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层状钴氧化物Na_xCoO_2(x=0.65~0.85)高温热电性能和晶体结构的研究
作 者: 刘璞生
导 师: 陈刚
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 化学工程与技术
关键词: 热电材料 层状NaxCoO2氧化物 快烧法 Rietveld结构解析
分类号: O614.112
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
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内容摘要
层状Co氧化物NaxCoO2具有优异的热电转换性能。低Na含量样品的热电性能已被广泛报道,但高Na含量样品的热电性能还鲜见报道。本论文用快烧法合成了不同Na离子浓度的NaxCoO2多晶样品,并对材料进行了一系列的表征,如材料的相组成、Na离子含量、颗粒的微观形貌、材料的晶体结构和高温热电性能。X射线衍射分析表明:用快烧法可合成Na离子含量为0.65~0.85的NaxCoO2多晶样品,样品的空间群为P63/mmc,晶胞参数a和c随着Na离子含量的增加呈现相反的变化趋势。颗粒的微观形貌研究表明:几何构型为六边形的小片沿某一方向层状排列。材料的高温电导率和Seebeck系数测试表明:Na离子含量对材料热电性能的影响非常显著。Na0.78CoO2材料的Ag粒子和C纤维改性效果明显。材料的高温电导率和Seebeck系数测试表明,Ag/Na0.78CoO2样品的电导率在Seebeck系数损失不大的情况下有大幅提高。C纤维/Na0.78CoO2样品的Seebeck系数随C纤维含量的增加有很大提高,电导率略有下降。层状Co氧化物NaxCoO2中Na元素的含量显著影响材料的晶体结构。Na离子层作为一个结构单元不仅调节了材料的电子浓度,同时还降低了材料的热导率。X射线衍射理论谱的Rietveld全谱拟合,论证了Na离子含量对材料晶体结构的影响显著,并合理解释了材料电输运性质的变化。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-10 第1章 绪论 10-25 1.1 热电效应 10-12 1.1.1 Seebeck 效应 10-11 1.1.2 Peltier 效应 11 1.1.3 Thomson 效应 11-12 1.2 热电转换 12-16 1.2.1 热电转换效率 12-15 1.2.2 热电设备及其应用 15-16 1.3 热电材料研究现状 16-24 1.3.1 State-of-the-art 系合金热电材料 17-18 1.3.2 Skutterudites 结构热电材料 18-19 1.3.3 Half-Heusler 系热电合金材料 19-20 1.3.4 Clathrates 结构热电材料 20-21 1.3.5 氧化物热电材料 21-24 1.4 课题主要研究内容 24-25 第2章 实验材料及其方法 25-36 2.1 实验原料及其仪器设备 25-26 2.1.1 实验原料 25 2.1.2 主要仪器设备 25-26 2.2 实验方法 26-27 2.3 结构与性能表征 27-36 2.3.1 物相分析 27 2.3.2 元素与化学成分分析 27 2.3.3 微观形貌分析 27-28 2.3.4 Rietveld 晶体结构解析 28-34 2.3.5 电导率的测定 34-35 2.3.6 Seebeck 系数的测定 35-36 第3章 Na_xCoO_2 (x=0.65~0.85)的制备与表征 36-54 3.1 Na_xCoO_2 快烧制备工艺 36-47 3.1.1 工艺路线 36-38 3.1.2 X 射线衍射分析 38-40 3.1.3 SEM 微观形貌分析 40-42 3.1.4 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)分析 42-43 3.1.5 晶体模型建立 43-47 3.2 高温热电性质 47-52 3.2.1 高温电导率 48-51 3.2.2 高温Seebeck 系数 51-52 3.3 本章小节 52-54 第4章 Ag 颗粒和C 纤维复合工艺对Na_(0.78)CoO_2热电性能的影响 54-64 4.1 Ag/Na_(0.78)CoO_2 复合工艺 54-60 4.1.1 Ag/Na_(0.78)CoO_2 复合工艺路线 54 4.1.2 X 射线衍射分析 54-56 4.1.3 显微和微区成分分析 56-58 4.1.4 高温热电性能分析 58-60 4.2 C 纤维/Na_(0.78)CoO_2 复合工艺 60-63 4.2.1 C 纤维/Na_(0.78)CoO_2 复合工艺路线 60 4.2.2 显微和微区成分分析 60-62 4.2.3 高温热电性能分析 62-63 4.3 本章小结 63-64 第5章 Na_xCoO_2(x=0.34~1.0)晶体结构 64-79 5.1 Na_xCoO_2(x=0.34~1.0)几种典型晶体结构 64-75 5.1.1 Na_(0.34)CoO_2 晶体结构 64-67 5.1.2 Na_(0.64)CoO_2 晶体结构 67-70 5.1.3 Na_(0.76)CoO_2 晶体结构 70-73 5.1.4 NaCoO_2 晶体结构 73-75 5.2 Na 含量对材料电子输运性质的影响 75-77 5.2.1 晶体结构 76-77 5.2.2 Na 含量增加对材料电子输运性质的影响 77 5.3 本章小结 77-79 结论 79-80 参考文献 80-84 攻读学位期间发表的学术论文 84-86 致谢 86
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 金属元素及其化合物 > 第Ⅰ族金属元素及其化合物 > 碱金属(ⅠA族)元素 > 钠Na
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