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固定化辣根过氧化物酶修饰电极的制备及其在酶生物燃料电池中的应用
作 者: 宋娟
导 师: 杨亲正
学 校: 山东轻工业学院
专 业: 生物化工
关键词: 酶生物燃料电池 层状双氢氧化物 碳纳米管 过氧化物酶 电子传递
分类号: TM911.4
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
生物燃料电池(BFC)分为微生物燃料电池和酶生物燃料电池。由于媒生物燃料电池比微生物燃料电池产电量更高,已作为一类新型能源,成为各国科学家的研究热点。一直以来,功率问题是影响酶生物燃料电池发展的瓶颈。通过阳极修饰促进电子转移,进而提高酶生物燃料电池产电性能,成为当前酶生物燃料电池的研究重点。本论文利用层状金属双氢氧化物(LDH)和多壁碳纳米管(MWNT)在固定化辣根过氧化物酶(HRP)的同时,制备出电极阳极,并测定了对酶生物燃料电池产电性能的影响。主要研究包括:1.采用共沉淀法合成镍铝比为3:1的硝酸型镍铝层状双氢氧化物(Ni-Al-NO3型LDH),并以其为载体将HRP固定化后修饰玻碳(GC)电极,制得HRP/LDH/GC电极。以该电极为阳极构建单室酶生物燃料电池,对酶中心与阳极表面之间的直接电子传递及电池的输出功率进行了研究。X-射线衍射(XRD)和场发射扫描电镜(FESEM)分析表明HRP成功插层到LDH层间,且HRP/LDH具有有序的、均匀多孔结构。采用傅里叶红外光谱(FTIR)和圆二色光谱(CD)研究了LDH固定化HRP的构象变化,结果显示,HRP保持了原有的活性,α-螺旋含量略有减少,而β-折叠含量增加,结合循环伏安法(CV)、电化学交流阻抗技术(EIS)和极化曲线分析结果表明,正是这种构象变化促进了HRP与电极间的直接电子传递。2.采用层层自组装技术(LBL)将功能化MWNT修饰到碳纸(TP)电极表面,并制得HRP/MWNT/TP电极。以该电极作为阳极构建了单室酶生物燃料电池。X射线光电子能谱(XPS)和扫描电镜(SEM)显示MWNT通过层层自组装技术成功修饰了碳纸电极,且HRP吸附在了修饰电极表面。通过傅里叶红外光谱(FTIR)和圆二色光谱(CD)分析,表明与MWNT作用后的HRP仍保持活性,且伴随着α-螺旋含量降低。根据循环伏安法(CV)、电化学交流阻抗技术(EIS)和极化曲线分析结果可知,修饰阳极酶生物燃料电池功率密度高于未修饰的TP电极,进而证明MWNT有利于酶生物燃料电池系统中的直接电子传递。
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全文目录
摘要 8-10 ABSTRACT 10-12 第1章 绪论 12-17 1.1 生物燃料电池概述 12-14 1.2 辣根过氧化物酶固定化在电极中的研究概况 14 1.3 酶固定化载体的研究 14-16 1.3.1 纳米层状双氢氧化物 14-15 1.3.2 碳纳米管 15-16 1.4 本文意义 16-17 第2章 硝酸型镍铝型层状双氢氧化物固定化辣根过氧化物酶的制备及电极修饰 17-33 2.1 层状双氢氧化物合成方法 17-18 2.1.1 共沉淀法 17-18 2.1.2 离子交换法 18 2.1.3 焙烧复原法 18 2.2 层状双氢氧化物固定化酶的方法 18-19 2.2.1 离子交换法 18-19 2.2.2 共沉淀法 19 2.2.3 焙烧复原法 19 2.3 电极修饰方法 19-20 2.3.1 滴涂法 19 2.3.2 旋涂法 19-20 2.4 实验药品与仪器 20-21 2.4.1 实验药品 20 2.4.2 实验仪器 20-21 2.5 实验方法 21-24 2.5.1 硝酸型镍铝层状双氢氧化物制备 21-22 2.5.2 硝酸型镍铝层状双氢氧化物固定化辣根过氧化物酶制备 22 2.5.3 硝酸型镍铝层状双氢氧化物固定化辣根过氧化物酶电极的制备 22-23 2.5.4 表征方法 23-24 2.6 结果与讨论 24-32 2.6.1 红外光谱分析 24-25 2.6.2 X-射线衍射图谱分析 25-26 2.6.3 傅里叶红外光谱拟合分析 26-28 2.6.4 圆二色光谱分析 28-30 2.6.5 修饰电极的循环伏安行为分析 30-32 2.7 本章小结 32-33 第3章 多壁碳纳米管固定化辣根过氧化物酶的电极修饰及表征 33-47 3.1 CNT 功能化方法 33-35 3.1.1 化学切割 34 3.1.2 共价功能化 34 3.1.3 非共价功能化 34-35 3.1.4 层层自组装技术功能化 35 3.2 实验药品与仪器 35-36 3.2.1 实验药品 35-36 3.2.2 实验仪器 36 3.3 实验方法 36-38 3.3.1 多壁碳纳米管功能化 36 3.3.2 多壁碳纳米管层层自组装 36-37 3.3.3 多壁碳纳米管固定化辣根过氧化物酶电极的制备 37 3.3.4 辣根过氧化物酶/多壁碳纳米管复合体制备 37 3.3.5 表征方法 37-38 3.4 结果与讨论 38-45 3.4.1 多壁碳纳米管层层自组装修饰碳纸电极的扫描电子显微镜分析 38-39 3.4.2 X 射线光电子能谱分析 39 3.4.3 傅里叶红外光谱分析 39-40 3.4.4 傅里叶红外光谱拟合分析 40-42 3.4.5 圆二色光谱分析 42-43 3.4.6 修饰电极的循环伏安行为分析 43-45 3.5 本章小结 45-47 第4章 酶生物燃料电池构建 47-55 4.1 实验药品与仪器 47-48 4.1.1 实验药品 47-48 4.1.2 实验仪器 48 4.2 实验方法 48-50 4.2.1 阴极制备 48-49 4.2.2 酶生物燃料电池的构建 49-50 4.2.3 表征方法 50 4.3 结果与讨论 50-53 4.3.1 电化学交流阻抗图谱 50-52 4.3.2 极化曲线分析 52 4.3.3 酶生物燃料电池工作稳定性 52-53 4.4 本章小结 53-55 第5章 结论与展望 55-60 5.1 结论 56-58 5.1.1 硝酸型镍铝层状双氢氧化物固定化辣根过氧化物酶的制备及玻碳电极修饰 56 5.1.2 多壁碳纳米管固定化辣根过氧化物酶的制备及碳纸电极修饰 56-57 5.1.3 不同阳极的酶生物燃料电池构建 57-58 5.2 本文的创新点 58-59 5.3 展望 59-60 参考文献 60-67 致谢 67-68 在学期间主要科研成果 68
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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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