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邻苯二甲酸酯在土壤—植物系统中的生物有效性研究

作　者: 宋广宇
导　师: 胡锋
学　校: 南京农业大学
专　业: 土壤学
关键词: 邻苯二甲酸二正丁酯邻苯二甲酸二异辛酯土壤老化上海青临界浓度
分类号: X53
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

邻苯二甲酸酯(phthalic acid esters, PAEs)是在工业广泛应用的塑料增塑剂和软化剂,其作用是增大塑料的可塑性和韧性,提高塑料强度。PAEs对动物和人均有毒性。由于人类社会的大量生产和广泛使用,邻苯二甲酸酯已成为地球上最广泛存在的环境污染物之一,在大气、水体、土壤等环境介质中均可检测到邻苯二甲酸酯污染物的存在。现在有机物土壤环境质量标准(GB 15618)仅仅给出一个总量的标准(如DDT具有4种衍生物,土壤自然背景值<0.05mg/kg即为一级标准。),而没有细分某一类污染物下面的各种衍生物、异构体在不同土壤条件下的标准。本研究以江苏地区普遍种植的绿叶蔬菜—上海青(Brassica campestris)为材料,选择了PAEs类的代表性化合物——邻苯二甲酸二正丁酯(Di-butyl phthalate, DBP)和邻苯二甲酸二异辛酯(Di(2-ethylhexyl) phthalate, DEHP)为研究对象,在黄棕壤和红壤两种地区性代表土壤培养条件下,研究了在不同土壤类型和不同污染水平下PAEs对植物生长的毒理效应,结合土壤老化试验结果,建立了基于生态学影响的PAEs土壤临界含量。土壤老化试验表明,DBP和DEHP在土壤中的吸附量随着老化时间的增加,呈现开始(0-10 d)老化速率较快,而后(10-30 d)老化速率减小并且老化总量趋于稳定的趋势。DBP和DEHP在黄棕壤上的老化程度要高于其在红壤上的表现；无论是在黄棕壤还是红壤上,在同一种土壤上DEHP的老化程度均高于DBP。盆栽试验结果表明,在红壤上,PAEs对上海青生长有明显的抑制和毒理效应。在红壤上植物体内DBP/DEHP含量(DBP:0.576～2.750 mg/kg;DEHP:9.369～33.256 mg/kg)与土壤污染浓度呈正相关,生物量与土壤污染浓度呈负相关。而在黄棕壤上,上海青的生物量并不随着土壤DBP/DEHP的添加量的升高而变化,植物体内DBP/DEHP的含量(DBP:0.212～0.401 mg/kg;DEHP:0.421～0.490 mg/kg)远低于红壤上的相同污染浓度处理。在黄棕壤上,上海青对DBP/DEHP的BCF值介于0.061～1.041之间；而在红壤上,BCF值均大于1.0(介于1.175-15.695之间),具有一定的生物富集作用。本实验还估算了红壤上DBP/DEHP的临界浓度为6.932-11.718mg/kg,为建立生态效应预警指标提供参考。目前国内外缺乏对农业土壤中,尤其是缺乏对农田土壤—作物系统中PAEs累积特征研究。本研究调查了江苏省沿江地区典型农业区域土壤和作物体内PAEs化合物的含量,研究土壤—作物系统中PAEs化合物的分布特征,初步探讨其污染水平,以期为评价土壤环境质量奠定基础。江苏省沿江地区采样结果表明,DBP和DEHP在全部土壤样品和植物样品中均有检出。DBP的土壤检出浓度在0.305～0.871 mg/kg,平均值为0.462 mg/kg,所有采样点均严重超过美国土壤PAEs控制标准。DEHP的总量在0.012-1.111mg/kg,平均值为0.269 mg/kg,均低于美国土壤PAEs控制标准。总的来看,江苏农业土壤PAEs含量表现为DBP含量普遍较高,而DEHP的含量较低。不同地区土壤中PAEs的含量有差异,各区域ΣPAEs的浓度范围在0.437～0.969mg/kg,无锡地区无论是DBP和DEHP,还是ΣPAEs总量,均高于其他地区。不同土地利用类型土壤中PAEs的含量有差异,按浓度高低排序为：油菜>玉米≈小麦≈大豆。可以看到除种植油菜的土壤PAEs稍高外,种植小麦、大豆和玉米的土壤PAEs含量相近,ΣPAEs均集中在0.5 mg/kg附近。DBP和DEHP在小麦籽粒、秸秆和根部都有检出,两者在小麦籽粒中的浓度最高,分别达到了0.777-2.217mg/kg和0.311～0.818 mg/kg。DBP和DEHP可以由土壤向植物体转移,并在籽粒部分累积。在所有采样点中,DBP的浓度水平整体高于DEHP。DBP在油菜籽中的浓度最高(1.512～3.328 mg/kg),而DEHP在油菜根中的浓度最高(2.487～8.091 mg/kg)。可见,DBP更易向油菜转移,并在籽粒中累积；油菜根部DEHP含量较高,也可能是由于土壤中大量DEHP吸附于根表所致。DBP和DEHP在大豆和玉米根部的浓度最高,含量分别在0.669-2.288mg/kg和0.467-2.241mg/kg之间。其他部位浓度较低,绝大多数位于0.5 mg/kg以下。DBP和DEHP在小麦、油菜、大豆和玉米体内各部分的浓度均较土壤测量值高,可见PAEs具有一定的生物积累性。但具体到不同作物,其累积规律又有所不同。

