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多孔碳基复合材料的制备及其电化学性能研究

作 者: 刘道庆
导 师: 贾铮
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 化学工程与技术
关键词: 多孔碳基复合材料 电化学电容器 活性炭 介孔炭 石墨烯
分类号: TM53
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要


多孔碳材料是当前电化学电容器最常用的材料,其性质决定了电化学电容器的能量密度和功率密度。多孔碳的种类繁多,其中包括活性炭、介孔碳、碳纳米管、石墨烯等,这些多孔碳涵盖了大孔、中孔、微孔材料。通过对这些不同种类的碳材料进行研究,有助于得出电容特性与多孔碳材料之间的关系,为制备出性能更为优异的多孔碳材料提供参考。本文制备了活性炭、介孔碳、石墨烯、活化石墨烯及其复合材料,对这些不同类型的多孔碳材料的孔结构、表面官能团等进行了分析,同时研究了各种因素对于不同碳材料的双电层电容性能的影响。另外,本文还制备了硫/活性炭复合材料,研究了其在锂硫电池中的性能。通过研究不同类型的集流体、粘结剂对于电化学电容器性能的影响,得出了制备电化学电容器的最佳工艺。研究结果表明,羧甲基纤维素钠和丁苯基橡胶混合粘结剂制备的电化学电容器在1M的(C2H54NBF4/PC有机电解液中串联等效电阻很低,同时具有很好的倍率性能。采用KOH作为活化剂、石油焦为原料制备了具备高比表面积的活性炭材料。使用XPS分析发现,经过预氧化处理制备的活性炭表面含有更多的C=O官能团。在50mA·g-1的电流密度下,未经预氧化和预氧化处理制备的活性炭在1M的(C2H54NBF4/PC电解液中的比电容值分别可以达到150F·g-1和180F·g-1,同时发现充放电电压范围对其比电容值有很重要的影响。通过热复合制备了硫/活性炭复合材料,其在锂硫电池中首次充电比容量为500mAh·g-1,放电比容量为300mAh·g-1。该复合材料的循环稳定性较差,这表明硫与活性炭之间的结合较差,硫在充放电反应中生成了不可逆的锂硫化合物。通过水热法制备出短棒状的SBA-15,以其为模板反相复制出短棒状CMK-3,这种介孔炭在0.2V·s-1扫速下的比电容值达到了53.5F·g-1。使用KOH还原、活化氧化石墨烯制备了活化石墨烯,碱碳比5:1时所制备的活化石墨烯材料的比表面积可达2193.3m2·g-1,电流密度为2A·g-1时,其在有机电解液中的比电容值为130F·g-1。本文还创新性的制备了活化的石墨烯/碳微球复合材料,这种混合炭具有优于活性炭的电化学性能。改变碱碳比可调整混合碳材料的孔径分布,从而影响其双电层电容性能。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
第1章 绪论  10-25
  1.1 引言  10-11
  1.2 电化学电容器的概述  11-15
    1.2.1 电化学电容器的发展概况  11-12
    1.2.2 电化学电容器的基本结构和原理  12-14
    1.2.3 电化学电容器的应用  14-15
  1.3 多孔碳材料作为双电层电容器电极材料  15-22
    1.3.1 活性炭  15-17
    1.3.2 模板碳  17-18
    1.3.3 石墨烯  18-21
    1.3.4 其他类多孔碳材料  21-22
  1.4 多孔碳材料作为电池电极材料  22-24
    1.4.1 多孔碳材料在锂离子电池中应用  22-23
    1.4.2 多孔碳材料在锂硫电池中的应用  23-24
  1.5 课题研究的主要内容  24-25
第2章 实验材料及研究方法  25-32
  2.1 实验药品及设备  25-26
    2.1.1 实验药品及原料  25-26
    2.1.2 实验设备  26
  2.2 多孔碳基材料的制备方法  26-28
    2.2.1 活性炭的制备  26-27
    2.2.2 介孔碳的制备  27-28
    2.2.3 活化石墨烯的制备  28
    2.2.4 活化石墨烯/碳微球的制备  28
  2.3 多孔碳基材料的物理表征  28-29
    2.3.1 多孔碳基材料的SEM表征  28-29
    2.3.2 多孔碳材料的孔结构表征  29
    2.3.3 多孔碳基材料的XPS表征  29
  2.4 电化学电容器的组装与电化学测试  29-32
    2.4.1 电化学电容器的组装  29-30
    2.4.2 多孔碳基材料的电化学测试  30-32
第3章 电化学电容器的制备工艺研究  32-45
  3.1 集流体对电化学电容器的影响  32-34
    3.1.1 不同压强制备泡沫镍电极片对于电化学电容器的影响  32-33
    3.1.2 不同厚度制备泡沫镍电极片对于电化学电容器的影响  33-34
  3.2 粘结剂对于电化学电容器的影响  34-43
    3.2.1 电极片充放电前后的形貌表征  34-38
    3.2.2 粘结剂对于多孔碳材料的电化学性能的影响  38-43
  3.3 本章小结  43-45
第4章 活性炭及其复合材料的研究  45-63
  4.1 活性炭材料的制备及表征  45-58
    4.1.1 活性炭材料的制备及形貌表征  45-47
    4.1.2 活性炭材料XPS表征  47-48
    4.1.3 活性炭材料的孔结构表征  48-50
    4.1.4 活性炭材料的电化学测试  50-58
  4.2 硫/活性炭复合材料的制备及表征  58-62
    4.2.1 锂硫电池电解液及电极材料的制备  58
    4.2.2 锂硫电池电化学性能测试  58-62
  4.3 本章小结  62-63
第5章 介孔碳及石墨烯基复合材料的研究  63-85
  5.1 介孔炭CMK-3 的制备及表征  63-68
    5.1.1 介孔炭CMK-3 的制备及形貌表征  63-65
    5.1.2 介孔炭CMK-3 的电化学测试  65-68
  5.2 活化石墨烯的制备及性能研究  68-77
    5.2.1 活化石墨烯的制备及形貌表征  68-71
    5.2.2 活化石墨烯的孔结构表征  71-72
    5.2.3 活化石墨烯的电化学表征  72-77
  5.3 活化石墨烯/炭微球材料的制备研究  77-84
    5.3.1 活化石墨烯/炭微球材料制备及形貌表征  78
    5.3.2 活化石墨烯/炭微球材料的孔结构表征  78-80
    5.3.3 活化石墨烯/炭微球材料的电化学表征  80-84
  5.4 本章小结  84-85
结论  85-86
参考文献  86-94
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果  94-96
致谢  96

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