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Ti、Zr、Er氚化物的时效效应研究

作　者: 周晓松
导　师: 彭述明
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 氚化钛氚化锆氚化铒氦时效效应
分类号: TL27
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

金属氚化物由于具有高吸附容量、低平衡压的特点在含氚部件和聚变能源氘氚燃料循环等方面都具有极其重要的作用。但目前对金属氚化物中3He演化规律仍然缺乏系统的、全过程的认识,还不能对金属氚化物的固氦能力从固氦机理上进行有效评估和预测。本论文针对具有不同固氦能力的Ti、Zr、Er三种氚化物体系,综合采用静态3He释放测量、X-射线衍射(XRD)、3He热解析实验等手段对其时效过程进行系统研究,揭示金属氚化物中3He演化的规律,建立Ti、Zr、Er三种典型氚化物的时效演化模型,探讨影响材料固氦性能的关键参数,确定评价金属氚化物固氦能力的特征量,从而评估和预测金属氚化物固氦能力。金属氚化物静态3He释放测量是在无油超高真空测试系统上通过四极质谱计法持续测量其3He释放量。静态3He释放测量曲线是目前评价金属氚化物固氦能力最直接最可靠的手段。通过Ti、Zr、Er三种氚化物的静态3He释放测量,认识了其室温3He释放宏观行为,获得了三种金属氚化物的固氦阈值(fcc氚化锆为0.50-0.53、fcc氚化铒为-0.30、fcc氚化钛为0.25-0.28),发现了初始原子比和双相组成对其固氦阈值的影响。金属氚化物的变温热解析法是在真空条件下对样品进行线性加热,升温过程中采用四极质谱(QMS)对解吸出的气体组分进行在线测量,从而获得反映样品中3He原子的存在状态和演化信息的3He热解吸谱(THDS)。通过对全寿命期内氚化钛中3He的热解吸行为进行研究,获得了3He在金属氚化物中典型的存在状态。在此基础上,选取特征阶段的氚化铒和氚化锆样品开展了THDS对比研究,发现其3He存在状态与氚化钛有所不同。金属氚化物的等温热解析法是在真空条件下利用QMS观测恒温下3He释放量与时间的关系,从而计算3He在材料中的扩散系数和扩散活化能等动力学参数。采用等温热解析技术研究了氚化钛、氚化锆和氚化铒中3He的扩散行为,获得其室温扩散系数,分别为：fct氚化锆((0.04-2.39)×10-20m-2/s)、fcc氚化钛((0.36-1.51)×10-20m-2/s)、fcc氚化铒((0.88-31.39)×10-19m-2/s)。采用XRD对Ti、Zr、Er三种氚化物时效过程的晶体结构变化开展了连续测量,系统研究了晶格常数、半峰宽和线型不对称性随3He/M比的变换规律,结合X射线衍射理论揭示了3He演化导致的晶体缺陷的变化规律,发现三种金属氚化物晶体容纳有限尺寸缺陷的能力从大到小为：fct氚化锆、fcc氚化铒、fcc氚化钛；三种金属氚化物中无限尺寸缺陷(位错、位错网)变化规律与晶面指数(hkl)相关性不同；容纳孪生层错的能力从大到小为：fct氚化锆、fcc氚化铒、fcc氚化钛。同时,探索了相组成对氚化钛和氚化铒时效过程晶格常数变化规律的影响。运用XRD、SEM等手段对现有电阻和电子枪镀膜工艺制备的钛膜显微组织结构开展了研究,并结合相关静态3He释放、时效XRD分析和3He热解析实验的结果,认识了钛膜显微组织结构对其固氦能力的影响,发现具有强烈取向、晶粒尺寸较小、较多缺陷的纤维晶粒将会降低其固氦性能。在此基础上，探索电阻和电子枪镀膜工艺制备的氚化锆的显微组织结构对其固氦能力的影响。通过综合分析静态3He释放、XRD、3He热解析实验的结果,晶体缺陷状态时效过程的变化,参考已有的氦演化机制,建立了Ti、Er、Zr三种金属氚化物全寿命3He时效模型：3He在fcc氚化钛和fct氚化锆中的典型演化过程均可分为6个阶段(3He迁移聚集成团簇、Griffith型3He纳米微裂纹的生长、片状3He泡的生长、球形3He泡的生长、相邻球形3He泡破裂融合和贯通3He泡网络形成),采用球形3He泡应力诱导-阻碍冲出位错环机制结合相邻泡的带状应力破裂机制数值模拟成功评估了其3He加速释放阂值；3He在fcc氚化铒中的演化过程则可分为5个阶段(3He迁移聚集成团簇、Griffith型3He纳米微裂纹的生长、片状3He泡的生长、相邻片状3He泡破裂融合和贯通3He泡网络形成),采用片状3He泡位错偶极子膨胀机制结合相邻片状3He泡带状应力破裂机制数值模拟成功评估了其3He加速释放阂值。