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高储能密度铌酸盐铁电玻璃陶瓷制备及性能研究

作　者: 张文俊
导　师: 陈国华
学　校: 桂林电子科技大学
专　业: 材料学
关键词: 铌酸锶钡 玻璃陶瓷 晶化动力学 电学性能 储能密度
分类号: TQ174.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本论文在BaO-SrO-Nb2O5-B2O3-SiO2玻璃中引入Na2O、TiO2、BaF2,采用差热分析仪、X-射线衍射仪、扫描电子显微镜和电学性能测试仪等系统研究了添加氧化物、氟化物对SBN玻璃陶瓷相组成、显微结构、介电性能、体积电阻率、击穿强度及析晶动力学的影响规律。主要结果如下:系统地探讨了氧化钠对SBN玻璃陶瓷的析晶动力学、相组成及电性能的影响:氧化钠的加入降低了玻璃转变温度（Tg）和第一析晶放热峰温度（Tp1）,而第二析晶放热峰（Tp2）则呈先降后升又降的变化。未添加氧化钠样品析出Ba0.5Sr0.5Nb2O6单相,氧化钠含量为5%时Ba0.25Sr0.75Nb2O6成为主相。当氧化钠含量大于10%时,主晶相为Ba0.25Sr0.75Nb2O6,但同时析出NaSr1.2Ba0.8Nb5O15、Na2Ba2Si2O7和Ba3Nb10O28相;当Na2O含量达到15mol%时,其它晶相的种类保持不变,同时析出Na2Nb8O21晶体。体积电阻率和击穿强度均随氧化钠含量的增加而降低,介电常数随氧化钠含量的增加呈“N”字母变化。未添加氧化钠试样的击穿强度最大为1500KV/cm,其储能密度达3J/cm3。将含5%氧化钠的SBN玻璃陶瓷作为典型组分进行不同温度热处理,所有样品均析出Ba0.27Sr0.75Nb2O6单相,体积电阻率呈“V”字母变化。介电常数、击穿强度、储能密度均随晶化温度的升高而增大,储能密度最大为4J/cm3。研究了二氧化钛对SBN玻璃陶瓷的析晶动力学、相组成及电性能的影响:二氧化钛的加入降低了析晶峰温度（Tp）,但析晶活化能E则呈先升高后降低的变化;当二氧化钛为5%时,析晶活化能最大为359.46KJ/mol,动力学参数K（Tp）为0.174。未添加二氧化钛样品析出Ba0.25Sr0.75Nb2O6单相,二氧化钛含量为1%时,主晶相不变强度有所增加;当二氧化钛含量大于3%时,主晶相为Ba0.25Sr0.75Nb2O6,但出现第二相Ba3SrNb2O9和NaBa5TiNb9O30相。介电常数和体积电阻率均随二氧化钛含量的增加呈先增后减的趋势。击穿强度随二氧化钛含量的增加而降低。未添加二氧化钛试样的击穿强度最大为1200 KV/cm,其储能密度达2.8 J/cm3。将含5%二氧化钛的SBN玻璃陶瓷作为典型组成,研究了不同热处理温度对其相组成和电性能的影响: 800℃时析出Ba0.27Sr0.75Nb2O6铁电相,850℃时析出次晶相Ba3SrNb2O9,当晶化温度达到950℃时,样品中主晶相不变析出NaBa5TiNb9O30。随着晶化温度的升高介电常数和介电损耗均呈先升后降的变化趋势,提高晶化温度使击穿强度降低,储能密度呈“V”字母变化。研究了氟化钡对SBN玻璃陶瓷析晶行为、相组成及电性能的影响:随着氟化钡含量的增加,玻璃转变温度（Tg）和第一析晶放热峰（Tp1）温度呈“N”字母变化;第二析晶峰温度（Tp2）、析晶活化能E和析晶动力学参数K（Tp）均逐渐升高。在800℃/3h+900℃/3h进行热处理,未添加氟化钡样品析出Ba0.25Sr0.75Nb2O6单相;氟化钡含量为1%时,主晶相不变强度有所增加;当氟化钡含量大于3%时,主晶相仍不变强度有所下降;继续增加氟化钡含量为5%时主晶相仍为Ba0.25Sr0.75Nb2O6,但出现Ba3SrNb2O9和BaBF5相;当氟化钡含量达到7%时非铁电相BaBF5数量增加。介电常数、体积电阻率和击穿强度均随氟化钡含量的增加呈“M”字母变化。添加BaF2含量为1%时,试样的击穿强度最大为1400 KV/cm,其储能密度达5J/cm3。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-10
第一章 文献综述  10-23
  1.1 引言  10
  1.2 铁电性材料概述  10-17
    1.2.1 铁电体  10-11
    1.2.2 铁电玻璃陶瓷的类型  11-15
      1.2.2.1 铌酸盐铁电玻璃陶瓷  11-13
      1.2.2.2 钛酸盐铁电玻璃陶瓷  13-15
      1.2.2.3 铋层钙钛矿铁电玻璃陶瓷  15
    1.2.3 铁电玻璃陶瓷的制备方法  15-17
      1.2.3.1 熔融法  15-16
      1.2.3.2 烧结法  16
      1.2.3.3 溶胶-凝胶法  16
      1.2.3.4 激光诱导法  16-17
    1.2.4 高储能密度铁电玻璃陶瓷近期研究重点  17
  1.3 铁电玻璃陶瓷的析晶原理  17-22
    1.3.1 玻璃的热力学及动力学条件  17-19
    1.3.2 铁电玻璃陶瓷的成核过程  19-20
      1.3.2.1 均匀成核  19
      1.3.2.2 非均匀成核  19-20
    1.3.3 铁电玻璃陶瓷的晶化及生长  20
    1.3.4 铁电玻璃陶瓷的晶核剂种类  20-22
