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过渡金属化合物的低温热传导与磁转变

作　者: 赵志颖
导　师: 孙学峰
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 过渡金属化合物准一维量子磁体高温超导多铁性热输运
分类号: O482
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

在过渡金属化合物材料中,由于电子的强关联作用,晶格、电荷、自旋和轨道等多种自由度之间的相互作用会形成多种量子态。外部参数,如磁场、压力和载流子浓度等条件的改变可以引起多种量子态之间的竞争与转变,导致量子临界现象的出现,从而使得材料表现出奇特的性能,如高温超导电性、庞磁电阻、多铁性和巨热电性等。另外,自旋关联所引起的各种磁性(如量子磁性)与磁相变也是这些材料极为重要的物性和目前的研究热点。近年来,人们发现在过渡金属化合物材料中,热输运性质也表现出许多奇特的现象,这是由于与磁性相关的元激发可以参与导热或与声子强烈作用。因此,研究磁激发的热输运性质有助于深入理解这类材料中的磁性和磁相变行为。在本论文中,我们针对准一维量子磁体、铜氧化物高温超导体和多铁性材料等几种具有代表性的过渡金属化合物进行了低温热输运性质的研究。论文正文共分为五章,每章主要内容如下：第一章概述了过渡金属化合物材料中的几种奇特物性及其热输运的研究进展。首先介绍了低维量子磁体中的量子基态和量子相变,以及磁激发在量子磁体中的热传导行为；其次,介绍了热导率在铜氧化物高温超导体中序参量对称性及金属—绝缘体转变的确定方面所发挥的重要作用,之后针对声子热导率是否随外加磁场改变这一问题展开了对超导母体材料热输运性质的研究与讨论；最后,简单介绍了自旋序诱导的多铁性,并对稀土正铁氧体中交换收缩机制诱导的多铁性进行了详细的介绍。第二章介绍了一种准一维反铁磁自旋链材料BaCo2V2O8在纵向和横向磁场中的热输运研究。实验发现,在纵向磁场中,热导率表现出各向同性的行为,表明存在磁激发对声子的散射效应。随着磁场的增加,在发生C02+离子的反铁磁—非公度磁有序转变时热导率出现急剧的减小。在横向磁场中,热导率则表现出不同的行为。在很低的温度下,热导率几乎不随磁场变化,除了在10T附近存在一个尖锐的极小值。在横向磁场中由热导率确定的的相边界与早期的比热实验确定的反铁磁相边界不一致,说明热导率上观测到的转变很可能是在反铁磁有序相内磁场诱导的某种未知的磁相变。第三章介绍了准一维有机自旋链材料(CH3)2CHNH3CuCl3简称IPA-CuCl3)在极低温下的热传导研究。IPA-CuCl3是一种自旋能隙材料,外加磁场可以闭合能隙使得体系发生反铁磁有序转变,即发生了磁振子的玻色—爱因斯坦凝聚(BEC)。实验发现,在零磁场中,由于自旋能隙的存在热导率随温度的变化完全是声子的热输运行为,并且在较高的温度下(～1K)就可以达到声子边界散射极限。在发生BEC相变时热导率表现出显著的增加,很显然热导率的增加则来自于磁振子的导热贡献。实验发现在500mK以下磁振子可以表现出弹道的热输运行为。另外,极低温下的热导率随磁场的变化表明在BEC态中仍然存在约0.013meV大小的能隙,而不是之前中子散射实验认为的无能隙状态。第四章介绍了电子型高温超导体Nd2-xCexO4中的热传导研究。实验发现,在母相材料Nd2CuO4中,声子热导率随磁场的显著变化主要来自于顺磁离子对声子的散射作用,并且Nd3+离子的磁激发也可以对热输运有所贡献。根据不同方向磁场中热导率的变化行为确定了Nd2CuO4的基态磁结构及其在磁场中的转变。在不同组分的Nd2-xCexCuO4(x=0.02,0.10,0.18)样品中,顺磁离子对声子的散射作用依然存在并起到了决定性的作用。这使得对于Nd2-xCexCuO4这类电子型高温超导体来说,由于声子热导率具有强烈的磁场依赖关系,电子热导率随磁场的变化无法从实验数据上分离出来,从而无法确定这类超导体的准粒子输运行为。第五章介绍了多铁性材料RFeO3(R=Gd,Dy)中低温电学、磁学和热学性质的研究。首先,GdFeO3的低温热导率在磁场中表现出不可逆的变化,而磁化曲线却是可逆的。在这个多铁性材料中不可逆的热导率可能与铁电畴壁对声子的散射有关。虽然具有相似的晶体结构,DyFeO3的低温物性却表现出了更加复杂的行为。当样品在零场中降温时,低温热导率、电极化和磁化曲线在磁场中都表现出不可逆的变化,并且这种不可逆行为只在第一次升降磁场的过程中出现,在之后的扫场过程中消失。这种不可逆的低温物性可能与零场冷却的过程中形成的亚稳相有关,当施加磁场使得体系经历一次转变后亚稳相消失,从而导致了实验上观察到的不可逆行为。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-10
