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锂离子电池负极碳基复合材料的研究

作　者: 娄帅锋
导　师: 高云智
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 锂离子电池 硬碳 沥青热解碳 石墨烯 硅/石墨烯
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


本文采用沥青热解碳对硬碳进行包覆的方法改善其过低的首次效率及较小的可逆容量问题。首先研究了沥青热解碳的热解工艺，结合其最佳工艺，通过二次包覆的方法制备了沥青热解碳/硬碳复合材料，提高了材料的首次效率及可逆容量；同时还研究了乙炔黑的加入对材料首次效率的影响；通过高温法制备了新型碳材料石墨烯，结合其化学特性制备了硅/石墨烯复合材料及硅@碳/石墨烯复合材料。通过沥青的热解工艺研究得到Stytle2方案制备的热解碳具有最高的首次效率为71.9%，远大于硬碳的65%；Stytle4方案得到的热解碳具有较好的可逆容量，首次可逆容量为241mAh·g-1，50次循环后的可逆容量为234mAh·g-1，容量保持率为97%；同时二次包覆的复合材料的首次效率为72.2%，可逆容量为252mAh·g-1,30次循环后容量保持率为97.2%。采用球磨法制备了硅/硬碳复合材料，得到质量比硅/硬碳=1/8的材料拥有较好的性能，首次效率为72.3%，可逆容量为361mAh·g-1，50次循环过后可逆容量为240mAh·g-1，容量保持率为66.5%。同时研究还发现乙炔黑对材料的首次不可逆效率值贡献为6.7%。通过高温法制备了石墨烯，SEM、TEM等表征证实其拥有较薄的片层；并且材料具有良好的电化学性能，74.4mA·g-1的充放电电流密度下，首次可逆容量为1157mAh·g-1，30次循环后可逆容量依然为642mAh·g-1；同时在744mA·g-1的电流密度下材料的比容量为581mAh·g-1，十次循环后可逆容量为537mAh·g-1，展现了良好的倍率性能。高温法制备了硅/石墨烯复合材料，首次可逆容量为998mAh·g-1，50次循环后可逆容量为410mAh·g-1，同时还制备了硅@碳/石墨烯复合材料，首次可逆容量为1337mAh·g-1，30次循环过后的可逆容量为420mAh·g-1。相对于纯硅材料有了较大的性能提升。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
第1章 绪论  10-24
  1.1 引言  10
  1.2 锂离子电池概况  10-17
    1.2.1 锂离子电池工作原理  12-13
    1.2.2 锂离子电池正极材料的研究现状  13-14
    1.2.3 锂离子电池非碳基负极材料的研究现状  14-17
  1.3 锂离子电池碳基负极材料的研究现状  17-23
    1.3.1 锂离子电池用传统碳负极材料的研究现状  17-20
    1.3.2 锂离子电池用石墨烯基负极材料的研究现状  20-23
  1.4 本文的研究目的与内容  23-24
第2章 实验材料与研究方法  24-31
  2.1 实验药品与仪器  24-25
    2.1.1 实验药品  24-25
    2.1.2 实验仪器  25
  2.2 材料的制备  25-28
    2.2.1 高温固相法制备沥青热解碳材料  25-26
    2.2.2 高温固相法制备沥青/硬碳复合材料  26
    2.2.3 石墨烯的制备  26-27
    2.2.4 石墨烯/硅复合材料的制备  27-28
    2.2.5 硅@葡萄糖热解碳/石墨烯复合材料的制备  28
  2.3 材料的表征测试  28
    2.3.1 X 射线粉末衍射仪(XRD)  28
    2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)  28
    2.3.3 透射电子显微镜(TEM)  28
    2.3.4 傅利叶变换红外光谱测试(FT-IR)  28
    2.3.5 拉曼光谱(Raman spectroscopy)  28
  2.4 电极的制备与电池的组装  28-29
    2.4.1 电极的制备  29
    2.4.2 电池的装配  29
  2.5 电化学性能测试  29-31
    2.5.1 恒电流充放电测试  29-30
    2.5.2 循环伏安测试  30
    2.5.3 电化学交流阻抗  30-31
第3章 硬碳基材料的改性研究  31-54
  3.1 硬碳材料与石墨材料的性能对比  31-38
    3.1.1 石墨材料的性能研究  31-35
    3.1.2 硬碳材料的性能研究  35-38
  3.2 沥青热解碳的热解工艺研究  38-43
    3.2.1 不同热解工艺的沥青热解碳结构形貌对比  39-41
    3.2.2 不同热解工艺的沥青热解碳电化学性能对比  41-43
  3.3 二次包覆沥青/硬碳复合材料性能研究  43-46
    3.3.1 一次包覆与二次包覆硬碳/沥青热解碳复合材料的形貌  43-44
    3.3.2 一次包覆与二次包覆的沥青/硬碳复合材料的电化学性能对比  44-46
  3.4 硅/硬碳复合材料的电化学性能研究  46-49
    3.4.1 硅/硬碳复合材料的形貌特征  46-47
    3.4.2 硅/硬碳复合材料的电化学性能  47-49
  3.5 导电剂乙炔黑对材料电化学性能的影响  49-52
    3.5.1 乙炔黑的形貌特性  49-50
    3.5.2 乙炔黑的电化学性能研究  50-51
    3.5.3 乙炔黑对电极体系首次效率的影响分析  51-52
  3.6 本章小结  52-54
第4章 硅/石墨烯复合材料的性能研究  54-71
  4.1 石墨烯与纳米硅的性能研究  54-63
    4.1.1 氧化石墨及石墨烯的特性表征  54-61
    4.1.2 纳米硅的性能研究  61-63
  4.2 纳米硅/石墨烯复合材料的性能研究  63-66
    4.2.1 纳米硅/石墨烯复合材料的形貌表征  63-64
    4.2.2 纳米硅/石墨烯复合材料的电化学性能  64-66
  4.3 纳米硅@葡萄糖热解碳/石墨烯复合材料的性能研究  66-69
    4.3.1 纳米硅@葡萄糖热解碳/石墨烯复合材料的形貌表征  66-67
    4.3.2 纳米硅@葡萄糖热解碳/石墨烯的电化学性能  67-69
  4.4 本章小结  69-71
结论  71-73
参考文献  73-78
攻读硕士学位期间发表的学术论文  78-80
致谢  80

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 蓄电池
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