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若干信息功能氧化物薄膜材料的光电跃迁研究

作　者: 李文武
导　师: 禇君浩; 胡志高
学　校: 华东师范大学
专　业: 微电子学与固体电子学
关键词: 砷掺杂氧化锌 锰掺杂二氧化锡 二氧化钒 铁酸铋 La0.5Sr0.5CoO3 光电跃迁
分类号: TN304.055
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


数十年来,以信息功能氧化物材料为基础的微电子、光电子和太阳能电池等电子产品渗透到了人们日常生活的每一个方面。其中,宽禁带半导体氧化物、过渡金属氧化物和钙钛矿结构氧化物是目前研究的热点材料。因为这些氧化物材料有望作为透明窗口、电极层和介质层等应用于发光二极管、信息存储器、非制冷红外焦平面阵列、自旋量子调控和光伏器件中。为了开发这些材料的潜在应用,有必要进一步研究这些氧化物材料的光学和电子学性质。此外,直接和材料电子能带结构相关的光电跃迁在光电子器件设计过程中起着很重要的作用。通过光谱分析,我们可以获得材料的电子能带、相变和自由载流子行为。为了确保光电子器件能在变温环境下正常工作,首先要了解和描述材料的光学常数、电子激发和吸收系数在不同温度下的演变过程。光学禁带与温度依赖关系等实验结果可以提供电子-声子相互作用和光激发过程等信息。另一方面,薄膜材料被认为具有比体材料更高的灵敏度和更快的响应速度。因此,很有必要对氧化物薄膜材料的光电跃迁进行深入细致的研究。光谱学方法是一种可用于功能氧化物光学表征的强大的非破坏性探测技术。通过光谱测量手段,人们可以获得材料的光学常数、晶格振动、光学能带、光致发光和电子跃迁等重要信息并和材料的载流子迁移率、相变、化学组分、结晶质量、杂质能级和缺陷等性质联系起来。在本博士论文中,我们采用光谱技术研究了若干信息功能氧化物薄膜材料的光电跃迁特性。本文的主要工作和创新点包括以下几点：1.获得了As掺杂浓度和制备激光功率对ZnO薄膜声子频率、光致发光、光学禁带以及光学常数的影响。研究了磁性掺杂ZnO和Sn02薄膜的光电子性质,分析了其光电及磁学特性对磁性元素的依赖性,发现其电子能带结构随着温度及组分变化,建立起介电函数、声子模式以及光学禁带等参数与组分变化的规律。系统研究了As掺杂氧化锌(ZnO)纳米晶薄膜的光电跃迁。获得了As掺杂浓度和制备激光功率对ZnO材料的A](LO)声子频率、光致发光、光学禁带以及光学常数的影响。同时也建立了ZnO:As薄膜的微观结构与其光学常数的内在联系。研究了生长激光功率对金红石结构二氧化钛(TiO2)薄膜的电子能带结构的影响。实验表明它们的禁带宽度与其薄膜的结晶性和致密性有着重要的联系,并随着激光功率的增加而减少。研究了不同磁性元素(Cr,Mn和Ni)对ZnO薄膜室温铁磁性的影响及本征起源。通过联系磁性测量、光致荧光以及吸收光谱等手段,进一步澄清了其室温铁磁性与其氧空位/缺陷以及磁性掺杂种类等有密切的关系。特别是发现上述两者的竞争能够导致其磁性发生改变。获得了磁性元素与薄膜的光学禁带和光致发光特性的依赖关系。系统地研究了Mn掺杂的二氧化锡(SnO2)薄膜的电子能带结构和光电跃迁随其磁性掺杂浓度的依赖关系。发现其电子能带结构随着温度及组分的变化关系,建立起它们的介电函数以及禁带宽度等物理参数与组分的一系列物理规律。2.发现了VO2材料在金属-绝缘相变区附近的光电跃迁、色散常数及光电导等物理参数的演变过程。发现相变时其带隙由0.5eV左右变成金属相的零带隙。观察到多阶电子跃迁在相变过程中具有可逆性。发现了外加电场调控其相变点的规律,揭示了其相变弛豫的微观物理起源并制备了VO2基场效应晶体管原型器件。研究了二氧化钒(VO2)纳米晶薄膜在外加电场调控下的光电跃迁及其相变规律。通过结合电学输运测量和变温拉曼散射技术,揭示了该体系中的金属-绝缘体相变随着外加电场的变化及其弛豫特性,建立了外场调控其物理规律的一种有效途径。另外,采用能带理论解释了上述现象,表明了V-V键的缩短和载流子在电子态和电子-空穴共存态之间的转换是导致其相变的主要因素,从而证实了它们的金属-绝缘体相变和结构相变的内在联系。此外,由于外加正电压可以吸引电子而排斥空穴,V02纳米颗粒的结构相变温度延时随着正电压增加以0.4℃/V的速度增加。最后,我们制备了VO2基场效应晶体管原型器件。研究了高质量VO2薄膜材料在金属-绝缘体相变区附近光电跃迁的演化规律。发现相变时其基本带隙由0.5eV左右变成金属相的零带隙,从光谱上直接验证了其金属-绝缘体相变特性。这是因为随着温度升高a1g和egπ能带相互靠近并最终交叠在一起。同时,观察到带间电子态跃迁在相变过程中具有可逆性,这为进一步解释它们的金属-绝缘体相变和结构相变起源提供了依据。另一方面,VO2薄膜的低温光学禁带宽度随着温度升高减小。薄膜的三个高阶带间电子跃迁可以观察到并进行了指认。实验结果还表明电子跃迁能量越高温度的影响越弱。3.发现了BiFeO3薄膜的光学常数及光学禁带的温度依赖规律。分别指认了四个与Fe到O的电荷转移相关的光电跃迁。在150K和200K附近观察到BiFeO3材料内的磁跃迁。随着衬底温度升高,La0.5Sr0.5CoO3薄膜的光电导可从绝缘性行为过渡到金属性行为。发现了LaNiO3和La0.5Sr0.5CoO3导电金属氧化物薄膜的光电导和电子能带结构的差异。通过透射光谱技术研究了BiFeO3薄膜的光电跃迁及光学能带的温度依赖规律。分别指认了四个与Fe到O的电荷转移相关的电子跃迁,特别是在150K和200K附近观察到BiFeO3材料内的磁跃迁。同时也建立了其直接光学能带和电子结构随温度的变化规律。随着温度的升高,BiFeO3薄膜禁带宽度从2.69减小到2.65eV。室温下能带变窄系数为-1.65×10-4eV/K。采用脉冲激光沉积技术研究了La0.5Sr0.5CoO3薄膜的制备工艺。通过调整衬底温度研究了制备参数与其结晶质量的依赖关系。随着衬底温度的升高,La0.5Sr0.5CoO3薄膜的结晶性越来越好,并显示出高度(110)择优取向,薄膜的光电导呈现巨大的差异,可从绝缘性行为过渡到金属性行为,这与其结晶质量有着密切的关系。对比研究了纳米结构LaNiO3和La0.5Sr0.5CoO3导电金属氧化物材料的电子能带结构差异,指认了四个与O的2p轨道和Ni/Co的3d轨道之间跃迁相关的电子特征,并发现了晶粒尺寸对其电子态特性的影响。获得了不同纳米结构下导电金属氧化物的电子跃迁、色散常数,特别是光电导率等物理参数与其晶体结构和纳米尺度的依赖关系。