目录  10-13
第一章过渡金属化合物材料中的磁性质与热输运研究  13-52
  1.1 引言  13
  1.2 低维量子磁体中的量子相变与热输运研究  13-23
    1.2.1 低维自旋体系中的量子基态与量子相变  14-17
    1.2.2 低维自旋体系中的磁激发热传导  17-21
    1.2.3 低维自旋体系在量子相变处的磁激发热输运行为  21-23
  1.3 铜氧化物高温超导体中准粒子的热输运研究  23-31
    1.3.1 极低温热传导实验对d波对称性的肯定  23-25
    1.3.2 高温超导体正常态基态的金属—绝缘体转变  25-28
    1.3.3 超导母体材料中声子热导率随磁场的变化  28-29
    1.3.4 超导母体材料中磁激发的热传导研究  29-31
  1.4 自旋序诱导的多铁性  31-44
    1.4.1 螺旋型磁有序诱导的多铁性  32-33
    1.4.2 共线型磁有序诱导的多铁性  33
    1.4.3 正铁氧体RFeO_3(R=Gd,Dy)中的多铁性研究  33-44
      1.4.3.1 晶体结构  33-34
      1.4.3.2 磁结构及Bertaut表式  34-37
      1.4.3.3 GdFeO_3的磁结构与电极化研究  37-41
      1.4.3.4 DyFeO_3的磁结构与电极化研究  41-44
  1.5 本章小结  44-45
  参考文献  45-52
第二章准一维反铁磁自旋链BaCo_2V_2O_8在纵向和横向磁场中的热输运研究  52-63
  2.1 引言  52-55
  2.2 单晶制备  55-56
  2.3 磁场沿自旋链方向(H//c)的热导率  56-58
  2.4 磁场垂直于自旋链方向(H⊥c,H//a)的热导率  58-60
  2.5 本章小结  60-61
  参考文献  61-63
第三章准一维自旋能隙材料(CH_3)_2CHNH_3CuCl_3中的磁振子BEC相变和热传导研究  63-76
  3.1 引言  63-66
  3.2 单晶制备  66-67
  3.3 IPA-CuCl_3单晶中磁场诱导的BEC相变及热输运研究  67-73
    3.3.1 磁场垂直于C面的热导率  67-70
    3.3.2 磁场平行于C面的热导率  70-73
  3.4 本章小结  73-74
  参考文献  74-76
第四章电子型高温超导体Nd_(2-x)Ce_xCuO_4单晶的极低温热输运研究  76-95
  4.1 引言  76-79
  4.2 单晶制备  79-80
  4.3 Nd_2CuO_4单晶的低温磁结构与热传导研究  80-86
  4.4 Nd_(2-x)Ce_xCuO_4单晶中的磁散射与热传导研究  86-90
  4.5 本章小结  90-92
  参考文献  92-95
第五章多铁性稀土正铁氧体RFeO_3(R=Gd,Dy)单晶的磁结构与热传导研究  95-123
  5.1 引言  95
  5.2 单晶生长  95-97
  5.3 GdFeO_3单晶的磁性质与热输运研究  97-108
    5.3.1 GdFeO_3单晶的磁性质  97-98
    5.3.2 GdFeO_3单晶的零场比热  98-100
    5.3.3 GdFeO_3单晶的磁转变与热传导研究  100-108
      5.3.3.1 热流沿a方向的热导率  100-105
      5.3.3.2 热流沿c方向的热导率  105-108
  5.4 DyFeO_3单晶的磁学、电学与热输运性质研究  108-118
    5.4.1 DyFeO_3单晶的磁性质  108-111
    5.4.2 DyFeO_3单晶的电极化性质研究  111-113
    5.4.3 DyFeO_3单晶的低温热传导研究  113-116
    5.4.4 DyFeO_3在c方向磁场中的H-T相图  116-118
  5.5 本章小结  118-120
  参考文献  120-123
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果  123-126
致谢  126

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