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Bi_2Te_3基纳米合金热电材料的液相法制备及性能研究

作　者: 陆冬青
导　师: 陈刚
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 热电材料 液相法 Bi2Te3 能带结构 热电性能
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 69次
引　用: 1次
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内容摘要


热电材料是一种能将热能和电能直接转换的功能材料,在热电制冷和温差发电等领域具有重要的应用价值和广泛的应用前景。传统Bi2Te3基合金热电优值ZT在1左右,是目前室温附近性能最好的热电材料之一。随着有关在低维纳米材料中获得高热电性能报道的不断出现,将材料颗粒纳米化、低维化,能够有效增加对载流子和声子散射,提高Seebeck系数,降低热导率,提高热电优值。本文采用改进的液相法制备了La-Se、Fe-Se系Bi2Te3基三元、四元纳米合金,并对材料的制备工艺、相结构、微观形貌、能带结构以及热电性能进行了系统研究。以M（NO3）3（M=Bi、La、Fe）、Te粉为初始原料,NaBH4和H4N2·H2O为还原剂,采用改进的溶剂热（水热）分别制备了Bi2Te3基三元、四元纳米合金。XRD及晶体结构计算表明:掺杂La（Fe）元素能使Bi2Te3原有晶格结构发生明显畸变,导致XRD衍射峰向低或高角度发生偏移,相应的晶格常数a呈减小（增长）、c呈增长（减小）趋势,晶胞体积增大（减小）。SEM、TEM结果显示:溶剂热合成的Bi2Te3颗粒主要为直径在3080nm,长度约0.51μm的纳米棒和直径在2050nm的纳米薄片,而水热合成Bi2Te3的颗粒大小均匀,主要为直径在50100nm,长度在100500nm左右的单晶纳米短棒;加入阴离子添加剂（EDTA、SDS）的颗粒为纳米棒和纳米薄片,加入阳离子添加剂（CTAB）颗粒为纳米薄片;掺La时,试样微观形貌变化显著,主要为50nm以下的片状颗粒,随掺杂量增加颗粒呈减小趋势;掺Fe时,微观形貌几乎不变,主要为纳米棒和纳米片。能带结构及态密度计算结果显示:掺杂La（Fe）元素材料能隙变宽（变窄）,对应于材料跃迁机制转变点温度升高（降低）。热电性能测试结果表明:掺杂La、Fe元素以及材料多元合金化均能显著提高材料热电性能。La系三元合金当温度为573K,掺杂量x=0.2时,PF最大可达27.3×10-5W/m·K2,La-Se系四元合金当温度为573K,掺杂量x=0.2,y=0.2时,PF最高为35.8×10-5W/m·K2;Fe系三元合金当温度为473K,掺杂量x=0.3时,PF最大可达20.3×10-5W/m·K2,Fe-Se系四元合金当温度为523K,掺杂量x=0.3,y=0.2时,PF最高为34.8×10-5W/m·K2。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
第1章 绪论  9-25
  1.1 热电材料概述  9-16
    1.1.1 热电材料的概念  9
    1.1.2 热电材料研究背景  9-10
    1.1.3 热电效应及其应用  10-12
    1.1.4 热电效率及应用  12-14
    1.1.5 提高热电材料性能的途径  14-16
  1.2 热电材料研究进展  16-23
    1.2.1 氧化物热电材料  16-18
    1.2.2 新型PGEC热电材料  18-21
    1.2.3 Bi_2Te_3基热电材料  21-23
  1.3 液相法纳米合金热电材料的制备  23-24
  1.4 课题研究的主要内容  24-25
第2章 实验材料与方法  25-30
  2.1 实验原料及仪器  25-26
  2.2 材料性能测试与表征  26-29
    2.2.1 差热分析  26-27
    2.2.2 相组成分析  27
    2.2.3 元素分析  27
    2.2.4 材料的形貌分析  27-28
    2.2.5 材料热电性能测试  28-29
  2.3 计算方法  29-30
第3章 液相法Bi_2Te_3热电合金制备及机理研究  30-47
  3.1 实验方案设计  30-31
    3.1.1 溶剂热（水热）法特点  30
    3.1.2 改进的溶剂热工艺  30-31
  3.2 Bi_2Te_3热电合金溶剂热合成工艺及微观结构研究  31-42
    3.2.1 Bi_2Te_3热电合金的溶剂热合成  31-34
    3.2.2 Bi_2Te_3热电合金的溶剂热合成工艺研究  34-39
    3.2.3 Bi_2Te_3热电合金溶剂热合成的微观形貌  39-42
  3.3 Bi_2Te_3热电合金的水热合成及微观结构研究  42-44
    3.3.1 Bi_2Te_3热电合金的水热合成  42-43
    3.3.2 Bi_2Te_3热电合金水热合成的微观形貌分析  43-44
  3.4 液相法合成Bi_2Te_3反应机理研究  44-45
  3.5 Bi_2Te_3能带结构及态密度计算  45-46
  3.6 本章小结  46-47
第4章 La系热电合金的溶剂热合成及性能研究  47-58
  4.1 三元热电合金La_xBi_(2-x)Te_3的溶剂热合成  47-48
  4.2 三元热电合金La_xBi_(2-x)Te_3的性能研究  48-53
    4.2.1 La_xBi_(2-x)Te_3微观结构分析  48-49
    4.2.2 三元合金La_xBi_(2-x)Te_3的热电性能测试  49-52
    4.2.3 La_(0.2)Bi_(1.8)Te_3能带结构及态密度计算  52-53
  4.3 四元热电合金La_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的溶剂热合成  53-54
  4.4 四元热电合金La_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的性能研究  54-57
    4.4.1 La_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的微观结构分析  54-55
    4.4.2 四元合金La_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的热电性能测试  55-57
  4.5 本章小结  57-58
第5章 Fe系热电合金的溶剂热合成及性能研究  58-68
  5.1 三元热电合金Fe_xBi_(2-x)Te_3的溶剂热合成  58-59
  5.2 三元热电合金Fe_xBi_(2-x)Te_3的性能研究  59-63
    5.2.1 Fe_xBi_(2-x)Te_3微观结构分析  59-60
    5.2.2 Fe_xBi_(2-x)Te_3热电性能测试  60-62
    5.2.3 Fe_(0.3)Bi_(1.7)Te_3能带结构及态密度计算  62-63
  5.3 四元热电合金Fe_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的溶剂热合成  63-65
  5.4 四元热电合金Fe_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的性能研究  65-67
    5.4.1 Fe_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的微观结构分析  65
    5.4.2 四元合金Fe_xBi_(2-x)Se_yTe_(3-y)的热电性能测试  65-67
  5.5 本章小结  67-68
结论  68-69
参考文献  69-76
攻读学位期间发表的学术论文  76-78
致谢  78

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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