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Cr基碳烟氧化催化剂的制备和催化性能研究

作 者: 姜斌
导 师: 张永恒
学 校: 青岛科技大学
专 业: 无机化学
关键词: 浸渍法 起燃温度 柴油机 碳烟
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
下 载: 10次
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内容摘要


本文采用浸渍法制备了Cr基碳烟氧化催化剂。不仅研究了催化剂对碳烟的催化氧化活性,催化剂制备溶液pH值及焙烧温度对催化剂催化活性的影响,而且还对催化剂的老化进行了初步研究。并用SEM、XRD分别考察分析催化剂形貌和活性成分。实验结果表明,单组分的Ce,La,Pr,Nd几种元素制成的催化剂几乎不能将碳烟在550℃内氧化掉。催化剂配比对催化性能有较大影响:Ce/Cr催化剂催化碳烟的起燃温度基本都低于415℃,当n(Ce) :n(Cr) =1:5时催化剂起燃温度为369℃,最大氧化速率温度只有454℃,在Ce/Cr催化剂中氧化速率最高;Cr摩尔含量超过50%的La/Cr、Pr/Cr和Nd/Cr催化剂均具有较好的催化性能。其中n(La) :n(Cr) =1:2、n(Pr) :n(Cr) =1:2和n(Nd) :n(Cr) =1:1时制备的催化剂活性最高。另外,加入过渡金属Cu和Mn制备的Ce/Cr催化剂与前者相比活性明显提高,可见过渡金属在Ce/Cr催化剂中有着重要作用。通过研究发现,溶液pH值对催化剂活性有所影响,溶液pH值开始回调时制得的催化剂催化活性最高。随着溶液pH值的升高,制备出的各组催化剂的催化活性呈现降低的趋势。经过XRD分析,当n(Ce) :n(Cr) =1:5时催化剂催化活性较高,其原因可能是生成了Cr2O5催化活性较高的晶相和Ce4+容易进入Cr2O3的晶格中产生晶格缺陷,促使晶格氧迁移从而产生大量的活性氧促进碳烟氧化;而当n(La) :n(Cr) =1:2、n(Pr) :n(Cr) =1:2和n(Nd) :n(Cr) =1:1时催化剂催化活性较高,其原因可能是分别生成了LaCrO4、PrCrO3和CrNdO3等催化活性较高的晶相。研究还发现La/Cr和Nd/Cr催化剂抗高温老化性能较为理想。总之,Cr基碳烟氧化催化剂有着较好的性能,是柴油车尾气碳烟氧化催化剂研究的优选方向之一。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章 前言  9-25
  1.1 引言  9-10
  1.2 颗粒物(PM)  10-13
    1.2.1 PM 的定义  10
    1.2.2 PM 的生成  10-11
    1.2.3 PM 的组成  11
    1.2.4 PM 的结构特征  11-12
    1.2.5 PM 的影响因素  12
    1.2.6 PM 的净化方法  12-13
  1.3 微粒捕集器  13-15
  1.4 催化基本原理  15-18
    1.4.1 概述  15-17
    1.4.2 催化剂特性要求  17-18
    1.4.3 催化作用本质  18
  1.5 碳烟氧化催化剂催化剂国内外研究进展  18-24
    1.5.1 催化剂分类  18-23
    1.5.2 催化剂制备方法  23-24
  1.6 课题的目的及意义  24-25
第二章 CE/CR 催化剂的制备及碳烟催化氧化性能研究  25-44
  2.1 实验试剂与仪器  25-26
  2.2 CE/CR 催化剂的制备方法  26
  2.3 CE/CR 催化剂的催化性能测试  26-27
  2.4 CE/CR 催化剂的表征  27
    2.4.1 XRD 测试  27
    2.4.2 SEM 测试  27
  2.5 实验结果与讨论  27-43
    2.5.1 载体及催化剂的SEM 表征  27-29
    2.5.2 催化剂制备溶液pH 值对Ce/Cr 催化剂催化活性的影响  29-32
    2.5.3 不同配比Ce/Cr 催化剂碳烟氧化催化性能  32-34
    2.5.4 Ce/Cr 催化剂XRD 测试结果  34-35
    2.5.5 Ce/Cr 催化剂老化实验结果  35-36
    2.5.6 Ce/Cu/Cr 催化剂的催化活性  36-40
    2.5.7 Ce/Cu/Cr/Mn 催化剂的催化活性  40-41
    2.5.8 Ce/Cu/Cr 催化剂和Ce/Cu/Cr/Mn 催化剂XRD 测试结果  41-43
  2.6 实验小结  43-44
第三章 LA/CR 催化剂的制备及碳烟催化氧化性能研究  44-54
  3.1 实验试剂与仪器  44-45
  3.2 LA/CR 催化剂的制备方法  45
  3.3 LA/CR 催化剂的催化性能测试与表征  45
  3.4 LA/CR 催化剂的表征  45
  3.5 实验结果与讨论  45-53
    3.5.1 不同配比La/Cr 催化剂碳烟氧化催化性能  45-47
    3.5.2 焙烧温度对La/Cr 催化剂催化活性的影响  47-51
    3.5.3 La/Cr 催化剂XRD 测试结果  51-52
    3.5.4 La/Cr 催化剂老化实验结果  52-53
  3.6 实验小结  53-54
第四章 PR/CR 催化剂的制备及碳烟催化氧化性能研究  54-64
  4.1 实验试剂与仪器  54-55
  4.2 PR/CR 催化剂的制备方法  55
  4.3 PR/CR 催化剂的催化性能测试与表征  55
  4.4 PR/CR 催化剂的表征  55
  4.5 实验结果与讨论  55-63
    4.5.1 不同配比Pr/Cr 催化剂碳烟氧化催化性能  55-57
    4.5.2 焙烧温度对Pr/Cr 催化剂催化活性的影响  57-60
    4.5.3 Pr/Cr 催化剂XRD 测试结果  60-61
    4.5.4 Pr/Cr 催化剂老化实验结果  61-63
  4.6 实验小结  63-64
第五章 ND/CR 催化剂的制备及碳烟催化氧化性能研究  64-74
  5.1 实验试剂与仪器  64-65
  5.2 ND/CR 催化剂的制备方法  65
  5.3 ND/CR 催化剂的催化性能测试与表征  65
  5.4 ND/CR 催化剂的表征  65
  5.5 实验结果与讨论  65-73
    5.5.1 不同配比Nd/Cr 催化剂碳烟氧化催化性能  65-68
    5.5.2 焙烧温度对Nd/Cr 催化剂催化活性的影响  68-70
    5.2.3 Nd/Cr 催化剂XRD 测试结果  70-71
    5.2.4 Nd/Cr 催化剂老化实验结果  71-73
  5.6 实验小结  73-74
结论  74-76
参考文献  76-80
致谢  80-81
攻读学位期间发表的学术论文目录  81-82

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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