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靖远凹凸棒石吸附水溶液中Cd（Ⅱ）性能的研究

作　者: 傅正强
导　师: 陶玲
学　校: 兰州交通大学
专　业: 环境科学
关键词: 凹凸棒石 Cd(Ⅱ) 酸热改性 吸附热力学 吸附动力学
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


凹凸棒石粘土是一种天然镁铝硅酸盐矿物，其来源广泛，价格低廉，具有较大的比表面积和较高的吸附能力，在水污染的吸附法处理中具有吸附效果好、处理成本低、再生简单等优点，成为水体重金属污染治理领域的研究热点。本文将甘肃靖远地区的凹凸棒石分别进行预处理、提纯和酸热改性处理，分别得到天然凹土、提纯凹土、改性凹土，以这三种凹凸棒石粘土作为吸附剂进行去除镉离子的批次振荡吸附试验，研究三种材料对水溶液中的Cd（Ⅱ）的吸附性能，并对实验数据进行动力学、等温吸附模型和热力学分析，讨论凹凸棒石吸附Cd（Ⅱ）的机理。实验结果表明：⑴Cd（Ⅱ）在三种凹土上的吸附量和去除率均随温度的升高而增加，且初始浓度越大其提高越明显；吸附量随初始浓度的升高而增加并逐渐趋于稳定，而去除率则随初始浓度的升高而减小。三种材料的吸附动力学曲线特征一致，均呈现快速吸附、慢速吸附与吸附平衡三阶段；天然凹土、纯化凹土和改性凹土分别在均在180、180、240min时吸附基本达到平衡。⑵Cd（Ⅱ）在三种凹土上的吸附全过程均可以用准二级动力学方程描述，准一级动力学方程、Elovich方程和双常数方程均不适合描述吸附全过程，控制吸附全程的是一个化学吸附过程。随温度的上升，准二级动力学速率常数k2、初始吸附速度h0和吸附量qe2均增大；随着Cd2+初始浓度的上升，h0、qe2均增大而k2减小；Elovich方程和双常数方程能较好的描述吸附反应前期，吸附前期是一个反应速率和扩散因子综合控制的非均相扩散过程。（4）不同条件下的颗粒内扩散曲线均呈现多段线性，Cd（Ⅱ）三种凹土表面的吸附历经三个阶段：液膜扩散阶段，颗粒内扩散阶段和内表面吸附阶段，其中外表面吸附和外层离子交换对吸附量的贡献最大；三种凹土吸附Cd2+的过程均由粒子内扩散和外表面扩散共同控制，在Cd2+浓度较低时吸附主要由边界层扩散控制，Cd2+浓度较高时主要由颗粒内扩散控制；在吸附初期，边界层的液膜扩散为速率控制过程，随着吸附进行，颗粒内扩散控制成为主要速率控制步骤，接近平衡时内扩散影响逐渐减小，镉离子在凹土颗粒的内表面吸附成为主要控制步骤。⑶Cd2+在三种凹土上的吸附同时符合Langmuir、Freundlich和D-R模型，且以Langmuir模型相关系数r2最大，表明该吸附近似单分子层吸附，但存在不均匀表面和多孔结构； b、Kf和n均随温度的升高而增大，且所有1＜n＜2、所有分离因子RL＜1，表明Cd2+在三种凹土上的吸附均是优惠吸附，具有较强吸附能力，由Langmuir得到的三种凹土的饱和吸附量qm分别为12.69-16.420、28.653-32.258、39.063-46.083mg/g，由D-R模型得到的三种凹土的Es分别为9.901-12.127、11.323-13.868、12.127-15.076kJ/mol，三种凹土对Cd2+的吸附均包含离子交换作用。（4）在实验的温度和浓度范围内，Cd2+在三种凹土上的吸附均是自发熵增的吸热过程，△H0和△S0均随初始浓度的增大而降低；△G0随初始浓度的增加而增大，随温度的升高而减小；其主要作用力均有氢键力和偶极矩力，对天然凹土在高浓度下范德华力开始发挥主要作用，对改性凹土在低浓度下存在配位基交换作用和化学键力；Cd2+在三种凹土上的吸附均是物理吸附和化学吸附并存的过程，包括凹土表面的离子交换作用、表面络合作用和静电吸附，在天然凹土和纯化凹土上的吸附以物理吸附为主；在改性凹土上高浓度时以物理吸附为主，低浓度时化学吸附发挥重要作用。三种凹土吸附镉离子的活化能Ea分别为24.834、25.484、15.847kJ/mol。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-11
1 绪论  11-24
  1.1 国内水体重金属污染现状及危害  11-12
    1.1.1 国内水体重金属污染总体概况  11
    1.1.2 重金属离子污染的特点和危害  11-12
  1.2 重金属污染治理技术研究现状  12-15
    1.2.1 物理法  12-13
    1.2.2 化学处理法  13
    1.2.3 物理化学法  13-14
    1.2.4 生物处理法  14-15
  1.3 凹凸棒石粘土的性质和开发应用现状  15-19
    1.3.1 凹凸棒石粘土的形貌结构  15-16
    1.3.2 凹凸棒石的化学成分与矿物组成  16
    1.3.3 凹凸棒石的物理化学性质  16-19
    1.3.4 凹凸棒石粘土的开发利用现状  19
  1.4 凹凸棒石粘土的改性研究进展  19-22
    1.4.1 物理法改性  20
    1.4.2 有机活化改性  20
    1.4.3 无机活化改性  20-22