全文目录


摘要  6-9
ABSTRACT  9-18
第一章 绪论  18-34
  1.1 研究背景  18-22
  1.2 薄膜材料的光学表征技术  22-27
    1.2.1 透射和反射光谱技术  22-24
    1.2.2 椭圆偏振光谱技术  24-25
    1.2.3 拉曼散射光谱技术  25-26
    1.2.4 光致发光光谱技术  26-27
  1.3 薄膜材料的光学色散函数  27-30
    1.3.1 Adachi色散关系  28
    1.3.2 Tauc-Lorentz色散关系  28-29
    1.3.3 Drude-Lorentz色散关系  29-30
  1.4 本章小结  30-31
  1.5 本文的主要研究工作  31-32
  参考文献  32-34
第二章 ZnO：As和TiO_2半导体氧化物薄膜的光学性质  34-72
  2.1 Si(100)衬底上不同As掺杂浓度ZnO薄膜的光学性质  35-47
    2.1.1 Si衬底上不同As掺杂浓度ZnO薄膜的制备和表征实验  36-37
    2.1.2 Si衬底ZnO：As薄膜的晶格结构  37-38
    2.1.3 Si衬底ZnO：As薄膜的晶格振动模式  38-39
    2.1.4 Si衬底ZnO：As薄膜的光致发光特性  39-43
    2.1.5 Si衬底ZnO：As薄膜的介电函数  43-46
    2.1.6 结论  46-47
  2.2 制备激光功率和As掺杂浓度对ZnO：As薄膜光学性质的影响  47-59
    2.2.1 石英衬底上不同As掺杂浓度ZnO薄膜的制备和表征实验  47-48
    2.2.2 石英衬底上ZnO：As薄膜的结晶质量和晶格振动  48-51
    2.2.3 石英衬底上ZnO：As薄膜的远红外反射光谱  51-52
    2.2.4 石英衬底上ZnO：As薄膜的透射光谱  52-54
    2.2.5 石英衬底上ZnO：As薄膜的光学常数和电子能带结构  54-57
    2.2.6 石英衬底上ZnO：As薄膜的光学禁带宽度  57-58
    2.2.7 结论  58-59
  2.3 不同激光功率金红石结构TiO_2纳米晶薄膜的光学性质  59-66
    2.3.1 TiO_2薄膜的制备、XRD、拉曼和透射光谱实验  59-60
    2.3.2 不同激光功率金红石结构TiO_2薄膜的拉曼声子模式  60
    2.3.3 不同激光功率TiO_2薄膜的透射光谱及其拟合  60-62
    2.3.4 不同激光功率TiO_2薄膜的介电函数和电子能带结构  62-65
    2.3.5 结论  65-66
  2.4 本章小结  66-67
  参考文献  67-72
第三章 稀磁半导体氧化物薄膜的光电跃迁  72-104
  3.1 磁性元素(Cr,Mn,Ni)掺杂和纯ZnO薄膜的磁学和光电跃迁  72-84
    3.1.1 薄膜的合成,XRD,AFM和光谱测量实验  73-74
    3.1.2 薄膜结晶质量和表面形貌分析  74-76
    3.1.3 (Cr,Mn,Ni)掺杂和纯ZnO薄膜晶格振动  76-78
    3.1.4 (Cr,Mn,Ni)掺杂和纯ZnO薄膜透射光谱  78-80
    3.1.5 (Cr,Mn,Ni)掺杂和纯ZnO薄膜光致发光特性  80-82
    3.1.6 (Cr,Mn,Ni)掺杂和纯ZnO薄膜的磁性能  82-84
    3.1.7 结论  84
  3.2 石英衬底上不同浓度Mn掺杂SnO_2薄膜的光电跃迁  84-99
    3.2.1 SnO_2：Mn薄膜的制备和光谱测量  85-86
    3.2.2 SnO_2：Mn薄膜的结晶质量分析  86-87
    3.2.3 掺杂浓度对SnO_2：Mn薄膜介电函数的影响  87-90
    3.2.4 SnO_2：Mn薄膜的电子能带结构  90-92
    3.2.5 掺杂浓度对SnO_2：Mn薄膜光学禁带宽度的影响  92-93
    3.2.6 Sn_(0.975)Mn_(0.025)O_2薄膜在5.3到300K的透射光谱  93-94
    3.2.7 Sn_(0.975)Mn_(0.025)O_2薄膜介电函数的温度依赖性  94-96
