  5.4 结论  53-55
第六章 BaO/Si(001)和TiO_2/Si(001)吸附动力学的对比研究  55-60
  6.1 概述  55
  6.2 BaO/Si(001)和TiO_2/Si(001)吸附模型结构的对比分析  55-56
  6.3 BaO/Si(001)和TiO_2/Si(001)吸附动力学过程的对比分析  56-59
  6.4 结论  59-60
第七章总结  60-62
  7.1 主要结论  60
  7.2 未来的工作  60-62
参考文献  62-69
致谢  69-70
附录  70

Si基表面吸附BTO初期粒子的理论研究

内容摘要

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