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多孔材料的吸附和扩散性能：案例研究

作　者: 陈云超
导　师: 朱伟东
学　校: 浙江师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 多孔材料吸附和扩散广义Maxwell-Stefan方程烷烃异构体 silicalite-1膜 ZLC技术 FDU-16 MFI型沸石分子筛
分类号: O647.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

多孔材料上的吸附和扩散现象,不仅在科学上引起人们的高度关注,而且在工业中具有广泛的应用。本文从吸附和扩散模型出发,介绍了广义Maxwell-Stefan方程模拟多组分在多孔材料吸附和扩散领域的应用。详细评述了silicalite-1膜的合成方法及其应用于烷烃异构体的分离。应用ZLC技术测定了苯在FDU-16和MFI型沸石分子筛晶体上的脱附曲线,并用数学模型对所测脱附曲线进行拟合研究其扩散性能。本论文的内容主要包括以下4个部分：1)介绍了广义Maxwell-Stefan方程模拟多组分在多孔材料吸附和扩散领域的应用。强调在模拟过程中应妥善处理交换因子和合理选择混合物吸附模型,如果实验证明理想吸附溶液理论和extended Langmuir吸附模型都不能很好地描述混合物的吸附行为,则必须建立新的混合物吸附方程,方能更确切地阐述多组分体系在多孔材料中的吸附、扩散机理。2)详细评述了silicalite-1膜的三种合成方法(原位水热合成法,二次水热合成法和无模版法)。无模版法的合成溶液中无模版剂,无需经焙烧步骤,降低了缺陷产生的可能,对比水热合成法和二次水热合成法,更具优势。另外详细评述了silicalite-1膜应用于烷烃异构体的分离。结果表明,渗透分离性能是由烷烃异构体在silicalite-1上的吸附和扩散性能共同决定的。3)采用有机-有机自组装法制备了介孔碳FDU-16,并用XRD、SEM、TEM和N2吸-脱附等技术对所合成的FDU-16样品进行了详细表征。在此基础上,用ZLC技术测定苯在FDU-16上的脱附曲线,并用中间法对所测脱附曲线进行拟合研究其扩散性能。结果表明,FDU-16是介孔和微孔共存的碳材料,且以微孔为主；尽管FDU-16含介孔,探针分子苯在FDU-16晶内的传质限制是其在微孔中的扩散；由于苯的分子尺寸与FDU-16中的微孔孔径相当,导致苯在FDU-16晶内扩散缓慢,且有高的扩散活化能。4)三个MFI型沸石分子筛(silicalite-1、H-ZSM-5和Fe-ZSM-5)用XRD、SEM、N2吸-脱附技术和CP-AES分析对样品进行了详细表征,并用ZLC技术测定苯在三种MFI型沸石分子筛(silicalite-1、H-ZSM-5和Fe-ZSM-5)上的脱附曲线,并用中间法对所测脱附曲线进行拟合研究其扩散性能。研究结果表明,H-ZSM-5分子筛骨架外阳离子H+和Fe-ZSM-5分子筛中的铁物种对苯分子在MFI型沸石分子筛晶内的扩散有限制作用,而铁物种对苯分子在沸石晶内的扩散阻碍作用更加明显。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-9
第一章绪论  9-27
  1.1 引言  9-10
  1.2 扩散  10-25
    1.2.1 扩散机理  10-13
    1.2.2 广义Maxwell-Stefan方程  13-18
    1.2.3 silicalite-1沸石分子筛膜应用于烷烃异构体的分离  18-23
    1.2.4 实验技术研究多孔材料的扩散性能  23-25
  1.3 选题意义和研究内容  25-27
    1.3.1 选题意义  25-26
    1.3.2 研究内容  26-27
第二章 ZLC技术研究苯在介孔碳FDU-16晶内扩散性能  27-39
  2.1 引言  27
  2.2 实验部分  27-30
    2.2.1 化学试剂及药品  27-28
    2.2.2 FDU-16的制备  28
    2.2.3 样品的表征  28
    2.2.4 ZLC实验  28-30
  2.3 ZLC数学模型  30-32
  2.4 结果与讨论  32-36
  2.5 结论  36-39
第三章 ZLC技术研究苯在MFI型沸石分子筛晶内扩散性能  39-49
  3.1 引言  39
  3.2 实验部分  39-40
    3.2.1 表征方法  39-40
    3.2.2 ZLC实验  40
  3.3 结果与讨论  40-47
  3.4 结论  47-49
第四章全文总结和展望  49-51
  4.1 全文总结  49-50
  4.2 课题展望  50-51
参考文献  51-61
攻读学位期间取得的研究成果  61-63
致谢  63-65

多孔材料的吸附和扩散性能：案例研究

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