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纤维素定向催化液化制备多元醇的研究

作 者: 宁静
导 师: 郑志锋
学 校: 西南林业大学
专 业: 木材科学与技术
关键词: 纤维素 钯炭催化剂 纳米碳化钨 Ni-P/AC多元醇
分类号: TQ223.16
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要


由于化石能源过度开发利用使这些不可再生能源渐趋枯竭,以可再生的纤维素为原料,通过催化液化生产山梨醇、甘露醇、乙二醇和1,3-丙二醇等多元醇类化学品,对实现人类社会的可持续发展具有重要意义。本文采用多种催化剂实现了纤维素到多元醇的催化转化,主要研究工作和成果包括以下几个方面:(1)选用Shim Pack Ca液相色谱柱,建立了纤维素液化产物中的山梨醇、甘露醇、葡萄糖、乙二醇和1,3-丙二醇的高效液相色谱分析方法。(2)在Pd/C催化剂制备基础上,采用SEM、XRD、热重分析(TG)和N2物理吸附等方法对Pd/C催化剂进行了表征;考察了反应物温度、反应时间、初始H2压力、催化剂用量和溶剂用量对纤维素催化液化制备多元醇的影响,实验表明:反应温度245℃、反应时间30min、6MPa的初始H2压力、30%催化剂用量和溶剂水/纤维素质量比80/1为最佳反应条件,此时纤维素转化率和多元醇产率分别为95.85%和56.13%,其中山梨醇、甘露醇、乙二醇和丙二醇产率分别达到11.51%、8.12%、19.08%和15.76%;证明了Lewis酸ZnCl2与Pd/C催化剂对纤维素催化液化制备多元醇存在协同催化作用,当Lewis酸ZnCl2添加量10%、Pd/C催化剂用量30%时,纤维素转化率和多元醇产率分别增加了3.57%和13.47%;考察了Pd/C催化剂的使用寿命,其可循环使用3次以上。(3)对纳米WC催化剂进行表征的基础上,考察了反应物温度、反应时间、初始H2压力、催化剂用量和溶剂用量对纤维素催化液化制备多元醇的影响,实验结果说明:反应温度225℃、反应时间30min、6MPa的初始H2压力、30%催化剂用量和溶剂水/纤维素质量比80/1为最佳反应条件,此时纤维素转化率和多元醇产率分别为95.31%和12.35%;证明了Lewis酸ZnCl2与纳米WC催化剂对纤维素催化液化制备多元醇也存在协同催化作用,纤维素转化率和多元醇产率分别由95.31%和12.35%增至97.49%和13.98%。(4)在制备Ni-P/AC催化剂基础上,对不同Ni负载量的Ni-P/AC催化剂进行了表征;还考察了在反应温度225℃、反应时间30min、6MPa的初始H2压力、30%催化剂用量和溶剂水/纤维素质量比80/1条件下,不同Ni含量Ni-P/AC催化剂对纤维素催化液化制备多元醇催化活性的影响,5%Ni-P/AC催化剂催化效果最好,达90.52%的纤维素转化率和22.4%多元醇产率;在相同条件下,将Pd/C、纳米WC催化剂与5%Ni-P/AC催化剂相比,结果表明:在纤维素转化率方面纳米WC催化剂效果最好,多元醇产率方面Ni-P/AC催化剂效果最佳。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-7
目录  7-9
1 文献综述  9-18
  1.1 研究背景  9-10
  1.2 纤维素的研究进展  10-16
    1.2.1 酸催化剂催化纤维素转化  10-13
    1.2.2 碱催化剂催化纤维素转化  13-14
    1.2.3 金属催化剂催化纤维素转化  14-16
  1.3 论文的目的与研究内容  16-18
2 Pd/C 催化剂催化纤维素液化制备多元醇的研究  18-36
  2.1 前言  18
  2.2 Pd/C 催化剂的表征  18-21
    2.2.1 实验部分  18-19
    2.2.2 结果与讨论  19-21
    2.2.3 结论  21
  2.3 Pd/C 催化纤维素液化转化制备多元醇  21-36
    2.3.1 实验部分  21-25
    2.3.2 结果与讨论  25-35
    2.3.3 结论  35-36
3 纳米 WC 催化剂催化纤维素液化制备多元醇的研究  36-50
  3.1 前言  36
  3.2 纳米碳化钨催化剂的表征  36-39
    3.2.1 实验部分  36-37
    3.2.2 结果与讨论  37-39
    3.2.3 结论  39
  3.3 纳米碳化钨催化纤维素液化制备多元醇  39-50
    3.3.1 实验部分  39-41
    3.3.2 结果与讨论  41-49
    3.3.3 结论  49-50
4 Ni-P/AC 催化剂催化纤维素液化制备多元醇的研究  50-62
  4.1 前言  50
  4.2 Ni-P/AC 催化剂的制备与表征  50-57
    4.2.1 实验部分  50-51
    4.2.2 结果与讨论  51-57
    4.2.3 结论  57
  4.3 Ni-P/AC 催化剂催化纤维素液化制备多元醇  57-62
    4.3.1 实验部分  57-59
    4.3.2 结果与讨论  59-61
    4.3.3 结论  61-62
5 全文总结与展望  62-63
参考文献  63-73
个人简介  73-74
导师简介  74-75
致谢  75

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物(无环化合物)的生产 > 脂肪族醇(醇、羟基化合物)及其衍生物 > 脂肪族醇 > 多元醇
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