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广泛pH下基于高量子产率发光体生成的Hg2+化学传感器
作 者: 葛苗
导 师: 邓克俭
学 校: 中南民族大学
专 业: 有机化学
关键词: 含S化合物 反应型化学传感器 汞离子识别 紫外和荧光
分类号: O657.3
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
化学传感器是一类可将化学信息转换为有用分析信号的器件,一般依据的是分子识别原理。分子识别是超分子化学研究的核心,分为阴离子识别、阳离子识别和中性分子识别。汞污染一直威胁着人类的健康,在过去的几十年中,有关Hg2+识别的研究越来越受到人们的关注。传感Hg2+的超分子化学传感器是利用超分子的理念设计的化学传感器,传感器分子与Hg2+通过非共价键的作用如静电作用、配位作用、氢键等来完成对Hg2+传感,但是由于这种非共价键作用往往是可逆的,选择性不高,而反应型化学传感器通过传感器分子与被检测的对象之间发生不可逆的反应,从而改变体系的荧光或者是通过观察颜色的变化来达到检测的目的,显然,该化学传感器由于反应前后体系的稳定性而具有高选择性和高灵敏等优势,因此越来越受到国内外研究者的关注。第一章是绪论部分,在介绍了化学传感器的发展与应用前景之后,着重阐述了反应型化学传感器在环境监测和生命科学领域广泛的应用前景,综述了近几年来国内外检测阴、阳离子和中性分子的反应型传感器最新研究进展,并介绍了各种传感器的设计机理及其检测结果,反应型化学传感对目标分子的检测具有高度选择性和灵敏度,受到越来越多的关注,最后详细论述了识别Hg2+的反应型化学传感器的最新研究进展,按照化学反应类型来分类,包括汞促进脱硫和脱硫醇反应、汞促进硫脲衍生物硫化氢分子内成环反应、羟汞化及加汞化反应等。对比传感Hg2+的超分子化学传感器,传感Hg2+的反应型化学传感器具有稳定性、专一性、灵敏性、简单实用等多方面的优点。第二章是在查阅相关文献的基础上,以对甲氧基苯甲醛为原料,经四步反应合成出开环配体L。通过1H-NMR,13C-NMR表征,确认其中间产物和配体L的结构。实验表明该传感器分子L通过与Hg2+1:1计量反应,对Hg2+有很好的识别作用,通过紫外和荧光光谱测试证实该传感体系对的传感具有专一选择性和高灵敏度,且可以避免其他金属离子的干扰,同时该传感器在水相中和在较宽的pH值范围内(pH=311)也可以很好对Hg2+进行识别。第三章主要是合成了几种含羧基的可功能化的长链有机配体,经过1H-NMR表征,确认其中间产物和配体的结构。由于这些有机配体在与金属配位时遇到了难题,无法按预定的设想用于Hg2+的传感研究。
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全文目录
摘要 7-9 Abstract 9-11 第一章 绪论 11-29 1.1 化学传感器的历史沿革 11-13 1.1.1 传感器 11-12 1.1.2 化学传感器 12-13 1.2 反应型化学传感器 13-18 1.2.1 中性分子的传感 13-15 1.2.2 阴离子的识别 15-16 1.2.3 阳离子的识别 16-18 1.3 识别 Hg~(2+)的化学传感器 18-27 1.3.1 识别 Hg~(2+)超分子化学传感器 18-20 1.3.2 识别 Hg~(2+)反应型化学传感器 20-27 1.4 本章小结 27-29 第二章 基于高量子产率发光体生成的汞离子化学传感器 29-52 2.1 引言 29 2.2 实验内容 29-32 2.2.1 试剂与仪器 29 2.2.2 合成实验 29-31 2.2.2.1 化合物 a 的合成 30 2.2.2.2 化合物 b 的合成 30 2.2.2.3 化合物 c 的合成 30-31 2.2.2.4 传感器分子 L 的合成 31 2.2.2.5 发光体分子 L′的合成 31 2.2.3 传感器分子 L 对 Hg~(2+)的传感实验方法 31-32 2.3 结果与讨论 32-51 2.3.1 传感器分子 L 及发光体分子 L′的合成与表征 32-39 2.3.2 传感器分子 L 对 Hg~(2+)的传感性能 39-51 2.3.2.1 传感器分子 L 对 Hg~(2+)响应时间的确定 39-40 2.3.2.2 传感器分子 L 对 Hg~(2+)的荧光传感效果 40-41 2.3.2.3 传感器分子 L 对 Hg~(2+)荧光传感的灵敏度 41-42 2.3.2.4 传感器分子 L 对 Hg~(2+)荧光传感的选择性 42-44 2.3.2.5 含水和近水体系中传感器分子 L 对 Hg~(2+)的传感效果 44-46 2.3.2.6 近水体系中 pH 值对传感效果的影响 46-47 2.3.2.7 传感器分子 L 传感 Hg~(2+)的机理研究 47-51 2.4 本章小结 51-52 第三章 几种金属有机骨架材料配体的合成 52-66 3.1 引言 52 3.2 实验内容 52-57 3.2.1 试剂与仪器 52 3.2.2 合成实验 52-57 3.3 金属有机骨架材料的合成 57 3.3.1 含单醛基金属有机骨架材料的合成 57 3.3.2 含嘧啶基金属有机骨架材料的合成 57 3.4 结果与讨论 57-65 3.4.1 配体 L1 的表征 57-62 3.4.1.1 化合物 a3 核磁表征 57-58 3.4.1.2 化合物 a4 核磁表征 58-59 3.4.1.3 化合物 b2 核磁表征 59-60 3.4.1.4 化合物 b3 核磁表征 60-61 3.4.1.5 化合物 b4 核磁表征 61 3.4.1.6 配体 L1 核磁表征 61-62 3.4.2 配体 L3 的表征 62-65 3.4.2.1 化合物 c2 核磁表征 62-63 3.4.2.2 化合物 c3 核磁表征 63-64 3.4.2.3 配体 L3 的核磁表征 64-65 3.5 本章小结 65-66 全文总结 66-68 参考文献 68-74 致谢 74-75 附录 A (硕士期间发表论文情况) 75
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 分析化学 > 仪器分析法(物理及物理化学分析法) > 光化学分析法(光谱分析法)
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