对比分析三种金属氚化物3He演化行为的异同,获得了评估Ti、Zr、Er氚化物固氦能力的特征指标——晶胞体积变化发生转折时3He/M。并结合钛基氚化物体系的实验研究结果,对所提出的评价材料固氦性能特征量进行了验证。在所建立的3He时效模型基础上,揭示了影响金属氚化物固氦性能的主要特征参量：3He泡密度和力学性能(杨氏模量、剪切模量、破裂强度),建立了3He泡密度和力学性能与其固氦性能间的关系,确定了Ti、Er、Zr三种金属氚化物固氦性能的理论上限,提出了提高其固氦性能的基本思路：一是控制其形核阶段改变其3He泡密度,即降低fcc氚化钛和fct氚化锆中3He泡密度,增加fcc氚化铒中3He泡密度；二是提高金属氚化物的力学性能。通过上述工作的开展,使我们对金属氚化物中的3He行为有了系统认识,揭示了其中3He泡的演化规律,建立了Ti、Er、Zr三种金属氚化物全寿命的3He时效模型,认识了影响金属氚化物固氦性能的主要特征参量,获得了评估金属氚化物固氦能力的特征指标,提出了提高金属氚化物固氦性能的基本思路,可用于指导相关金属氚化物的研究与应用。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-11
序言  11-13
第一章金属氚化物中氦行为的研究现状  13-38
  1.1 引言  13
  1.2 He的引入  13
  1.3 金属氚化物中~3He的能量状态  13-14
  1.4 金属氚化物中~3He的迁移扩散  14-16
  1.5 金属氚化物中~3He行为机制  16-24
    1.5.1 自捕陷形核机制  17-18
    1.5.2 金属氚化物中~3He泡的非均匀形核  18-20
    1.5.3 金属氚化物中~3He泡生长机制  20-23
    1.5.4 金属氚化物中~3He泡热长大机制  23-24
  1.6 金属氚化物中~3He时效行为  24-35
    1.6.1 金属氚化物静态~3He释放宏观行为研究  24-25
    1.6.2 氚化钯体系研究  25-28
    1.6.3 氚化铒体系研究  28-31
    1.6.4 氚化钛体系研究  31-33
    1.6.5 氚化锆体系研究  33-34
    1.6.6 其他氚化物体系研究  34-35
  1.7 评述与展望  35-38
第二章 Ti、Zr、Er氚化物的静态贮存研究  38-47
  2.1 引言  38
  2.2 实验  38
    2.2.1 样品的制备  38
    2.2.2 静态~3He释放测量方法  38
  2.3 Ti、Zr、Er氚化物静态贮存~3He释放行为  38-46
    2.3.1 氚化钛静态贮存过程中~3He释放行为研究  38-42
      2.3.1.1 fcc单相氚化钛静态贮存过程中~3He释放行为研究  38-42
      2.3.1.2 fcc+hcp双相氚化钛静态贮存过程中~3He释放行为研究  42
    2.3.2 氚化铒静态贮存过程中~3He释放行为研究  42-45
      2.3.2.1 fcc单相氚化铒静态贮存过程中~3He释放行为研究  43
      2.3.2.2 多相氚化铒静态贮存过程中~3He释放行为研究  43-45
    2.3.3 氚化锆静态贮存过程中~3He释放行为研究  45-46
  2.4 小结  46-47
第三章 Ti、Zr、Er氚化物的He热解析研究  47-59
  3.1 引言  47
  3.2 实验  47-48
    3.2.1 实验样品  47
    3.2.2 金属氚化物的热解吸实验方法  47-48
  3.3 Ti、Zr、Er氚化物线性升温~3He热解吸行为研究  48-51
    3.3.1 fcc氚化钛线性升温的氦热解吸行为研究  48-49
    3.3.2 fcc氚化铒线性升温的氦热解吸行为研究  49-50
    3.3.3 fct氚化锆线性升温的氦热解吸行为研究  50-51
  3.4 Ti、Zr、Er氚化物恒温~3He热解吸行为研究  51-56
    3.4.1 fcc氚化钛恒温氦热解吸行为研究  51-55
    3.4.2 fcc氚化铒恒温氦热解吸行为研究  55-56
    3.4.3 fct氚化锆恒温氦热解吸行为研究  56
  3.5 讨论  56-58
  3.6 小结  58-59
第四章 Ti、Zr、Er氚化物的XRD研究  59-87