  1.5 凹凸棒石粘土在重金属吸附中的应用研究  22-23
  1.6 课题的研究意义、内容及创新点  23-24
2 固-液界面吸附的基本概念和理论  24-33
  2.1 固-液界面吸附及其影响因素  24-26
    2.1.1 固液界面吸附的基本概念  24
    2.1.2 固液界面吸附的主要影响因素  24-26
  2.2 吸附基础理论  26-32
    2.2.1 吸附等温模型  26-28
    2.2.2 吸附动力学模型  28-30
    2.2.3 吸附热力学及表观活化能  30-32
  2.3 凹土对重金属的吸附机理  32-33
3 材料与方法  33-36
  3.1 实验试剂、设备和材料  33
  3.2 改性凹凸棒土的制备  33-34
    3.2.1 凹凸棒石的预处理  33
    3.2.2 凹凸棒石的提纯  33
    3.2.3 凹凸棒石的酸热活化  33-34
  3.3 实验方法  34-36
    3.3.1 标准溶液的配置  34
    3.3.2 吸附实验方法  34
    3.3.3 吸附结果测定与计算  34-36
4 天然凹凸棒石对 Cd~(2+)的吸附研究  36-58
  4.1 温度和初始浓度对吸附的影响  36-38
    4.1.1 吸附温度对天然凹土吸附 Cd~(2+)的影响  36-37
    4.1.2 初始浓度对天然凹土吸附 Cd~(2+)的影响  37-38
  4.2 天然凹土对 Cd~(2+)的吸附动力学  38-50
    4.2.1 吸附动力学曲线  38-40
    4.2.2 反应动力学规律  40-47
    4.2.3 传质动力学规律  47-50
  4.3 天然凹土对 Cd~(2+)的吸附热力学  50-56
    4.3.1 吸附等温线研究  50-53
    4.3.2 吸附热力学研究  53-56
    4.3.3 表观吸附活化能  56
  4.4 本章小结  56-58
5 纯化凹凸棒石对 Cd~(2+)的吸附研究  58-88
  5.1 温度和初始浓度对吸附的影响  58-60
    5.1.1 吸附温度对纯化凹土吸附 Cd~(2+)的影响  58-59
    5.1.2 初始浓度对纯化凹土吸附 Cd~(2+)的影响  59-60
  5.2 纯化凹土对 Cd~(2+)的吸附动力学  60-75
    5.2.1 吸附动力学曲线  60-62
    5.2.2 反应动力学规律  62-69
    5.2.3 传质动力学规律  69-75
  5.3 纯化凹土对 Cd~(2+)的吸附热力学  75-86
    5.3.1 吸附等温线研究  75-80
    5.3.2 吸附热力学研究  80-83
    5.3.3 活化热力学参数和表观活化能  83-86
  5.4 本章小结  86-88
6 酸热改性凹凸棒石对 Cd~(2+)的吸附研究  88-115
  6.1 温度和初始浓度对吸附的影响  88-89
    6.1.1 吸附温度对改性凹土吸附 Cd~(2+)的影响  88-89
    6.1.2 初始浓度对改性凹土吸附 Cd~(2+)的影响  89
  6.2 改性凹土对 Cd~(2+)的吸附动力学  89-102
    6.2.0 吸附动力学曲线  89-91
    6.2.1 反应动力学规律  91-98
    6.2.2 传质动力学规律  98-102
  6.3 改性凹土对 Cd~(2+)的吸附热力学  102-113
    6.3.1 吸附等温线研究  102-107
    6.3.2 吸附热力学研究  107-113
  6.4 本章小结  113-115
7.三种凹土吸附 Cd~(2+)的性能对比与分析  115-162
  7.1 不同凹土吸附动力学特征的比较  115-141
    7.1.1 吸附动力学曲线特征比较与分析  115-120
    7.1.2 反应动力学特征比较与分析  120-136
    7.1.3 传质动力学特征比较与分析  136-141
  7.2 不同凹土吸附热力学特征的比较  141-152
    7.2.1 等温吸附特征的比较与分析  141-146
    7.2.2 吸附热力学特征的比较与分析  146-152
  7.3 不同凹凸棒石粘土吸附 Cd~(2+)的差异性分析  152-162
    7.3.1 吸附时间对不同凹土吸附水体中 Cd~(2+)效果的差异性分析  152-155
    7.3.2 初始浓度对不同凹土吸附水体中 Cd~(2+)效果的差异性分析  155-158
    7.3.3 不同凹土吸附水体中 Cd~(2+)效果的差异性分析  158-162
8 结论与展望  162-165
致谢  165-166
参考文献  166-178
攻读学位期间的研究成果  178

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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