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环三磷腈交联光催化剂对水中亚甲基蓝的吸附与光降解研究

作　者: 宋明星
导　师: 张爱清
学　校: 中南民族大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 环三磷腈交联光催化剂亚甲基蓝
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

环境污染的控制和治理是人类当前亟待解决的重大课题，是世界所关注的焦点问题。在众多的环境污染治理技术中，近年发展起来的以半导体金属氧化物为催化剂的光催化技术，提供了一种理想的能源利用和环境友好的污染治理方法。在已经发现光催化剂中，许多光催化剂对可见光的响应差，用太阳光激发进行光催化降解污染物受到很大限制。因此，在可见光下有响应的光催化剂更有潜力，成为研究热点。本文以六氯环三磷腈为原料，合成了六（4-腈基苯氧基）环三磷腈和六（4-四唑基苯氧基）环三磷腈，通过1H-NMR，13C-NMR，31P-NMR对他们进行表征。然后以六（4-四唑基苯氧基）环三磷腈与对苯二甲酰氯为反应物，调节不同的反应物比例制备了新型的交联光催化剂（PCP12，PCP13和PCP16）。并对三种环三磷腈交联光催化剂进行FT-IR、热重、固体紫外和比表面积等表征。探讨了环三磷腈交联光催化剂对有机染料的吸附性能。以亚甲基蓝为底物，研究PCP12，PCP13和PCP16在不同pH条件下的吸附量，结果表明，他们的吸附量都随着pH的增加而增加，当pH大于11后，吸附量保持不变。为了研究环三磷腈交联光催化剂吸附时的电荷作用，选择带负电荷的活性艳红（X-3B）与PCP12进行吸附，结果表明：随着pH的增加，吸附量逐渐减小，在pH大于7后无吸附。综合环三磷腈交联光催化剂对亚甲基蓝和X-3B的吸附情况，环三磷腈交联光催化剂中的吸附很大一部分来自正负电荷的吸附。其次，研究了三种交联光催化剂达到饱和吸附的时间，PCP12时间最短，仅有1min，PCP13和PCP16分别需要30min和90min。PCP12表现出显著的快速吸附能力。再次，研究了环三磷腈交联光催化剂的脱附性能，以PCP12为代表，乙酸甲醇混合溶液和pH=1盐酸为脱附剂，结果表明：脱附率随乙酸含量增加而增加，当体积含量达15%后，保持为86%。两种脱附剂中乙酸甲醇混合溶液脱附效果较好，盐酸溶液脱附效果较差。最后，研究了PCP12的再次吸附能力。结果表明，第二次吸附时，吸附量明显下降，是因为某些孔中的亚甲基蓝不能脱除。多次吸附时，吸附量与第二次差不多，仍大于75mg/g，说明PCP12有较好的再吸附能力。探讨了环三磷腈交联光催化剂的光降解性能。首先，以亚甲基蓝和X-3B为降解底物，比较三种环三磷腈交联光催化剂的光降解能力。实验结果表明，在可见光照射下，环三磷腈交联光催化剂有光降解能力，且PCP16的降解能力最强，完全降解相同量亚甲基蓝（100mL，10mg/L）时间最短，只需要9h；降解相同量X-3B（100mL，7mg/L）6h后，溶液中X-3B剩余最少（38%）。其次，研究了光降解亚甲基蓝过程中的中间产物。以四种有机溶液（环己烷，乙酸乙酯，乙醇和乙醚）萃取降解水层中的中间产物，通过GC-MS表征了这些中间产物。同时，离子色谱检测到水层中含有亚甲基蓝中N和S被完全氧化的产物NO3-、SO42-。再次，研究了光降解过程中的自由基。以5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物（DMPO）为自由基捕获剂，ESR检测出PCP16在水溶液中无染料和有染料时降解过程中都存在羟基自由基。在相同光照时间（10min）无染料时的羟基自由基强度大于有染料时，表明在降解过程中染料消耗了部分的羟基自由基，染料不存在敏化作用。最后，根据GC-MS和离子色谱给出的中间产物信息和半导体光催化剂降解的特点，探讨了亚甲基蓝的降解机理。

全文目录

目录  5-7
摘要  7-9
Abstract  9-11
第一章绪论  11-25
  1.1 环三磷腈衍生物的研究进展  11-18
    1.1.1 环保阻燃  11-14
    1.1.2 光电材料  14-15
    1.1.3 纳米材料  15-18
  1.2 光催化剂的研究进展  18-23
    1.2.1 无机半导体光催化降解  18-20
    1.2.2 有机半导体光催化降解  20-23
  1.3 本论文的研究背景及主要内容  23-25
第二章环三磷腈交联物光催化剂的制备  25-35
  2.1 仪器与试剂  25-28
  2.2 六（4－腈基苯氧基）环三磷腈的合成  28-29
  2.3 六（4－四唑基苯氧基）环三磷腈的合成  29-31
  2.4 环三磷腈交联物的合成  31-32
  2.5 结果与讨论  32-34
    2.5.1 红外表征  32-33
    2.5.2 热稳定性表征  33-34
  2.6 本章小结  34-35
第三章环三磷腈交联光催化剂对水中亚甲基蓝的吸附研究  35-45
  3.1 吸附相关表征  35-37
    3.1.1 粒度检测  35-36
    3.1.2 比表面积  36-37
  3.2 pH 值的影响  37-39
  3.3 吸附时间  39-41
  3.4 脱附  41-42
  3.5 多次吸附  42-44
  3.6 本章小结  44-45
第四章环三磷腈交联光催化剂对水中亚甲基蓝光降解研究  45-59
  4.1 环三磷腈交联光催化剂的光降解性能  45-49
  4.2 降解过程中降解产物鉴定  49-52
  4.3 降解过程中自由基的检测  52-54
  4.4 降解机理  54-58
  4.5 本章小结  58-59
结论  59-61
参考文献  61-67
致谢  67-68
附录  68

环三磷腈交联光催化剂对水中亚甲基蓝的吸附与光降解研究

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