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多酚氧化酶模型化合物的合成、表征及其催化活性的研究

作　者: 陆丽君
导　师: 张井岩
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学生物技术与工程
关键词: 多酚氧化酶模型化合物吡啶环苯并咪唑环酚类化合物降解
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

多酚氧化酶是自然界存在的能有效催化氧化酚类化合物的一类天然酶,因此是降解工业废水中酚类化合物的最佳催化剂。对多酚氧化酶的结构和催化反应机理的研究是这类酶在工业领域应用的基础。本论文旨在通过合成小分子模型化合物来模拟多酚氧化酶的催化反应,研究配合物中金属离子对模型化合物催化活性的影响,从而进一步了解酶的催化机理。基于儿茶酚氧化酶的活性中心结构,合成了两类模型化合物：含吡啶和含苯并咪唑配体的金属配合物。含吡啶配体的金属配合物包括[Cu2(μ-Cl)2(hbpg)2] (1), [Cu2(μ-OH2)2(hbpg)2](NO3)2(H2O)2 (2), [Fe2(μ-Cl)2(hbpg)2]Cl2(H2O)2 (3)和[Mn2(μ-Cl)2(hbpg)2](H2O)2 (4);含苯并咪唑环的模型化合物包括[Cu(bbaa)Cl](H2O)2(5), [Fe2(bbaa)2Cl2]Cl2H2O(6), [Mn2(bbaa)2Cl2](7), [Cu(tbcd)] ClH2O(8), [Fe(tbcd)] Cl2 (9), [Cu2(tbhd)(μ-Cl)Cl2](H2O)2 (10), [Fe2(tbhd)(μ-Cl)CI2]C12H2O (11) [Mn2(tbhd)(μ>Cl)Cl2](H2O)2 (12),其中配体hbpg=N-(2-羟基苯基)-N-(2-甲基吡啶)甘氨酸,bbaa= N, N-(二(2-苯并咪唑基-甲基)胺基)乙酸,tbcd=N,N,N’,N’-四(2-苯并咪唑甲基)-1,3-二胺基-2-丙醇,tbhd=N,N,N’,N’-四(2-苯并咪唑甲基)-1,3-二胺基-2-丙醇。合成的配合物通过元素分析、紫外光谱、X-射线单晶衍射、红外光谱、核磁共振等分析方法表征。合成的配合物大部分为双核配合物,类似于儿茶酚氧化酶的活性中心的结构。通过比较含吡啶配体金属配合物1-4催化氧化酚类化合物的活性,我们发现在相同配位环境下,配合物中的金属离子对配合物的催化活性有较大影响,其中含铁离子的配合物的活性高于含铜离子和锰离子的配合物。含苯并咪唑配体的金属配合物5-12催化酚类化合物的活性顺序证实了上述观点,含铁离子的配合物的催化活性最高。这一研究结果表明金属离子的氧化还原电位是影响配合物的催化活性的关键因素之一。研究结果为设计酶的模型化合物以及开发它们在降解酚类化合物的应用提供了理论指导。此外,配合物催化氧化双酚化合物的活性普遍大于单酚化合物。研究还发现甲醇等有机溶剂和H202都有助于提高这类模型化合物的催化反应速率。

多酚氧化酶模型化合物的合成、表征及其催化活性的研究

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