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镁基储氢合金的制备及其电化学性能研究

作　者: 赵文娟
导　师: 黄可龙
学　校: 中南大学
专　业: 应用化学
关键词: Mg-Ni储氢合金 机械合金化 非晶 元素掺杂 循环稳定性 抗腐蚀性能
分类号: TG139.7
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


Mg基储氢合金具有储氢量大、密度低、资源丰富和成本低廉等优点,是最具前景的镍氢电池负极材料之一,但苛刻的吸放氢条件及较差的循环寿命严重阻碍了它的实际应用。为克服这些缺点,本文采用机械合金化制备非晶态合金,但具有非晶结构的MgNi合金电极的循环容量衰减依旧很快。基于此,本文进一步研究了元素掺杂、热处理以及制备复合材料对合金电极电化学性能的影响,对合金进行X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)分析其相结构和表面形貌,采用充放电测试、循环伏安法(CV)、电化学阻抗谱(EIS)以及Tafel极化测试等方法对合金的电化学性能进行表征,并对合金电极容量衰减的机理进行了探讨。研究结果表明：(1)球磨周期是影响Mg-Ti-Ni合金电极电化学性能的重要因素,在选择球料比为30：1,转速为200 rpm的前提下,球磨时间为90 h是最佳制备工艺,且所制备合金的主相为非晶结构。(2)采用球磨法制备的合金具有较好的活化性能,首次充放电循环即达到最大放电容量。(3)Ti的添加使MgNi合金电极的放电容量稍有降低,但随着Ti含量的增加,合金电极的循环性能有一定程度改善。MgTio.2Ni合金电极的最大放电容量为401.1 mAh·g-1,MgNi合金为438.4 mAh·g-1,经30次循环后前者的放电容量为124.2 mAh·g-1,容量保持率为31.0%,与后者相比,提高了13.7%。这是因为,Ti在合金表面生成TiO2,包覆在合金表面,能有效抑制Mg在电解液中的进一步氧化,从而提高其抗腐蚀性能。(4)在三元Mg-Ti-Ni合金的基础上,采用少量Al替代Mg,微量Zn取代Ni,制备出五元Mg0.9Ti0.1Al0.1Ni0.99Zn0.01合金,初始放电容量为402.1 mAh·g-1,经30次循环后,容量保持率为27.8%。(5)在MgTi0.2-xZrxNi0.9Al0.1 (x=0.00,0.05,0.10,0.15)系列合金中,Ti与Zr元素的添加配比为3：1时,即MgTi0.15Zr0.05Ni0.9Al0.1电极表现出最好的循环稳定性和抗腐蚀性能。(6)考察了Cu包覆时间及过渡金属氧化物(La2O3、Co3O4)的添加量对合金电极电化学性能的影响。其中,Cu包覆10 h的合金和添加20%Co3O4的电极循环性能最好,30次充放电循环后,容量保持率分别为37.8%和28.5%。

全文目录


摘要  3-5
ABSTRACT  5-9
第一章 绪论  9-30
  1.1 引言  9
  1.2 氢能简介  9-10
  1.3 储氢合金的开发现状  10-19
    1.3.1 储氢合金的简介  11
    1.3.2 储氢合金的吸氢机理  11-12
    1.3.3 储氢合金的储氢原理  12-13
    1.3.4 储氢合金充放电过程的电化学机理  13-15
    1.3.5 储氢合金性能要求及分类  15-19
  1.4 镁基储氢合金的研究进展  19-28
    1.4.1 镁基储氢合金的特点  20
    1.4.2 镁基储氢合金的制备方法  20-23
    1.4.3 镁基储氢合金改性的研究进展  23-28
  1.5 课题的研究思路、研究内容及研究方法  28-30
    1.5.1 课题的研究思路  28
    1.5.2 课题的研究内容  28
    1.5.3 课题的研究方法  28-30
第二章 实验方法  30-40
  2.1 MA法制备合金  31-32
    2.1.1 实验用原材料及仪器设备  31-32
    2.1.2 合金的制备  32
  2.2 MA+热处理制备合金  32-33
  2.3 合金粉末的表征测试  33-34
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  33-34
    2.3.2 扫描电镜(SEM)分析  34
  2.4 电化学性能测试  34-36
    2.4.1 储氢合金电极制备  34
    2.4.2 模拟电池体系  34-35
    2.4.3 电化学放电容量测试  35
    2.4.4 循环性能测试  35
    2.4.5 电化学阻抗谱和循环伏安曲线、极化曲线的测定  35-36
  2.5 球磨参数的选取  36-39
    2.5.1 球磨转速的选取  36
    2.5.2 球磨时间的选取  36-38
    2.5.3 球料比R的选取  38-39
  2.6 本章小结  39-40
第三章 元素掺杂对MgNi合金综合性能的影响  40-57
  3.1 MgTi_xNi(x=0,0.1,0.2)合金的性能研究  41-48
    3.1.1 X射线衍射分析  41-42
    3.1.2 扫描电镜分析  42-43
    3.1.3 电化学性能研究  43-48
  3.2 Mg_(0.9)Ti_(0.1)Al_(0.1)Ni_(0.99)Zn_(0.01)合金的性能研究  48-50
    3.2.1 循环性能测试  48-49
    3.2.2 放电容量测试  49
    3.2.3 抗腐蚀性能测试  49-50
  3.3 MgTi_(0.2-x)Zr_xNi_(0.9)Al_(0.1)(x=0.00,0.05,0.10,0.15)系列合金的性能研究  50-55
    3.3.1 X射线衍射分析  50-51
    3.3.2 放电容量及循环性能  51-52
    3.3.3 循环伏安测试  52-53
    3.3.4 电化学阻抗研究  53-54
    3.3.5 抗腐蚀性能  54-55
  3.4 本章小结  55-57
第四章 复合合金的电化学性能研究  57-64
  4.1 MgTi_(0.1)Ni-10%Cu合金  57-58
    4.1.1 合金的制备  57
    4.1.2 电化学性能研究  57-58
  4.2 MgNi-x%氧化物(x=10,20,30)复合材料  58-62
    4.2.1 合金的制备  59
    4.2.2 电化学性能研究  59-62
  4.3 本章小结  62-64
第五章 结论  64-66
参考文献  66-74
致谢  74-75
攻读学位期间主要研究成果  75

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中图分类: > 工业技术 > 金属学与金属工艺 > 金属学与热处理 > 合金学与各种性质合金 > 其他特种性质合金 > 储氢合金
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