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碳纳米纤维修饰结构化催化剂的制备及应用

作　者: 涂文艳
导　师: 刘少文
学　校: 武汉工程大学
专　业: 工业催化
关键词: 结构化催化剂堇青石蜂窝陶瓷碳纳米纤维/碳纳米管涂层甲烷催化裂解
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

间—苯二胺是一种重要的有机合成原料，广泛应用于制造偶氮染料、恶嗪染料和活性染料。传统生产方法采用铁粉还原法，由于环境污染严重被催化加氢法所取代。泥浆流反应器中间-二硝基苯催化加氢合成间-苯二胺由于活性和选择性高使其成为主要生产方法，但催化剂颗粒与产物的分离较困难。滴流床反应器可以避免上述问题，但选择性较差。结构化催化反应器兼具上述两种反应器的优点，因此开展结构化催化反应器中间-二硝基苯催化加氢合成间-苯二胺具有重要意义。该研究采用γ-Al₂O₃涂覆堇青石蜂窝陶瓷，通过甲烷催化裂解生长碳纳米纤维修饰涂层，负载活性组分后对其活性进行评价。堇青石蜂窝陶瓷由于比表面积较低不能直接作为结构化催化剂载体，需要涂覆多孔材料γ-Al₂O₃。采用正交实验法考察了悬浮液涂层法制备条件对涂层性能的影响，结果表明涂覆周期对比表面积影响最显著，悬浮液固含量的影响次之，涂覆时间的影响较小。优化的悬浮液涂层法制备条件为悬浮液固含量25%、涂覆时间2min、涂覆周期3个周期。然后通过甲烷裂解在负载型镍基结构化催化剂孔道内原位生长CNFs/CNTs，考察了催化剂制备条件及CNF/CNT生长条件如Ni负载量、生长温度、生长气氛等因素对比表面积和孔尺寸及其分布的影响。SEM和TEM表征发现涂层经过CNFs/CNTs修饰后比表面积显著增加，结构化载体的孔尺寸及其分布情况取决于CNFs/CNTs的结构以及彼此之间的缠绕程度。高温以及氢气稀释有利于生成碳纳米管。超声处理研究表明碳纳米纤维修饰后的结构化载体较碳纳米管修饰的结构化载体具有较高的稳定性。结合CNF/CNT生长特性对其修饰行为进行了讨论。最后，对制备的碳纳米纤维修饰的结构化载体负载活性组分后进行了初步活性评价，结果表明结果表明间-二硝基苯的转化率可达到83%，间-苯二胺的选择性达到72%，且表现出较好的稳定性。其优化反应条件有待进一步研究。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
第1章文献综述  11-29
  1.1 间-苯二胺生产研究的现实意义  11
  1.2 间-二硝基苯合成间-苯二胺研究现状  11-16
    1.2.1 间-苯二胺的制备方法  11-12
    1.2.2 催化加氢合成间-苯二胺催化剂  12-13
    1.2.3 加氢合成间-苯二胺反应器  13-16
  1.3 结构化催化剂的制备及应用  16-20
    1.3.1 结构化催化剂  16
    1.3.2 结构化催化剂的制备方法  16-19
    1.3.3 结构化催化剂的应用  19-20
  1.4 碳纳米纤维作为催化剂载体研究进展  20-26
    1.4.1 CNF 作为催化剂载体的优越性  20-21
    1.4.2 CNF 的基本结构  21-22
    1.4.3 CNF 的制备方法  22-23
    1.4.4 气相生长 CNF 的反应机理  23-24
    1.4.5 气相生长 CNF 的影响因素  24-26
  1.5 课题的提出及研究内容  26-29
第2章实验部分  29-35
  2.1 实验材料及主要仪器  29-31
    2.1.1 实验原料与试剂  29-30
    2.1.2 仪器与设备  30-31
  2.2 催化剂的制备  31-32
    2.2.1 CM-Al_2O_3载体的制备  31-32
    2.2.2 Ni-CM-Al_2O_3催化剂的制备  32
  2.3 催化剂的表征  32-35
    2.3.1 比表面积测试  32
    2.3.2 扫描电镜测试  32
    2.3.3 透射电镜测试  32-33
    2.3.4 涂层稳定性测试  33-35
第3章正交实验法制备三氧化二铝涂层  35-39
  3.1 前言  35
  3.2 实验部分  35-36
    3.2.1 正交实验表的设计  35-36
    3.2.2 γ-Al_2O_3涂层的制备  36
  3.3 实验结果与讨论  36-38
  3.4 本章小结  38-39
第4章碳纳米纤维修饰结构化载体及其表征  39-57
  4.1 前言  39
  4.2 实验部分  39-41
    4.2.1 实验装置  39-40
    4.2.2 操作步骤  40-41
  4.3 实验结果与讨论  41-55
    4.3.1 催化剂制备条件对甲烷裂解反应的影响  41-44
    4.3.2 反应工艺条件对催化裂解甲烷的影响  44-47
    4.3.3 碳纳米纤维修饰的结构化催化剂的性质表征  47-55
  4.4 本章小结  55-57
第5章碳纳米纤维修饰结构化催化剂活性评价  57-63
  5.1 前言  57
  5.2 实验部分  57-60
    5.2.1 加氢催化剂的制备  57
    5.2.2 实验装置  57-58
    5.2.3 操作步骤  58-59
    5.2.4 分析方法  59-60
  5.3 实验结果与讨论  60-62
  5.4 本章小结  62-63
第6章结论  63-65
参考文献  65-73
攻读硕士期间已发表的论文  73-75
致谢  75

碳纳米纤维修饰结构化催化剂的制备及应用

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