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大气压介质阻挡放电多针—同轴反应器结构优化及降解甲醛试验研究

作　者: 王晓静
导　师: 孙才新; 姚陈果
学　校: 重庆大学
专　业: 电气工程
关键词: 介质阻挡放电多针－同轴电极结构优化有限元密度泛函理论
分类号: TM89
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

介质阻挡放电可以在常温大气压下产生低温等离子体，能耗低，且不需要昂贵的真空设备，特别适合于低温等离子体的工业化应用。大气压介质阻挡放电处理挥发性有机污染物是一种新型气态污染物治理技术，因其效率高、无选择性、使用范围广，近年来呈现出良好的应用前景。反应器电极结构是影响介质阻挡放电降解气态污染物效率的重要因素，因此优化反应器电极结构参数及其与电源参数的匹配对于提高气态污染物降解效率、降低能耗和介质阻挡放电大规模工业应用有重要的意义。为降低起始放电电压和运行电压、提高电子密度和污染物降解效率，本文首先构建多针－同轴结构电晕介质阻挡放电反应器，试验检测放电特性，结果表明其放电模式是细丝（流注）模式。根据气体放电理论，每个放电细丝在交流电压的一个周期内可以划分为三个阶段进行分析研究：放电的形成——放电的击穿；放电击穿后，电流细丝流过气隙并传输电荷；在微放电通道中原子、分子的激发和反应动力学的启动。基于此，本文的主要研究内容和创新性成果有：①在检测并分析大气压空气中多针－同轴反应器电晕介质阻挡放电特性的基础上，建立基于有限元的电准静态空间电场分布计算模型，研究电极结构参数对反应器空间电场分布的影响；以大气压空气中不均匀场电子雪崩产生临界电场强度为判据，采用电准静态模型首次优化多针－同轴电极结构参数，并以试验验证。仿真结果还表明，相邻针之间相互作用显著影响反应器空间电场分布，所以本文进一步采用流注放电流体力学模型首次模拟相邻针相互作用对大气压空气中多针流注放电发展的影响：通过对比分析单针与多针流注放电过程中电场强度、电子和正离子数密度随时空发展过程，以及电子平均能量分布，表明多针流注的发展速度、流注发展轴线上电场强度、电子平均能量分布以及电子数密度和正离子数密度均比单针流注的小。但是，在相邻针相互作用下，多针结构的电晕放电性质较单针结构减弱，且反应器内非流注区域电场强度和电子平均能量能保持比单针结构大的水平，这对于降解气态有机污染物等DBD工业应用是有利的。②正交试验研究周期传输电荷量最大的多针－同轴电极结构参数与电源参数的配合，方差分析结果表明试验因素对目标因素周期传输电荷量影响的显著性排序是电压幅值>频率>针间距>针长>相邻针夹角，长度3.5mm和2mm的针以纵向相邻针角度为45°间隔2.5mm排列的电极结构与电源频率21kHz的匹配令目标因素最大。③正交试验研究甲醛降解率最高的电极结构参数与电源参数的匹配，结果与目标因素为周期传输电荷量的正交试验结果相同；借助分子模拟软件，首次采用密度泛函理论研究介质阻挡放电降解甲醛的机理：建立化学反应相对能计算模型，模型中考虑常压常温条件下的热力学焓校正值；设计介质阻挡放电降解甲醛过程中可能的主要自由基反应过程和自由基生成路径，并进行细致分析；最后将本文研究成果与文献研究成果对比分析，说明密度泛函理论研究可以作为试验研究的有效可靠补充手段。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
1 绪论  10-24
  1.1 问题的提出和研究的意义  10-11
  1.2 大气压介质阻挡放电研究现状  11-19
    1.2.1 大气压介质阻挡放电的放电模式  11-16
    1.2.2 介质阻挡放电应用  16-19
  1.3 大气压介质阻挡放电电极结构研究现状  19-20
  1.4 介质阻挡放电去除甲醛的研究现状  20-21
  1.5 本文研究的主要内容  21-24
2 大气压空气 DBD 多针－同轴电极结构优化  24-64
  2.1 引言  24-25
  2.2 多针—同轴电极结构设计  25-28
    2.2.1 阻挡介质  25
    2.2.2 多针－同轴电极结构参数设计  25-28
  2.3 大气压多针－同轴反应器电场分布的有限元计算模型  28-36
    2.3.1 MC 电极 DBD 等效电路模型  28-29
    2.3.2 MC 反应器电场分布的理论计算模型  29-34
    2.3.3 MC 反应器电场分布的几何模型  34-35
    2.3.4 仿真参数  35-36
  2.4 计算结果与讨论  36-47