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摘要 6-8ABSTRACT 8-11第一章绪论 11-23 1.1 概述 11-12 1.2 PAEs的毒理作用机制及对人和动物的影响 12-13 1.3 PAEs的污染现状 13-15 1.3.1 邻苯二甲酸酯对大气的污染 13-14 1.3.2 邻苯二甲酸酯对水体的污染 14 1.3.3 邻苯二甲酸酯对土壤和作物的污染 14-15 1.4 PAEs的生物可利用性 15-17 1.4.1 老化作用 15-16 1.4.2 影响有机污染物生物可利用性的因素 16-17 1.5 国内外土壤-作物系统中PAEs的研究现状 17-19 1.6 土壤环境质量标准的建立 19-21 1.6.1 土壤环境质量及其标准 19-20 1.6.2 我国现行土壤环境质量标准及其不足 20-21 1.7 研究目的、意义及基本思路 21-23 1.7.1 研究目的 21 1.7.2 研究内容 21-23第二章邻苯二甲酸酯的吸附动力学行为研究 23-33 引言 23 2.1 材料与方法 23-25 2.1.1 试验材料 23 2.1.2 土壤理化性质测定 23-24 2.1.3 检测方法 24 2.1.4 土壤样品中PAEs的萃取条件优化 24 2.1.5 PAEs土壤静态吸附试验方法 24-25 2.1.6 PAEs土壤老化试验方法 25 2.1.7 数据处理 25 2.2 试验结果与分析 25-32 2.2.1 土壤理化性质测定 25 2.2.2 检测方法的可靠性分析 25-27 2.2.3 土壤样品中PAEs的萃取条件优化 27-28 2.2.4 PAEs土壤静态吸附研究 28-30 2.2.5 DBP和DEHP在土壤中的老化行为研究 30-32 2.3 本章小结 32-33第三章邻苯二甲酸酯在不同土壤—植物系统中的累积特征研究 33-47 引言 33-34 3.1 材料和方法 34-36 3.1.1 试验材料 34 3.1.2 上海青盆栽试验方法 34-35 3.1.3 样品预处理方法 35-36 3.1.4 HPLC检测条件 36 3.1.5 数据处理 36 3.2 结果与分析 36-44 3.2.1 不同污染程度的土壤对上海青生长的影响 37-39 3.2.2 PAEs在不同处理的土壤-植物系统的分布特征 39-42 3.2.3 PAEs在黄棕壤—植物体内的迁移规律 42-44 3.3 本章小结 44-47第四章江苏省沿江地区典型农田中PAES的分布状况调查 47-63 引言 47-48 4.1 材料和方法 48-52 4.1.1 试验材料 48-51 4.1.2 样品预处理方法 51-52 4.1.3 HPLC检测条件 52 4.1.4 数据处理 52 4.2 结果与分析 52-61 4.2.1 土壤中PAEs化合物的污染状况 52-55 4.2.2 PAEs在小麦—土壤系统中的分布 55-57 4.2.3 PAEs在油菜—土壤系统中的分布 57-58 4.2.4 PAEs在大豆/玉米—土壤系统中的分布 58-60 4.2.5 影响PAEs分布的因素 60-61 4.3 本章小结 61-63第五章结论 63-67 5.1 研究结论 63-64 5.2 创新点 64 5.3 存在的问题与展望 64-67参考文献 67-71作者简介及发表论文情况 71-73致谢 73

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