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钒液流电池正极电解液及电极改性研究

作　者: 高潮
导　师: 刘素琴
学　校: 中南大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 钒氧化还原液流电池化学还原法阴离子表面活性剂 Fenton试剂 V/Mn混合电对能量密度
分类号: TM911.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

全钒氧化还原液流电池(All vanadium redox flow battery, VRFB)与其它储能电池相比具有成本低,响应快速,使用寿命长,以及可深度充放电等特点,是现在最具应用前景的大型储能系统之一,从而受到了广泛关注。但是,电池所用的石墨毡电极电化学活性低以及钒电解液低的能量密度都影响着钒电池的性能,制约了其更广泛的应用。本文围绕钒电解液的制备、改性,石墨毡的改性以及如何提高电池的能量密度展开研究,具体内容如下：将硫酸和五氧化二钒混合加热至110℃,以廉价环保的甘油和葡萄糖为还原剂,通过化学还原法制备的钒电池V(Ⅳ)电解液,其性能与电解法制备的电解液相媲美。粘度测试表明,由化学法制备和电解法制备的2.0MV(IV)/3MH2SO4溶液运动粘度均在5.1～5.3mm2s-1之间；热稳定性测试发现,化学法制备的V(Ⅳ)电解液再电解所得的V(V)溶液热稳定电解法制备的更好；循环伏安测试和单电池充放电测试对比得到,两种方法制备的电解液均有较好的电化学活性,具有很好的实用价值。采用阴离子表面活性剂：十二烷基醚硫酸钠(SLES)和十二烷基醚硫酸铵(ALES),作为钒电池正极电解液添加剂,研究了添加剂对电解液电导率、粘度以及电化学性能的影响。添加SLES和ALES均能提高电解电导率和和粘度；SLES的加入显著地延缓了电解液V(V)离子的沉淀,而ALES加速了V(V)离子的沉淀；循环伏安测试和充放电测试表明,添加SLES可以改善电极反应的可逆性,提高电池的容量和能量效率。60mA cm-2电流密度下,电池能量效率由空白的76.2%提高至79.4%。将Mn(Ⅱ)/Mn(Ⅲ)引入到钒电池正极电解液,得到了V/Mn混合液流电池。从运动粘度,电导率以及循环伏安测试分析了不同浓度的硫酸作为支持电解质对电解液的性能的影响,分析结果表明,当硫酸浓度为4M时,电解液达到最优性能,并以此浓度作为电池测试的支持电解质的浓度。测试结果表明,以V/Mn混合溶液为电解液的电池效率稳定,能量效率保持在80%,容量略低于全钒体系,但放电能量高于全钒体系。电解质总浓度为1.2M时,V/Mn混合体系的首次放电能量密度为20.8Wh L-1,比全钒体系的16.7Wh L-1提高了25.6%；平均放电能量密度为18.8Wh L-1,比全钒体系的15.4Wh L-1提高了22.1%。采用经济环保高效的Fenton试剂羟基化改性钒电池石墨毡电极。研究了H2O2的含量对石墨毡表面结构以及电化学性能的影响。扫描电镜结果显示碳纤维表面刻蚀程度随H202含量的增加而增大；红外光谱和X-射线电子能谱表明羟基官能团的峰强随H202含量的增加而增强；循环伏安和交流阻抗测试发现,H2O2含量为15mL/40mL Fenton试剂时电化学性能最佳。电池测试发现,电流密度为60mAcm-2,以此条件处理过的石墨毡作为正极电极的电池的电流效率,电压效率和能力效率分别为98.8%,75.1%和74.2%,远高于未处理过的93.9%,72.1%和67.7%。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-11
第1章绪论  11-22
  引言  11-13
  1.1 氧化还原液流电池发展过程  13
  1.2 全钒氧化还原液流电池  13-15
    1.2.1 钒及其化合物的物化性质  13
    1.2.2 全钒氧化还原电池的结构及工作原理  13-15
    1.2.3 全钒氧化还原液流电池的应用  15
  1.3 全钒氧化还原液流电池研究进展  15-18
    1.3.1 国外研究进展  15-17
    1.3.2 国内研究进展  17-18
  1.4 全钒液流电池电解液  18-21
    1.4.1 电解液的制备方法  18-19
    1.4.2 电解液的理化性质与改性  19-21
  1.5 本文研究的内容及意义  21-22
    1.5.1 本文研究的意义  21
    1.5.2 本文研究的内容  21-22
第2章钒电解液的制备  22-29
  引言  22
  2.1 实验部分  22-25
    2.1.1 实验试剂与材料  22-23
    2.1.2 实验器材  23
    2.1.3 钒电解液的制备  23-24
    2.1.4 钒离子浓度分析  24
    2.1.5 紫外可见光谱测试  24
    2.1.6 运动粘度测试  24
    2.1.7 热稳定性测试  24
    2.1.8 循环伏安测试  24-25
    2.1.9 充放电测试  25
  2.2 结果与讨论  25-28
    2.2.1 紫外可见光谱分析  25-26
    2.2.2 运动粘度分析  26
    2.2.3 热稳定性分析  26-27
    2.2.4 循环伏安分析  27
    2.2.5 充放电分析  27-28
  2.3 本章小结  28-29
第3章阴离子表面活性剂作为正极电解液添加剂研究  29-37
  引言  29
  3.1 实验部分  29-31
    3.1.1 实验试剂与材料  29-30
    3.1.2 实验器材  30
    3.1.3 紫外可见光谱测试  30
    3.1.4 运动粘度测试  30
    3.1.5 电导率测试  30
    3.1.6 热稳定性测试  30
    3.1.7 循环伏安测试  30-31
    3.1.8 充放电测试  31
  3.2 结果与讨论  31-35
    3.2.1 紫外可见光谱分析  31
    3.2.2 溶液电导率及粘度分析  31-32
    3.2.3 热稳定性分析  32-33
    3.2.4 循环伏安分析  33-34
    3.2.5 充放电分析  34-35
  3.3 本章小结  35-37
第4章 V/Mn混合电对作为钒电池正极电解质研究  37-47
  引言  37-38
  4.1 实验部分  38-39
    4.1.1 实验试剂  38
    4.1.2 实验器材  38
    4.1.3 实验方法  38-39
  4.2 结果与讨论  39-45
    4.2.1 Mn(Ⅱ)/Mn(Ⅲ)电对的电极反应可逆性分析  39-40
    4.2.2 硫酸浓度对电解液性能的影响  40-44
    4.2.3 钒锰混合体系单电池充放电分析  44-45
  4.3 本章小结  45-47
第5章 Fenton试剂改性石墨毡电极研究  47-62
  引言  47-48
  5.1 实验部分  48-50
    5.1.1 实验试剂和材料  48
    5.1.2 实验器材  48
    5.1.3 电极处理  48-49
    5.1.4 电极表面形貌表征及成分分析  49-50
  5.2 结果与讨论  50-61
    5.2.1 石墨毡表面形态与成分表征分析  50-54
    5.2.2 电化学分析  54-61
  5.3 本章小结  61-62
第6章结论与展望  62-64
  6.1 结论  62-63
  6.2 展望  63-64
参考文献  64-74
硕士期间主要研究成果  74-75
致谢  75

钒液流电池正极电解液及电极改性研究

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