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催化剂载体氧化铝的制备工艺及改性研究

作　者: 杨勇
导　师: 桓源峰
学　校: 昆明贵金属研究所
专　业: 工业催化
关键词: 氧化铝前躯体氧化铝复合氧化物单Pd催化剂
分类号: TQ133.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着工业的快速发展催化剂在工业上的应用也越来越多。无论是在工业生产加快反应速率方面,还是环境保护废气处理方面,催化剂都起着至关重要的作用。而催化剂载体在整个催化剂中起着极其重要的作用。催化剂载体其实就是一种承载附载催化剂的物质,它的主要功能是保证催化剂的应用方式与提高催化剂的使用效率,另一方面也起到在恶劣工作环境下继续保持强度、耐热、耐腐蚀等性能的作用。工业催化剂的载体中氧化铝的应用最为广泛。本论文以氧化铝的合成与改性为出发点,通过氧化铝合成过程中试剂的选择,合成工艺条件的控制制备出不同结构性能的氧化铝。再加入不同的金属氧化物来改性制备的产物。最后通过等体积浸渍法负载硝酸钯,制备出单钯催化剂。采用BET、XRD、TG-DTA、SEM、TPR和甲烷活性测试等手段进行表征和催化性能测试。具体内容如下:1.氧化铝前躯体的制备研究。选用氨水、碳酸氢铵和六次亚甲基四胺为沉淀剂,沉淀硝酸铝,制备氧化铝前躯体。结构表明,选用氨水为沉淀剂可以制备出比表面积406.582m²/g,总孔容0.4957cm³/g,平均孔径24.3815m-10的氧化铝。在1050℃焙烧后,得到比表面积80.222m²/g,总孔容0.3684cm³/g,平均孔径90.9381m-10的氧化铝。选用聚乙二醇和聚乙烯醇为分散剂作对比,结果表明聚乙二醇具有更好的分散效果。以聚乙二醇为分散剂制备氧化铝,通过不同加入量制备出的氧化铝作对比得出聚乙二醇加入2wt%时,氧化铝具有最佳的比表面积和孔结构。在制备过程中对pH进行调节,从获得的产品测试情况来看,pH<10.0,产物在前躯体和1050℃煅烧后具有较好的比表面和孔结构。pH>10.0,产物450℃焙烧完比表面和孔结构较好。pH=10.0时,产物综合情况效果较好。2.氧化铝前躯体干燥。控制前躯体干燥时候的升温速度,通过升温速度以及保温时间的不同分别得到了不同比表面积和孔结构的氧化铝。分析结果表明,采用最快速的升温速度,3h左右的干燥时间可以到得到无论是前躯体还是450℃煅烧后,或是1050℃煅烧后的氧化铝都有较好结构的氧化铝。3.将La与Zr以一定的配比加入反应溶液中,制备出复合物。通过XRD、BET和TPR测试手段分析。结果得出La与Zr配比为2:1的时候,产物在老化后具有最大的比表面积,储氧量也可以达到503.737μm/g。当La与Zr配比为1:2时候,产物的比表面积和孔结构一般,但是具有最大的储氧量,老化后储氧量可以达到716.699μm/g。4.対制备的氧化铝和镧锆复合物进行贵金属Pd负载。通过H2-TPR、SEM和甲烷活性测试得到,在1050℃老化后Pd/Al₂O₃出现了烧结很严重,添加过La、Zr的产物抗烧结能力有所提高。在700℃煅烧后的新鲜样催化剂中Pd/Al₂O₃具有最好的活化温度。而La与Zr比为1:2的催化剂活化温度最差。在经过1050℃老化后,La与Zr比为2:1的催化剂活化温度最好,而Pd/Al₂O₃的活化温度最差,转化率也较低。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章文献综述  9-25
  1.1 引言  9-10
  1.2 氢氧化铝和氧化铝  10-13
    1.2.1 氢氧化铝  10-12
    1.2.2 氧化铝  12-13
  1.3 γ-Al_2O_3 性质和制备工艺  13-16
    1.3.1 拟薄水铝石脱水法  14-15
    1.3.2 溶胶-凝胶法  15-16
  1.4 γ-Al_2O_3 改性  16-19
  1.5 甲烷燃烧催化剂  19-20
  1.6 汽车尾气净化催化剂  20-21
  1.7 单Pd 催化剂  21
  1.8 钯前躯体的研究  21-22
  1.9 选题依据和研究内容  22-25
第二章氧化铝前躯体的制备与表征  25-64
  2.1 实验设备与材料  25-26
    2.1.1 主要试剂  25
    2.1.2 主要实验设备  25-26
  2.2 实验过程  26-30
    2.2.1 沉淀剂选择  26-27
    2.2.2 分散剂选择和用量  27-28
    2.2.3 溶液pH 的选定  28-29
    2.2.4 氧化铝前躯体的干燥  29-30
  2.3 材料表征  30-31
  2.4 结果与讨论  31-63
    2.4.1 沉淀剂的影响  31-34
    2.4.2 不同分散剂的影响  34-36
    2.4.3 分散剂用量的影响  36-41
    2.4.4 反应终点pH 的影响  41-49
    2.4.5 前躯体不同干燥方式的影响  49-63
  2.5 本章总结  63-64
第三章 La-Zr 复合氧化物的制备与表征  64-78
  3.1 实验设备与材料  64-65
    3.1.1 主要试剂  64
    3.1.2 主要实验设备  64-65
  3.2 实验过程  65-66
  3.3 材料表征  66
  3.4 结果与讨论  66-77
    3.4.1 比表面与孔结构分析  66-70
    3.4.2 焙烧后 XRD 分析  70-73
    3.4.3 H2-TPR 分析  73-77
  3.5 本章总结  77-78
第四章单 Pd 催化剂的制备与活性测试  78-84
  4.1 实验设备与材料  78-79
    4.1.1 主要试剂  78
    4.1.2 主要实验设备  78-79
  4.2 实验过程  79
  4.3 结果与讨论  79-83
    4.3.1 SEM 分析结果  79-80
    4.3.2 H2-TPR 分析结果  80-81
    4.3.3 催化剂的甲烷燃烧性能  81-83
  4.4 本章总结  83-84
第五章全文总结  84-86
参考文献  86-91
致谢  91-92
附录  92

催化剂载体氧化铝的制备工艺及改性研究

内容摘要

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