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电弧放电产生NO_x及其对亚硫酸铵的氧化

作　者: 王飞飞
导　师: 闫克平
学　校: 浙江大学
专　业: 应用化学
关键词: 电弧放电 NO_x 亚硫酸铵氨法脱硫氧化
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

煤炭是我国能源的主要来源,2012年我国能源结构中近七成来自燃煤。燃煤烟气是大气中二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的主要来源。SO2和NOx均可形成酸雨,影响大气环境质量,危害人体健康、植物和建筑。现有脱硫脱硝技术种类繁多,其中湿法氨法脱硫工艺脱硫效率高、且其副产品硫酸铵可作为化肥而实现资源化利用。将脱硫塔产生的高浓度亚硫酸铵氧化为硫酸铵是氨法脱硫的推广难点。传统空气强制氧化能耗高,反应速率低,溶液稀释后再氧化运行和建造成本高。本文研究利用空气电弧放电产生的NOx(有效组分主要为NO2)来氧化高浓度的亚硫酸铵。本文分析了产生等离子体的放电形式以及空气电弧放电中NOx的产生机理,设计了空气电弧放电产生NOx以及NOx氧化亚硫酸铵的实验装置,并据此进行了两部分的实验：NOx发生和亚硫酸铵氧化。对实验结果和原因进行了分析探讨。NOx发生部分,采用高频交流电源,不锈钢针-针电极结构,研究了反应器入口气体参数,包括气体流量、O2含量和湿度,以及放电间距和注入能量变化对产物NOx的浓度和NO2/NOx比值的影响,并对产物气体做了红外分析和光谱分析。实验结果表明：放电间距的增大有利于NOx浓度和NO2/NOx的提高,能量密度的增加有利于NOx的产生；气体流量和湿度的增大均会使NOx浓度和NO2/NOx降低；O2含量为50%和60%时NO2浓度和NO2/NOx分别达到最大值。NOx氧化亚硫酸铵部分,实验使用放电产生的NOx氧化高浓度亚硫酸铵,分别研究气液接触形式、气相参数(气体流量,气体浓度等)和液相参数(溶液浓度、pH等)对氧化效果的影响。实验结果表明,相对于静置和液相搅拌曝气增大了气液接触面积并有利于液相成分的均匀分布,氧化效果最佳；对于浓度高于1.0mol/L的亚硫酸铵氧化,空气的氧化效果可以忽略不计,NOx气体流量对氧化效果的影响存在临界值1.75L/min,小于1.75L/min时流量增加氧化效果较好,超过该临界值后氧化效果变差；溶液浓度对氧化速率影响最大,并存在明显的分界点,当浓度低于1.2mol/L时,随着浓度的增加氧化速率升高,高于此浓度时,氧化速率随着浓度的增加而降低；溶液pH为6.5时的氧化效果最佳,随着反应的进行,溶液pH下降。

全文目录

致谢  4-6
摘要  6-8
Abstract  8-13
第一章绪论  13-23
  1.1 课题研究背景  13-18
    1.1.1 SO_2和NO_x的来源与危害  13-14
    1.1.2 脱硫脱硝技术发展现状  14-16
    1.1.3 湿法氨法脱硫技术  16-18
  1.2 课题相关研究现状  18-21
    1.2.1 湿法氨法脱硫产物亚硫酸铵的氧化  18-20
    1.2.2 空气放电产生NO_x研究现状  20-21
  1.3 课题研究的意义和内容  21-23
    1.3.1 课题研究的意义  21-22
    1.3.2 课题研究内容  22-23
第二章产生等离子体放电形式分析  23-28
  2.1 等离子体的主要形式  23
  2.2 等离子体的产生方式  23-25
    2.2.1 低温等离子体  24-25
    2.2.2 热等离子体  25
  2.3 电弧放电产生NO_x的反应过程  25-27
  2.4 本章小结  27-28
第三章实验装置和方法  28-38
  3.1 实验系统组成  28-32
    3.1.1 NO_x发生装置  28-29
    3.1.2 亚硫酸铵氧化装置  29-30
    3.1.3 氮氧化物分析  30-32
    3.1.4 关于反应系统装置的说明  32
  3.2 实验试剂的制备与测定  32-34
    3.2.1 实验试剂的制备  32-33
    3.2.2 实验试剂的测定  33-34
  3.3 亚硫酸铵浓度和硫酸盐浓度滴定  34-37
    3.3.1 溶液亚硫酸铵浓度测量  34-35
    3.3.2 溶液硫酸盐浓度测量  35
    3.3.3 亚硫酸盐氧化率计算  35-36
    3.3.4 亚硫酸盐氧化速率计算  36-37
  3.4 实验电学参数的测定  37
  3.5 本章小结  37-38
第四章电弧放电产生NO  38-48
  4.1 NO_x浓度随时间的变化  38-39
  4.2 气相参数对产物NO_x的影响  39-43
    4.2.1 空气流量对产物NO_x的影响  39-41
    4.2.2 O_2含量对产物NO_x的影响  41-42
    4.2.3 湿度对产物NO_x的影响  42-43
  4.3 放电间距对NO_x的影响  43-45
  4.4 气体产物的分析  45-47
  4.5 本章小结  47-48
第五章 NO_x氧化亚硫酸铵  48-59
  5.1 NO_x与亚硫酸盐的反应机理  48-49
  5.2 气液接触形式对氧化效果的影响  49-50
  5.3 气相参数对氧化效果的影响  50-54
    5.3.1 空气与NO_x氧化效果比较  50-52
    5.3.2 NO_x浓度对氧化效果的影响  52-53
    5.3.3 NO_x流量对氧化效果的影响  53-54
  5.4 液相参数对氧化效果的影响  54-57
    5.4.1 亚硫酸铵浓度对氧化效果的影响  54-56
    5.4.2 溶液pH对氧化效果的影响  56-57
  5.5 氧化过程中NO_x的浓度变化  57-58
  5.6 本章小结  58-59
第六章总结与展望  59-61
  6.1 总结  59
  6.2 展望  59-61
参考文献  61-67
作者简历及在学期间所取得的科研成果  67

电弧放电产生NO_x及其对亚硫酸铵的氧化

内容摘要

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