  4.1 引言  59
  4.2 金属氚化物的XRD分析方法  59
  4.3 Ti、Zr、Er氚化物时效过程的XRD研究  59-79
    4.3.1 氚化钛时效过程的XRD研究  59-68
      4.3.1.1 fcc单相氚化钛时效过程的XRD研究  59-65
      4.3.1.2 fcc+hcp双相氚化钛时效过程的XRD研究  65-68
    4.3.2 氚化铒时效过程的XRD研究  68-74
      4.3.2.1 fcc单相氚化铒时效过程的XRD研究  68-72
      4.3.2.2 双相氚化铒时效过程的XRD研究  72-74
    4.3.3 fct氚化锆时效过程的XRD研究  74-79
  4.4 金属氚化物时效过程中晶体缺陷的演化  79-84
    4.4.1 fcc氚化钛时效过程中晶体缺陷的演化  80-82
    4.4.2 fcc氚化铒时效过程中晶体缺陷的演化  82-84
  4.5 小结  84-87
第五章显微组织对金属氚化物~3He演化行为影响研究  87-99
  5.1 引言  87-88
  5.2 显微组织结构对氚化钛固氦性能的影响研究  88-95
    5.2.1 电子枪和电阻镀膜工艺制备的Ti膜显微组织结构分析  88-91
    5.2.2 显微组织结构对fcc氚化钛静态~3He释放影响研究  91-93
    5.2.3 显微组织结构对氚化钛膜热解析行为的影响研究  93
    5.2.4 显微组织结构对氚化钛膜时效过程晶体结构变化的影响研究  93-95
  5.3 显微组织结构对氚化锆膜时效过程晶体结构变化的影响研究  95-98
    5.3.1 电子枪和电阻镀膜工艺制备的Zr膜显微组织结构分析  95-97
    5.3.2 显微组织结构对fct氚化锆静态~3He释放影响研究  97-98
  5.4 小结  98-99
第六章三种金属氚化物的时效机理研究  99-136
  6.1 引言  99
  6.2 fcc氚化钛时效模型研究  99-116
    6.2.1 ~3He在fcc氚化钛中的典型演化阶段  99-103
    6.2.2 fcc氚化钛中~3He泡的演化模型  103-116
      6.2.2.1 fcc氚化钛中形核过程研究  103-105
      6.2.2.2 fcc氚化钛中~3He泡生长过程研究  105-113
      6.2.2.3 fcc氚化钛中~3He泡破裂机制研究  113-114
      6.2.2.4 影响fcc氚化钛~3He泡破裂阈值的主要因素  114-116
  6.3 fcc氚化铒时效模型研究  116-123
    6.3.1 fcc氚化铒中形核过程研究  116
    6.3.2 fcc氚化铒中~3He泡生长过程研究  116-121
    6.3.3 fcc氚化铒中~3He泡破裂机制研究  121-123
  6.4 fct氚化锆时效模型研究  123-129
    6.4.1 fct氚化锆中形核过程研究  123-124
    6.4.2 fct氚化锆中~3He泡生长过程研究  124-127
    6.4.3 fct氚化锆中~3He泡破裂机制研究  127-129
  6.5 评估金属氚化物固氦性能的特征量研究  129-131
  6.6 金属氚化物固氦性能评价的验证研究  131-134
    6.6.1 晶胞体积变化发生转折时的~3He/M特征量验证  131-133
    6.6.2 ~3He泡密度特征量验证  133-134
  6.7 小结  134-136
第七章主要结论和后续研究方向  136-139
  7.1 主要结论  136-137
  7.2 后续研究方向  137-139
    7.2.1 金属氚化物时效过程特征参数原位测量方法研究  137-138
    7.2.2 金属氚化物时效模型的优化和完善  138
    7.2.3 提高金属氚化物固氦性能的方法研究  138
    7.2.4 金属氚化物贮存过程中物理化学性能变化的预测和评估  138-139
致谢  139-140
参考文献  140-148
附录Ⅰ 在校期间发表学术论文  148-149
附录Ⅱ 参加主要学术活动  149-150

Ti、Zr、Er氚化物的时效效应研究

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