    3.2.8 温度对Sn_(0.975)Mn_(0.025)O_2薄膜光学禁带宽度的影响  96-98
    3.2.9 结论  98-99
  3.3 本章小结  99-100
  参考文献  100-104
第四章 VO_2半导体氧化物薄膜的光电子特性  104-138
  4.1 单斜晶体结构VO_2薄膜的低温光电子特性  104-112
    4.1.1 单斜晶体结构VO_2薄膜的结晶质量和电学性质  104-106
    4.1.2 单斜晶体结构VO_2薄膜的介电函数  106-108
    4.1.3 单斜晶体结构VO_2薄膜的电子跃迁和吸收系数  108-112
    4.1.4 结论  112
  4.2 外加电场调控VO_2纳米颗粒结构相变及其场效应晶体管应用  112-124
    4.2.1 VO_2纳米颗粒的制备和表征  113-115
    4.2.2 VO_2纳米颗粒在外加电压下的电学性质  115-117
    4.2.3 电场对VO_2纳米颗粒激活能的影响  117-118
    4.2.4 升温和降温过程的VO_2拉曼光谱和结构相变  118-120
    4.2.5 VO_2结构相变温度的电压依赖关系及其晶体管应用  120-123
    4.2.6 电压对结构VO_2相变温度延迟的影响  123
    4.2.7 结论  123-124
  4.3 VO_2薄膜在金属-绝缘相变区附近的光电子性质演变  124-132
    4.3.1 VO_2薄膜的结晶质量和电学性质  124-126
    4.3.2 VO_2薄膜在相变温度附近的光学常数  126-128
    4.3.3 VO_2薄膜在相变温度附近的光电导  128-130
    4.3.4 VO_2薄膜在相变温度附近的电子跃迁和禁带宽度  130-132
    4.3.5 结论  132
  4.4 本章小结  132-134
  参考文献  134-138
第五章 钙钛矿结构多铁薄膜和导电金属氧化物薄膜的光电跃迁  138-170
  5.1 钙钛矿结构多铁BiFeO_3薄膜的低温光电跃迁  139-146
    5.1.1 BiFeO_3薄膜的生长和结晶质量  139-140
    5.1.2 BiFeO_3薄膜的低温光学常数  140-143
    5.1.3 BiFeO_3薄膜的电子跃迁振子强度随温度变化  143-144
    5.1.4 BiFeO_3薄膜的光学禁带宽度和温度的函数关系  144-146
    5.1.5 结论  146
  5.2 不同衬底温度La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3导电金属氧化物薄膜的光电跃迁  146-158
    5.2.1 LSCO薄膜的生长和表征  146-147
    5.2.2 LSCO薄膜的结构表征  147-151
    5.2.3 LSCO薄膜的椭圆偏振光谱  151-153
    5.2.4 LSCO薄膜的介电函数和光电导  153-157
    5.2.5 结论  157-158
  5.3 LaNiO_3和La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3导电金属氧化物薄膜的光电跃迁特性对比  158-164
    5.3.1 LaNiO_3和La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3薄膜的结晶质量  158-159
    5.3.2 LaNiO_3和La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3薄膜的反射光谱  159-162
    5.3.3 LaNiO_3和La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3薄膜的介电函数和光电导  162-163
    5.3.4 结论  163-164
  本章小结  164-165
  参考文献  165-170
第六章 结论与展望  170-174
附录Ⅰ 攻读博士学位期间科研成果清单及奖励  174-182
附录Ⅱ 致谢  182-183

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