    2.4.1 MC 电极放电特性分析  36-37
    2.4.2 电极结构对 AR 体积比的影响  37-38
    2.4.3 电极结构对 AR 的影响  38-47
    2.4.4 电极结构优化  47
  2.5 基于流体模型对相邻针相互作用的进一步研究  47-62
    2.5.1 计算模型  49-53
    2.5.2 结果与讨论  53-62
  2.6 本章小结  62-64
3 多针－同轴电极结构的 DBD 传输电荷产生条件  64-88
  3.1 引言  64
  3.2 试验装置与试验方法  64-67
    3.2.1 试验装置  64-65
    3.2.2 Lissajous 图形  65-67
  3.3 MC 电场计算模型的验证  67-69
    3.3.1 电极结构对周期传输电荷量的影响  67
    3.3.2 电极结构对放电功率的影响  67-68
    3.3.3 讨论  68-69
  3.4 包含针间距的正交试验  69-71
    3.4.1 试验设计  69-71
    3.4.2 正交试验  71
  3.5 包含针间距的正交试验方差分析  71-74
    3.5.1 分析方法  71-73
    3.5.2 显著性分析  73-74
    3.5.3 最优试验方案组合  74
  3.6 不包含针间距的正交试验  74-75
    3.6.1 试验设计  74-75
    3.6.2 正交试验  75
  3.7 不包含针间距的正交试验方差分析  75-78
    3.7.1 分析方法  75-77
    3.7.2 显著性分析  77-78
    3.7.3 最优试验方案组合  78
  3.8 讨论  78-86
    3.8.1 优化电极的 DBD 放电特性  78-79
    3.8.2 外加电压幅值的影响  79-80
    3.8.3 电源频率的影响  80-83
    3.8.4 电极结构的影响  83-86
  3.9 本章小结  86-88
4 大气压空气 DBD 降解甲醛的模拟试验研究  88-96
  4.1 引言  88
  4.2 试验部分  88-89
    4.2.1 试验装置  88
    4.2.2 试验步骤  88
    4.2.3 甲醛降解率计算公式  88-89
  4.3 降解甲醛的正交试验研究  89-92
    4.3.1 正交试验  89-90
    4.3.2 方差分析  90
    4.3.3 显著性分析  90-91
    4.3.4 最优试验方案组合  91-92
  4.4 讨论  92-95
    4.4.1 优化电极结构降解甲醛的进一步试验  92-94
    4.4.2 针长度对甲醛降解率的影响  94
    4.4.3 针间距对甲醛降解率的影响  94-95
  4.5 本章小结  95-96
5 介质阻挡放电降解甲醛的密度泛函分析  96-110
  5.1 引言  96-97
  5.2 密度泛函方法  97-98
  5.3 计算方法与计算模型  98-100
    5.3.1 计算方法  98-100
    5.3.2 计算模型  100
    5.3.3 主要的自由基化学反应过程  100
  5.4 结果与讨论  100-108
    5.4.1 结构优化  100-101
    5.4.2 主要的自由基化学反应相对能  101-103
    5.4.3 HCHO 的分解反应  103-105
    5.4.4 初始自由基的形成  105-107
    5.4.5 次级自由基 HO_2~·的生成路径  107-108
    5.4.6 HCO→HCHO 的反应  108
  5.5 本章小结  108-110
6 结论与展望  110-114
  6.1 结论  110-111
  6.2 后续研究工作的展望  111-114
致谢  114-116
参考文献  116-130
附录  130-131
  A. 作者在攻读博士学位期间发表的论文目录  130
  B. 作者在攻读博士学位期间负责的科研项目  130-131
  C. 作者在攻读博士学位期间参与的科研项目  131
  D. 作者在攻读博士学位期间申请的专利  131
  E. 作者在攻读博士学位期间的获奖  131

大气压介质阻挡放电多针—同轴反应器结构优化及降解甲醛试验研究

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