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核工业废水中硝酸盐危害分析及去除技术初探

作　者: 周蓉
导　师: 唐双凌
学　校: 南京理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 核工业废水硝酸盐脲醛树脂脱硝
分类号: X771
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

核燃料循环的多个环节均会产生含大量硝酸盐的核工业废水。本论文从核素迁移、管道腐蚀和燃烧爆炸等角度考察了放射性废液中硝酸盐带来的安全隐患,研究了硝酸盐转化为硝酸铵后,与蔗糖、甲醛、脲醛树脂等有机还原剂在盐酸催化作用下的脱硝技术的可行性,得出了如下结论：(1)硝酸盐的存在增加了放射性核素的扩散迁移能力,可加速放射性废液输送管道及贮存罐等的腐蚀,容易造成周围环境的放射性污染。(2)在中低放废液沥青固化、高放废液玻璃固化及高放废液贮存时,由于硝酸和硝酸盐具有较强的氧化性,可能发生燃烧爆炸事故,在进行放射性废液固化及贮存操作之前,应尽量降低其中硝酸盐的含量。(3)将高放废液中的硝酸盐转化为硝酸铵,配合盐酸作为催化剂,可改变脱硝反应过程,加快反应活性较高的中间产物的生成速度,使脱硝反应可在较低温度下进行,对硝酸和硝酸盐均有脱除效果。(4)采用蔗糖作为脱硝还原剂,模拟高放废液的硝酸盐浓度分别为20%、40%、60%时,硝酸盐的最大去除率分别为32.25%、40.21%、47.10%。采用甲醛作为脱硝还原剂,模拟高放废液的硝酸盐浓度分别为20%、40%、60%时,硝酸盐的最大去除率分别为42.13%、53.30%、70.02%。蔗糖和甲醛作为小分子化合物,可有效加快脱硝反应速度,但反应过程剧烈,不易控制。(5)脲醛树脂是一种高分子化合物,可缓慢释放出甲醛。采用F/U摩尔比为3的脲醛树脂作为脱硝还原剂,模拟高放废液的硝酸盐浓度分别为20%、40%、60%时,硝酸盐的去除率分别为34.64%、38.15%、52.45%,既有一定的脱硝效果,且反应过程较为安全平缓,消除了反应液的喷射现象,不产生NO2气体。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-7
目录  7-10
1 绪论  10-20
  1.1 核燃料循环  10-11
  1.2 核燃料循环中硝酸盐来源  11-15
    1.2.1 核燃料循环前段废水中硝酸盐来源  11-14
    1.2.2 核燃料循环后段废水中硝酸盐来源  14-15
  1.3 废水中硝酸盐去除现状  15-17
    1.3.1 生物法  15-16
    1.3.2 物理化学法  16
    1.3.3 化学法  16-17
  1.4 课题目的及意义  17-18
  1.5 本课题主要工作  18-20
2 硝酸盐对核素扩散影响研究  20-36
  2.1 引言  20-22
  2.2 核素测量方法  22-26
    2.2.1 浸出液中核素比活度测量方法  22-23
    2.2.2 模拟固化体中核素比活度测量方法  23-26
  2.3 模拟中低放废液固化体核素浸出实验  26-27
    2.3.1 第一次浸出迁移扩散实验样品制备  26-27
    2.3.2 第二次浸出迁移扩散实验样品制备  27
  2.4 硝酸盐对核素扩散迁移影响分析及讨论  27-33
    2.4.1 硝酸盐对第一次核素浸出迁移扩散实验结果分析及讨论  27-31
      2.4.1.1 第一次浸出液中核素比活度测量结果及讨论  27-29
      2.4.1.2 第一次固体残渣核素比活度测量结果及讨论  29-31
    2.4.2 硝酸盐对第二次核素浸出迁移实验结果分析及讨论  31-33
      2.4.2.1 第二次浸出液中核素比活度测量结果及讨论  31-33
      2.4.2.2 第二次固体残渣中核素比活度测量结果及讨论  33
  2.5 高放废液中硝酸盐对金属材料腐蚀影响分析及讨论  33-35
  2.6 本章小结  35-36
3 中高放废液的燃烧爆炸风险分析  36-48
  3.1 中放废液的沥青固化风险分析  36-40
    3.1.1 沥青性质简介  36-37
    3.1.2 沥青固化过程及产品的燃烧爆炸风险分析  37-39
    3.1.3 国内外相关燃烧爆炸事故  39-40
  3.2 高放废液贮存风险分析  40-45
    3.2.1 美国对高放废液贮罐的调查分析  40-41
    3.2.2 我国高放废液贮存过程的风险分析  41-44
    3.2.3 国外高放废液贮存的严重事故及分析  44-45
  3.3 高放废液玻璃固化风险分析  45-47
    3.3.1 国外玻璃固化现状  45-46
    3.3.2 硝酸盐对玻璃固化过程的危害分析  46-47
  3.4 本章小结  47-48
4 模拟高放废液中硝酸盐去除技术初探  48-71
  4.1 模拟高放废液脱硝实验原理及设计  48-53
    4.1.1 模拟高放废液脱硝原理  48-49
    4.1.2 配置模拟高放废液  49
    4.1.3 模拟高放废液脱硝方法设计  49-51
    4.1.4 脱硝过程中有机物投加量计算  51-52
    4.1.5 模拟高放废液中硝酸盐的测量方法  52-53
  4.2 脲醛树脂合成及其基本性质测定  53-59
    4.2.1 脲醛树脂合成方法  53-54
    4.2.2 脲醛树脂基本性质测量  54-59
      4.2.2.1 甲醛含量测定  54-56
      4.2.2.2 尿素含量测定  56-57
      4.2.2.3 红外测定  57-59
  4.3 模拟高放废液脱硝结果与讨论  59-70
    4.3.1 H~+、Cl~-对模拟高放废液脱硝影响  59-61
    4.3.2 蔗糖对脱硝影响  61-63
    4.3.3 温度对脱硝影响  63-65
    4.3.4 甲醛脱硝影响  65-66
    4.3.5 不同F/U摩尔比脲醛树脂对脱硝影响  66-70
  4.4 本章小结  70-71
5 结论  71-72
致谢  72-73
参考文献  73-76

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