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介孔材料限阈分散的氧化铝复合材料负载Pt催化剂的制备及其催化应用

作　者: 王海红
导　师: 李晓红
学　校: 华东师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 原粉固相研磨法 超声浸渍法 搅拌浸渍法 Al2O3@SBA-15复合材料 Al2O3@KIT-6复合材料 Al2O3@SBA-16复合材料 Al2O3@FDU-14复合材料 负载型Pt催化剂 不对称催化氢化 2-氧-4-苯基-丁酸乙酯(EOPB)
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 55次
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内容摘要


活性A1203由于在吸附领域和催化领域的广泛应用而被大众所熟知。近年来,Pt/Al2O3催化剂经手性分子修饰后用于潜手性羰基化合物的不对称加氢反应是多相不对称催化领域的一个里程碑。人们围绕这个多相不对称催化加氢体系进行了大量的研究工作。在很多研究领域中介孔氧化铝材料负载的催化剂比常规氧化铝负载的催化剂的催化性能要高很多,因此我们采用简单易行的固相研磨、超声浸渍、搅拌浸渍等方法成功制备介孔材料限阈分散的无定形氧化铝复合材料,它将结合氧化铝和介孔材料二者的优越性,具有较强的水热稳定性、耐酸性和催化活性,我们将其应用到不对称催化加氢反应中,取得了很好的催化效果。首先通过表征发现诸方法制备的Al2O3@SBA-15复合材料及Pt/xAS催化剂均保持了SBA－15的二维六方孔道结构,并且Al2O3在SBA-15的孔道中呈分散状态,各催化剂的Pt纳米粒子大小在2-4nm之间,分散度较高。Al2O3主要是以无定形态均匀分布于SBA－15的孔道内,随着催化剂中Al2O3含量逐渐增加,其催化活性逐渐提高。其次,将Pt/xAS催化剂经手性分子辛可尼丁修饰后用于2－氧－4-苯基丁酸乙酯的不对称加氢反应,由于Al2O3@SBA-15复合材料中含有较多的L酸中心,有利于Pt的分散,有利于底物的吸附；Pt/xAS催化剂略带单位正电荷的Pt原子表面物种,有利于反应底物和修饰剂在其表面的吸附。因此,Pt/xAS催化剂的初始反应速率及对(R)-(+)-EHPB的光学选择性远远高于同样方法制备的Pt/SBA－15催化剂,在优化的条件下甚至优于Pt/Al2O3催化剂。其良好的耐酸性可以使其负载铂催化剂在酸性溶剂中重复使用。最后,为了拓展介孔氧化铝复合材料的基底类型,还制备了KIT-6、SBA-16和FDU-14介孔材料限阈分散的氧化铝复合材料及其负载的铂催化剂,并将其应用与EOPB的不对称加氢反应中,由于氧化铝在介孔材料表面的分散状态不同导致不同氧化铝复合材料负载的铂催化剂的催化效果不同。

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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