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甲基硝基胍低共熔物组分间作用及其性能研究

作　者: 陈玲
导　师: 舒远杰
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 应用化学
关键词: 甲基硝基胍硝酸肼低共熔物结晶行为液相载体
分类号: TQ560.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

以甲基硝基胍为基的低共熔物能量高,安全性能好,成本低,毒性小,是目前较有潜力的TNT替代物。美国以43.5%甲基硝基胍(MeNQ)、36%硝酸铵(AN)、10.5%硝基胍(NQ)、10%高氯酸铵(AP)为组分的低共熔物配方已作为非TNT基熔铸炸药液相载体应用于美国AFX-453型航弹中。但该配方的熔点偏高(100℃),不适于现有水蒸汽熔铸工艺。如何降低体系熔点,提高低共熔物的力学性能和安全性能是熔铸炸药液相载体研制技术中最关心的问题。因此,在含能低共熔物研究方面,国内外科研工作者在配方设计和性能表征方面开展了大量研究,但少有含能低共熔物结构的文献报道,也未见含能低共熔物形成机理的研究报道,相应的基础研究非常薄弱。本论文采用低熔点的高能炸药硝酸肼(HN)做为熔点消降剂,采用高温熔融法制备了两组分、三组分以及多组分MeNQ系列含能低共熔物。借助分子模拟技术和表界面结构分析、微观形貌分析、热分析等实验手段,研究了MeNQ系列二元、三元以及多元低共熔物的分子间相互作用以及结构与性能；考察了原料配比对共熔物熔化温度、力学性能以及起爆传爆性能的影响；采用热台偏光显微技术、粉末衍射高低温实验研究了低共熔物的熔融及冷却结晶过程,并尝试解释了低共熔物形成机理。获得的主要结果如下：(1)HN可与MeNQ在很宽的摩尔比范围内形成熔点较低的二组份低共熔物,有利于在此基础上研制三组分、甚至更多组分的含能低共熔物。(2)熔化焓计算表明MeNQ-HN、NQ-HN等二元低共熔物并不是熔融态下简单的机械混合,组分间存在一定的相互作用,红外光谱与粉末X—射线衍射实验结果也证实了这一结论；而密度泛函理论计算结果表明NO2上的O原子与NH2上的H原子之间形成了氢键,且MeNQ与HN的摩尔比为3：2时形成的低共熔物构象最稳定。与此不同的是,NQ与HN的摩尔比为2：3时形成的低共熔物构象最稳定。(3)新研制的低共熔物配方熔融后再结晶出现分相结晶现象：首先析出的是“十字”型的AP,随后MeNQ附着在AP周围结晶析出,并占据主导地位。当温度降低至70℃时析出配方中熔点最低的组分HN。与此不同的是,单一的HN熔体在温度低至30℃时仍不能结晶析出,这表明HN的过冷度非常大,而AP、MeNQ等物质可作为成核剂诱导HN冷却结晶。(4)新研制的多组分低共熔配方熔点均低于100℃,且都发生了爆轰,但爆轰能量比TNT低很多。预计这些配方在圆筒试验中铜管径向膨胀效果非常差,不适宜用圆筒试验评价其做功能力。HN、AP作为单质炸药的能量较高,但HN以及少量的AP在MeNQ基低共熔配方中对起爆传爆促进作用不大。若要提高配方的爆轰能量,仍需对新配方进行改进。(5)加入HN的低共熔配方极易吸潮,使得样品力学性能不好,如果要将HN应用于熔铸炸药液相载体,还需进行大量的改性研究。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-13
第一章绪论  13-25
  1.1 研究背景及意义  13
  1.2 TNT替代物  13-15
    1.2.1 低熔点单质炸药  13-15
    1.2.2 含能低共熔物  15
  1.3 含能低共熔物研究现状  15-23
    1.3.1 EA系列低共熔物  15-17
    1.3.2 EAK系列低共熔物  17-19
    1.3.3 含NQ、MeNQ的低共熔物  19-21
    1.3.4 其它低共熔物系  21-23
  1.4 本章小结  23
  1.5 研究内容  23-25
第二章 MeNQ与HN低共熔物的制备与结构性能研究  25-34
  2.1 引言  25
  2.2 实验部分  25-27
    2.2.1 试剂与仪器  25-26
    2.2.2 实验过程  26-27
  2.3 结果与讨论  27-33
    2.3.1 相图  27-28
    2.3.2 熔化焓  28-29
    2.3.3 分子间相互作用  29-30
    2.3.4 MeNQ/HN共熔物晶体形貌  30-32
    2.3.5 MeNQ/HN共熔物晶体结构  32-33
  2.4 本章小结  33-34
第三章 HN与NQ低共熔物制备与结构性能研究  34-43
  3.1 引言  34
  3.2 实验部分  34-36
    3.2.1 试剂与仪器  34-35
    3.2.2 实验过程  35-36
  3.3 结果与讨论  36-42
    3.3.1 NQ/HN共熔物的熔化焓  36-37
    3.3.2 NQ/HN共熔物红外光谱研究  37-38
    3.3.3 NQ/HN共熔物分子间相互作用  38-39
    3.3.4 NQ/HN共熔物晶体形貌  39-41
    3.3.5 NQ/HN共熔物晶体结构研究  41-42
    3.3.6 NQ/HN共熔物的DSC分析  42
  3.4 本章小结  42-43
第四章多组分低共熔物的设计与起爆传爆性能研究  43-50
  4.1 引言  43
  4.2 实验  43-46
    4.2.1 试剂与仪器  43-44
    4.2.2 实验过程  44-46
  4.3 实验结果  46-47
    4.3.1 密度  46
    4.3.2 爆轰性能  46-47
  4.4 讨论  47-49
    4.4.1 HN对共熔物性能的影响  47
    4.4.2 NQ对低共熔物性能的影响  47-48
    4.4.3 AN与AP对起爆传爆性能的影响  48
    4.4.4 低共熔物与TNT起爆传爆性能对比研究  48-49
  4.5 本章小结  49-50
第五章五组分低共熔物的理化性能  50-61
  5.1 引言  50
  5.2 实验部分  50-53
    5.2.1 主要仪器  50
    5.2.2 实验过程  50-53
  5.3 结果与讨论  53-59
    5.3.1 热性能  53-54
    5.3.2 放热速率  54-55
    5.3.3 力学性能  55-57
    5.3.4 感度  57
    5.3.5 爆轰性能  57-58
    5.3.6 熔铸性能  58-59
    5.3.7 低共熔物的吸湿性能  59
  5.4 本章小结  59-61
第六章五组分低共熔物的结晶行为  61-72
  6.1 引言  61
  6.2 实验部分  61-62
    6.2.1 主要仪器  61-62
    6.2.2 实验方法  62
  6.3 实验结果  62-71
    6.3.1 结晶次序研究  62-67
    6.3.2 结晶速率考察  67
    6.3.3 结晶形貌考察  67-69
    6.3.4 结晶动力学  69-71
  6.4 本章小结  71-72
第七章结论及展望  72-74
  7.1 主要结论  72
  7.2 主要创新点  72-73
  7.3 今后工作设想  73-74
致谢  74-75
参考文献  75-81
攻读硕士期间发表的文章  81

甲基硝基胍低共熔物组分间作用及其性能研究

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