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锶系和铈系复氧化物催化氧化一氧化碳和丙烯的研究

作 者: 吕晓存
导 师: 欧阳峰
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 环境科学与工程
关键词: 铈锆固溶体 共沉淀 浸渍法 汽车尾气
分类号: X51
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
下 载: 30次
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内容摘要


汽车尾气中含有较多的一氧化碳(CO)、烃类(CH)物质,尤其是汽车处于冷启动状态时,汽车为其中主要是CO,CH污染物。本课题主要开发对这类污染物具有高效催化氧化能力的催化剂。本文通过XRD衍射实验、氢气程序升温还原实验(H2-TPR)对制备的催化剂进行了表征,发现复合氧化物催化剂中存在固溶体的特征峰,形成了具有萤石立方相结构的铈锆固溶体,从H2-TPR实验发现分散的CuO可以降低氧的供给温度,即增加催化剂的供氧活性。考察了不同锶钴比例的锶钴复合氧化物催化剂对CO,丙烯(C3H6)的催化氧化能力,发现当锶钴比为8:1时,催化剂对CO,C3H6的催化氧化能力较好。考察了均相和非均相共沉淀法制备的铈锆固溶体对CO,C3H6的催化氧化的差别,发现非均相共沉淀法制备的催化剂的催化活性较好。实验发现不同的铈锆比对催化剂的催化活性有影响,当铈锆比为6:1时的铈锆固溶体催化剂对CO,C3H6的催化性能较好。为了得到催化活性较好的催化剂,本文对催化剂进行了CZO的改性研究。实验考察了Cu、Fe、Ni、Co改性的CZO对CO、C3H6的催化活性。发现Cu改性的CZO在70度开始有氧化CO活性。C3H6同时考察了不同含Cu量的Cu-CZO催化剂对CO、C3H6的催化活性,发现当Cu含量为10%(摩尔比)时,催化剂的活性较好。最后对共沉淀法和等体积浸渍法制备的Cu-CZO催化剂对CO、C3H6的催化活性。发现当掺杂的Cu的量较低时共沉淀法制备的催化剂活性较高,当Cu含量较高时等体积浸渍法制备的催化剂活性较高。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
第1章 绪论  8-18
  1.1 课题背景与研究意义  8-9
  1.2 国内外相关技术发展现状  9-16
    1.2.1 国外汽车汽车尾气催化器的历史与现状  9-11
    1.2.2 国内汽车尾气催化剂研究现状  11-12
    1.2.3 挥发性有机物的净化技术  12-16
  1.3 本文主要研究内容  16-18
第2章 催化剂的制备、表征及实验装置  18-30
  2.1 引言  18-20
    2.1.1 催化剂上的化学反应  18
    2.1.2 催化剂的组成  18-20
  2.2 催化剂的制备  20-23
    2.2.1 实验中所用的化学药剂和实验设备  20-22
    2.2.2 锶钴固溶体的制备  22
    2.2.3 CZO的制备  22-23
  2.3 催化剂的表征  23-28
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  23-25
    2.3.2 氢气程序升温还原实验(H_2-TPR)  25-27
    2.3.3 CO脉冲实验  27-28
  2.4 本章小结  28-30
第3章 锶钴复氧化物催化剂的活性评价  30-36
  3.1 引言  30
  3.2 催化剂活性评价指标  30-31
  3.3 催化剂活性评价方案  31-32
  3.4 实验结果与讨论  32-35
    3.4.1 Co_x5r_(1-x)0_3对CO催化能力  32-34
    3.4.2 Co_x5r_(1-x)0_3对C_3H_6催化能力  34-35
  3.5 本章小结  35-36
第4章 铈锆固溶体的催化活性评价  36-44
  4.1 引言  36-37
  4.2 实验结果与讨论  37-42
    4.2.1 不同方法制备的CZO对CO的催化氧化  37-38
    4.2.2 不同方法制备的CZO对C_3H_6的催化氧化  38-39
    4.2.3 不同铈锆比例的CZO对CO的催化活性  39-41
    4.2.4 不同铈锆比例的CZO对C_3H_6的催化活性  41-42
  4.3 本章小结  42-44
第5章 改性铈锆固溶体的催化活性评价  44-55
  5.1 引言  44
  5.2 改性铈锆固溶体的催化活性  44-47
    5.2.1 改性铈锆固溶体对CO的催化氧化  44-46
    5.2.2 改性铈锆固溶体对C_3H_6的催化氧化  46-47
  5.3 不同含CU量的铈锆固溶体的催化活性评价  47-54
    5.3.1 共沉淀法制备不同含量的Cu-CZO对CO的催化氧化  48-49
    5.3.2 共沉淀法制备不同含量的Cu-CZO对C_3H_6的催化氧化  49-50
    5.3.3 浸渍法制备不同含量的Cu-CZO对CO的催化氧化  50-51
    5.3.4 浸渍法制备不同含量的Cu-CZO对C_3H_6的催化氧化  51-53
    5.3.5 比较两种不同方法制备的Cu-CZO的催化活性  53-54
  5.4 本章小结  54-55
结论  55-56
参考文献  56-62
致谢  62

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治
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