  1.4 本课题的提出及研究内容  22-23
    1.4.1 本课题的提出  22
    1.4.2 本文的主要研究内容  22-23
第二章 实验及分析测试方法  23-27
  2.1 实验采用的主要原材料及规格  23
  2.2 实验采用的主要设备  23
  2.3 试样制备方法  23-25
    2.3.1 玻璃样品的制备  23-24
      2.3.1.1 基础玻璃的组成设计  23-24
      2.3.1.2 玻璃的制备  24
    2.3.2 玻璃陶瓷的制备  24
    2.3.3 测试电学性能的样品制备工艺  24-25
  2.4 物相结构分析方法  25
  2.5 形貌分析方法  25
  2.6 样品的性能测试方法  25-27
    2.6.1 差热分析（DTA）  25
    2.6.2 体积电阻率  25
    2.6.3 介电性能  25-26
    2.6.4 击穿强度和储能密度  26-27
第三章 添加氧化钠的SBN玻璃陶瓷制备和性能研究  27-45
  3.1 引言  27
  3.2 添加氧化钠的SBN 玻璃陶瓷制备和性能研究  27-37
    3.2.1 添加氧化钠的SBN 玻璃的制备  27-28
    3.2.2 不同氧化钠含量SBN 玻璃的DTA 分析  28-29
    3.2.3 氧化钠对SBN 玻璃陶瓷析晶动力学研究  29-33
      3.2.3.1 DTA 分析原理  29-30
      3.2.3.2 结果与讨论  30-33
    3.2.4 氧化钠对SBN 玻璃陶瓷相组成的影响  33-35
    3.2.5 氧化钠含量对SBN 玻璃陶瓷介电性能的影响  35
    3.2.6 不同氧化钠含量SBN 玻璃陶瓷微观结构分析  35-36
    3.2.7 玻璃陶瓷的体积电阻率分析  36-37
    3.2.8 玻璃陶瓷的击穿强度和储能密度分析  37
  3.3 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷显微结构和性能影响  37-44
    3.3.1 添加 5%氧化钠 SBN 玻璃陶瓷的差热分析  38
    3.3.2 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷相组成的影响  38-39
    3.3.3 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷介电性能影响  39-41
    3.3.4 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷显微结构影响  41
    3.3.5 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷体积电阻率影响  41-42
    3.3.6 玻璃陶瓷击穿强度和储能密度分析  42
    3.3.7 玻璃陶瓷电滞回线分析  42-44
  3.4 本章小结  44-45
第四章 添加二氧化钛的玻璃陶瓷制备及性能影响  45-61
  4.1 引言  45
  4.2 二氧化钛对玻璃陶瓷析晶动力学研究  45-52
    4.2.1 添加二氧化钛玻璃的制备  45
    4.2.2 不同二氧化钛含量玻璃的差热分析  45-46
    4.2.3 二氧化钛对玻璃陶瓷晶化动力学的影响  46-51
    4.2.4 二氧化钛对玻璃陶瓷相组成的影响  51-52
  4.3 添加不同二氧化钛含量玻璃陶瓷形貌分析  52
  4.4 添加二氧化钛的玻璃陶瓷介电性能  52-54
  4.5 体积电阻率及击穿性能分析  54-55
  4.6 热处理温度对玻璃陶瓷相组成及电性能影响  55-60
    4.6.1 XRD 衍射分析  56-57
    4.6.2 SEM 形貌分析  57
    4.6.3 介电性能分析  57-59
    4.6.4 击穿强度和储能密度分析  59-60
  4.7 本章小结  60-61
第五章 氟化钡对玻璃陶瓷微结构和性能的影响  61-73
  5.1 引言  61
  5.2 添加氟化钡的SBN 玻璃的制备  61
  5.3 不同含量氟化钡对玻璃DTA 影响  61-62
  5.4 氟化钡对玻璃陶瓷析晶动力学的影响  62-67
    5.4.1 Ozawa 法与Kissinger 法的理论计算  62-66
    5.4.2 结果与讨论  66-67
  5.5 氟化钡含量对玻璃陶瓷物相影响  67
  5.6 氟化钡含量对介电常数的影响  67-68
  5.7 氟化钡含量对介电性能的频率特性  68
  5.8 氟化钡含量对介电损耗的影响  68-69
  5.9 体积电阻率和击穿强度分析  69-72
  5.10 本章小结  72-73
第六章 总结  73-75
参考文献  75-81
致谢  81-82
作者在攻读硕士期间主要研究成果  82

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 硅酸盐工业 > 陶瓷工业 > 基础理论
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