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长光程吸收光谱（LOPAP）对亚硝酸的外场观测研究

作　者: 陈林
导　师: 裴克梅；葛茂发
学　校: 浙江理工大学
专　业: 应用化学
关键词: 亚硝酸长光程吸收光谱外场观测源机制非均相反应
分类号: X831
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
下　载: 3次
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内容摘要

亚硝酸（HONO）是大气环境中较为常见的二次污染物，作为OH自由基的重要来源，直接影响着大气氧化能力。同时，它也是一种室内污染物，可以和有机胺迅速反应生成致癌物质——亚硝胺，严重威胁人类健康。本课题致力于开发一种低成本、高灵敏度的新型气体在线检测技术，利用该项技术对HONO进行外场观测研究，初步分析了HONO的日浓度变化和源机制规律。得到以下实验结果：完成了长光程吸收光谱（LOPAP）的仪器研发。仪器干扰实验表明，仅当NO2存在时系统才有HONO干扰信号产生，干扰值大约为0.02%。采用双通道检测模式时，利用差减法可最大程度排除NO2等气体干扰产生的影响，NO2等气体的影响基本可忽略。长光程的设计提高了仪器灵敏度，通过调节LWCC的长度，仪器检测范围可从9×10-3mg/m3到30mg/m3，对外场观测或实验室研究的需求均可满足。确定了仪器各项参数，其响应时间缩短为3-5min，准确度达到±10%。校准实验表明，本课题搭建的长光程吸收光谱在检测范围内，实验结果呈现良好的线性，长期运行的稳定性较好。另外，该仪器还能实现水中亚硝酸盐、大气中的二氧化氮和臭氧等含量的检测，亚硝酸盐最低检测限可达0.25μg/L。利用LOPAP成功实现连续性外场观测。实验通过对HONO和NOx浓度、颗粒物分布、相对湿度进行连续监测，根据HONO日浓度变化，初步分析了HONO的源机制和夜间化学。研究表明：(1) HONO呈现出显著的日变化趋势，其浓度经过夜间不断积累，在日出前达到浓度峰值；日出后，随着光解作用的进行，HONO不断分解，导致浓度持续降低，在正午或午后太阳光照射最强时达到浓度谷值。(2)相关性分析表明，白天或夜间的直接排放对HONO来源的贡献作用相差无几。NO2非均相反应对HONO来源的贡献主要表现在夜间，夜间NO2非均相反应主要发生黑炭表面。RH<65%时，HONO浓度随着相对湿度的增加而不断升高；RH>65%时，HONO的非均质生成反应受到抑制，其浓度随着相对湿度的增加呈下降趋势。

全文目录

摘要  8-9
Abstract  9-11
第一章绪论  11-30
  1.1 大气污染  11
  1.2 亚硝酸(HONO)的大气意义  11-13
  1.3 亚硝酸(HONO)对大气氧化潜力的贡献  13-14
  1.4 亚硝酸(HONO)的源机制  14-18
    1.4.1 HONO 来源于直接排放  14-16
    1.4.2 均相反应对 HONO 来源的贡献  16
    1.4.3 非均相反应对 HONO 来源的贡献  16-18
  1.5 亚硝酸(HONO)的汇机制  18-19
  1.6 亚硝酸(HONO)的检测技术  19-22
    1.6.1 光谱检测法  20
    1.6.2 湿化学采样检测法  20-22
      1.6.2.1 化学发光法  20-21
      1.6.2.2 湿式扩散管(denuder)技术  21
      1.6.2.3 基于二硝基苯肼衍生-高效液相色谱法(DNPH-HPLC)  21-22
      1.6.2.4 长光程吸收光谱(LOPAP)  22
  1.7 本论文研究背景和研究内容  22-23
  参考文献  23-30
第二章实验部分  30-32
  2.1 实验试剂  30
  2.2 标准气体  30
  2.3 实验仪器  30-32
第三章长光程吸收光谱(LOPAP)的搭建  32-45
  3.1 测量原理  32-33
  3.2 长光程吸收光谱系统组成的设计  33-37
  3.3 仪器参数的确定  37-38
  3.4 仪器校准  38-39
  3.5 仪器干扰检测  39-42
  3.6 系统优化  42-43
    3.6.1 光谱强度的优化  42
    3.6.2 系统管道的优化  42
    3.6.3 反应时间的优化  42-43
  3.7 本章小结  43-44
  参考文献  44-45
第四章长光程吸收光谱(LOPAP)的应用  45-50
  4.1 LOPAP 检测大气中亚硝酸  45-46
  4.2 LOPAP 检测水中痕量亚硝酸盐  46-47
  4.3 LOPAP 的其他应用  47-48
    4.3.1 NO2的测量  48
    4.3.2 O3的测量  48
  4.4 本章小结  48
  参考文献  48-50
第五章 HONO 的外场观测研究  50-63
  5.1 外场观测基本情况  50-51
  5.2 HONO 日浓度变化  51-54
  5.3 HONO 源机制分析  54-58
    5.3.1 直接排放对 HONO 来源的贡献  54-55
    5.3.2 非均相反应对 HONO 来源的贡献  55-58
  5.4 HONO 夜间化学  58-61
    5.4.1 气相来源 OH+NO  58
    5.4.2 HONO 来源 NO2非均相反应  58-60
    5.4.3 HONO 来源非均相反应与 RH 的关系  60-61
  5.5 本章小结  61
  参考文献  61-63
第六章结论与展望  63-65
  6.1 全文总结  63-64
  6.2 展望  64-65
攻读硕士学位期间的研究成果  65-66
  发表文章  65
  申请专利  65-66
致谢  66

长光程吸收光谱（LOPAP）对亚硝酸的外场观测研究

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