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分子尺度开关与整流器件的机理研究

作　者: 曾晶
导　师: 陈克求
学　校: 湖南大学
专　业: 物理学
关键词: 分子器件密度泛函理论非平衡格林函数电子输运机理分子开关效应分子整流效应
分类号:
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本文采用密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的第一性原理方法，较为系统地研究了分子尺度体系如石墨烯纳米带、硼氮纳米带、有机小分子、碳纳米管的电子结构和电子输运性质。我们重点探讨原子掺杂、化学修饰、吸附、机械扭转以及磁序列排布等方面对分子器件电子输运性质的影响，并在器件中观察到分子整流行为以及基于自旋过滤效应、磁致电阻效应和负微分电阻效应的分子开关行为。主要内容如下：研究了氮掺杂的扶手椅型石墨烯纳米带器件的电子输运性质。在这个器件中，氮原子被用来替代其中一个电极的中心碳原子或者边缘碳原子。计算结果表明，器件的电子输运性质强烈地依赖于石墨烯纳米带的宽度和氮杂质的位置，我们在器件中观察到了明显的整流效应，并且发现整流效应可以通过石墨烯纳米带的宽度和氮杂质的位置来进行调控。进一步的研究发现，左右电极能带之间狭窄的匹配范围以及相应的分子轨道与电极杂质态之间弱的耦合是器件中出现明显整流现象的根本原因。研究了边缘氢化的锯齿形石墨烯纳米带异质结的自旋输运性质。计算结果表明，完美的自旋过滤效应和整流比超过10~5的整流效应可以通过锯齿形石墨烯纳米带的边缘氢化来实现。此外，研究发现自旋过滤效应和整流效应可以通过异质结的宽度来进行调控。进一步的研究表明，这些效应的出现与锯齿形石墨烯纳米带的π和π子带所固有的输运选择规则有关。研究了分子间相互作用对双层石墨烯纳米带器件电子输运行为的影响。研究结果表明，通过调节双层石墨烯纳米带之间的π π相互作用，我们可以观察到分子开关和分子整流现象。经分析，我们认为这些输运现象是由分子轨道与电极耦合强度的改变所导致的。研究了氟化硼氮纳米带体系的电子结构以及相应的自旋输运性质。计算结果表明，氟原子在纳米带上的吸附位置或者氟原子浓度的改变能诱导体系发生半导体到半金属性质的跃变。此外，利用第一性原理量子输运计算方法，我们在氟化的硼氮纳米带器件中观察到了负微分电阻和类似于滑动变阻器的输运行为。这些结果表明氟化的硼氮纳米带器件能够被设计为多功能的分子自旋电子器件，这对进一步提升原子级电路的集成度有非常重要的意义。研究了一种由锰卟啉、亚苯基和次乙炔基组成的自旋电子器件的输运性质。我们在这个器件中观察到了有趣的自旋过滤效应和磁致电阻效应。尤其值得注意的是，通过改变锰卟啉和苯环π输运通道之间的交叠程度，自旋过滤效率和磁致电阻率能被有效地增强。此外，基于负微分电阻的分子开关行为也被发现。进一步的分析表明，自旋向上和自旋向下电子态的分布差异导致了自旋过滤效应的发生，而器件中各部分电子态的不匹配是导致磁致电阻效应和负微分电阻效应出现的根本原因。此外，我们研究了一个Fe-Porphyrin-Like碳纳米管自旋电子器件的自旋输运性质。结果表明，器件的磁致电阻率与其磁序列排布有关。在外部磁场的作用下，通过改变器件的磁序列分布，器件的磁致电阻率能从大约19%增长到大约1020%。我们认为磁序列分布是实现高性能自旋电子器件的一个关键因素。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
插图索引  12-14
附表索引  14-15
第1章绪论  15-40
  1.1 分子电子学的发展历程  15-16
  1.2 分子器件的研究进展  16-22
    1.2.1 分子器件的实验研究  16-17
    1.2.2 分子器件的理论研究  17-18
    1.2.3 分子器件的新性质  18-22
  1.3 分子器件的主要研究对象  22-25
    1.3.1 有机小分子  22
    1.3.2 零维量子点（C60分子）  22
    1.3.3 碳纳米管  22-23
    1.3.4 石墨烯及准一维石墨烯纳米带  23-25
  1.4 分子器件的第一性原理计算  25-38
    1.4.1 Born-Oppenheimer 近似  25-26
    1.4.2 Hartree-Fock 近似  26-27
    1.4.3 密度泛函理论  27-30
    1.4.4 格林函数方法  30-32
    1.4.5 分子器件输运性质计算  32-36
    1.4.6 第一性原理计算相关软件介绍  36-38
  1.5 本文的主要工作及意义  38-40
第2章氮原子取代掺杂对扶手椅型石墨烯纳米带器件整流效应的影响  40-48
  2.1 引言  40-41
  2.2 理论模型与公式  41-42
  2.3 结果分析与讨论  42-46
  2.4 本章小结  46-48
第3章边缘氢化所诱导的锯齿型石墨烯纳米带器件的自旋过滤和整流行为  48-56
  3.1 引言  48-49
  3.2 理论模型与公式  49-50
  3.3 结果与讨论  50-55
  3.4 本章小结  55-56
第4章分子间相互作用诱导的整流行为和开关行为  56-63
  4.1 引言  56-57
  4.2 计算模型与计算公式  57
  4.3 结果与讨论  57-62
  4.4 本章小结  62-63
第5章氟化所诱导的锯齿型硼氮纳米带器件的半金属和负微分电阻行为  63-73
  5.1 引言  63-64
  5.2 器件模型和计算细节  64-65
  5.3 结果与讨论  65-72
    5.3.1 氟化体系的基态及热力学稳定性  65-66
    5.3.2 氟化体系的能带分析及磁学性质  66-69
    5.3.3 氟原子浓度对氟化体系电子性质的影响  69-70
    5.3.4 基于氟化体系的自旋电子器件  70-72
  5.4 本章小结  72-73
第6章锰卟啉分子自旋电子器件磁开关效应的理论研究  73-81
  6.1 引言  73-74
  6.2 模型和计算公式  74-75
  6.3 结果与讨论  75-79
    6.3.1 锰卟啉自旋电子器件的伏安特性分析  75-76
    6.3.2 锰卟啉自旋电子器件零偏压输运谱分析  76-77
    6.3.3 自旋过滤效应和磁致电阻效应分析  77-78
    6.3.4 负微分电阻效应分析  78-79
  6.4 本章小结  79-81
第7章磁序列排布对碳纳米管自旋电子器件磁致电阻效应的影响  81-90
  7.1 引言  81-82
  7.2 模型和计算公式  82-83
  7.3 结果与讨论  83-88
    7.3.1 磁序列排布对器件磁致电阻率的影响  83
    7.3.2 零偏压输运谱分析  83-84
    7.3.3 前线分子轨道的分析与讨论  84-86
    7.3.4 自旋电子器件零偏压 PDOS 和 LDOS 的分析与讨论  86-88
  7.4 本章小结  88-90
结论与展望  90-92
参考文献  92-108
附录 A 攻读学位期间发表的论文及参与的科研项目  108-110
致谢  110

分子尺度开关与整流器件的机理研究

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