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中温脱硫过程联合脱除痕量硒、砷的实验研究
作 者: 李玉忠
导 师: 徐旭常
学 校: 清华大学
专 业: 动力工程及工程热物理
关键词: 联合脱除 痕量元素 中温脱硫 脱硒 脱砷
分类号: X701.3
类 型: 博士论文
年 份: 2006年
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内容摘要
本文对中温干法烟气脱硫过程联合脱除有毒痕量元素硒、砷的问题进行了研究。采用热重分析仪(TGA)为主要手段,对CaO吸收烟气中硒、砷的机理,脱硫产物层、SO2和CO2对CaO吸收痕量硒、砷的影响,以及相关的反应动力学等方面进行了实验研究。通过对实验数据进行分析,预测了中温干法烟气脱硫过程可能同时达到的脱硒、脱砷效果。利用FTIR、XRD等手段对CaO吸收烟气中痕量SeO2和痕量As2O3的机理进行了研究:CaO吸收硒的产物为CaSeO3,在300700℃反应速率随温度升高稍有增大,在700800℃反应速率随温度升高而降低;CaO吸收砷的产物为Ca3(AsO4)2,在4001000℃反应速率随温度升高而增大。实验表明脱硫产物层作为单独的因素不影响CaO吸收痕量硒、砷的能力,本文用Ca2+和O2-向外扩散的产物层传质机理对这一结论进行了解释。关于SO2对CaO吸收痕量硒、砷的影响,实验表明在硫酸盐反应的动力学控制阶段,SO2的存在不影响CaO吸收痕量硒、砷的能力;在产物层扩散控制阶段,由于产物层传质阻力和SO2竞争的共同作用,CaO吸收痕量硒的能力下降,但同情况下CaO吸收痕量砷的能力不受影响,原因可能来自CaO吸收砷的反应速率快和脱硫产物CaSO4可以吸附As2O3两方面。关于CO2对CaO吸收痕量硒、砷的影响,实验表明在700760℃,浓度为15%的CO2使CaO吸收痕量硒的能力降低1235%;在6001000℃,CO2不影响CaO吸收痕量砷的能力。研究发现在700℃,当有CO2共存且CaO已被覆盖上CaCO3产物层时,SO2、SeO2和As2O3都可通过将已被CaO吸收的CO2置换出来进而代替它的位置与CaO结合的途径被吸收。以实验结论和反应动力学研究为基础,基于单个空间网格建立了中温烟气脱硫过程脱硫、脱硒、脱砷的脱除效率模型。经分析预测在700800℃范围,可以利用CaO作为吸收剂,在循环流化床反应器内对SO2、痕量SeO2和痕量As2O3进行联合脱除,脱硒效率可能随温度的升高而逐渐降低,而在700850℃范围可以实现高效联合脱硫、脱砷。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-15 第1章 引言 15-39 1.1 课题背景 15-21 1.1.1 煤燃烧的污染问题 15 1.1.2 煤中有毒痕量元素的污染问题 15-17 1.1.3 燃煤硒污染 17-18 1.1.4 燃煤砷污染 18-19 1.1.5 国际上对痕量元素污染问题的态度 19 1.1.6 课题方向及技术背景 19-21 1.2 煤中硒、砷的赋存状态及析出、转化、排放规律 21-26 1.2.1 硒在煤中的赋存状态 21 1.2.2 硒在煤燃烧过程中的析出、转化、排放规律 21-23 1.2.3 砷在煤中的赋存状态 23-24 1.2.4 砷在煤燃烧过程中的析出、转化、排放规律 24-26 1.3 燃煤硒、砷污染控制文献综述 26-34 1.3.1 痕量元素的控制技术概述 26-28 1.3.2 燃煤痕量硒元素控制技术研究现状 28-29 1.3.3 燃煤痕量砷元素控制技术研究现状 29-32 1.3.4 关于联合脱除问题及主量气体影响问题的研究现状 32-34 1.4 脱硫产物层传质机理研究文献综述 34-37 1.5 课题思路和研究内容 37-39 1.5.1 课题思路 37-38 1.5.2 研究内容 38-39 第2章 研究手段、实验方法及预备实验 39-54 2.1 研究手段 39-41 2.2 实验方法 41-44 2.2.1 实验装置 41-43 2.2.2 化学试剂 43-44 2.2.3 气路控制 44 2.2.4 样品消解 44 2.3 预备实验 44-53 2.3.1 SeO_2、As_2O_3升华特性的实验 45-48 2.3.2 气体总流量的确定 48-49 2.3.3 TGA 中气固反应特点及吸收剂样品量的确定 49-53 2.4 本章小结 53-54 第3章 CAO 固硒、固砷的反应机理及温度的影响 54-65 3.1 CAO 固硒反应机理及温度的影响 54-61 3.1.1 CaO 固硒反应机理研究 54-57 3.1.2 温度对CaO 固硒反应速率的影响 57-60 3.1.3 与前人结论的对比分析 60-61 3.2 CAO 固砷反应机理及温度的影响 61-64 3.2.1 CaO 固砷反应机理研究 61-63 3.2.2 温度对CaO 固砷反应速率的影响 63 3.2.3 与前人结论的对比分析 63-64 3.3 本章小结 64-65 第4章 脱硫产物层对CAO 吸收痕量硒、砷的影响 65-78 4.1 脱硫产物层对CAO 吸收痕量SEO_2 的影响 65-66 4.2 脱硫产物层对CAO 吸收痕量AS_2O_3 的影响 66-67 4.3 脱硫产物层对CAO 吸收不同浓度SO_2 的影响规律 67-70 4.4 通过固硫实验证明离子扩散传质机理 70-74 4.5 通过表面形貌观察证明离子扩散传质机理 74-75 4.6 用活性点位概念描述气固反应过程 75-76 4.7 脱硫产物层作为单独影响因素的讨论 76-77 4.8 本章小结 77-78 第5章 SO_2 对CAO 吸收痕量硒、砷的影响 78-95 5.1 SO_2对CAO 吸收痕量硒的影响 78-85 5.1.1 低浓度SO_2对CaO 吸收痕量硒的影响 78-80 5.1.2 高浓度SO_2对CaO 吸收痕量硒的影响 80-83 5.1.3 硫酸盐反应对CaO 吸收痕量SeO_2的影响因素分析 83 5.1.4 与前人结论的对比分析 83-85 5.2 SO_2对CAO 吸收痕量砷的影响 85-89 5.2.1 实验方案及结果 85-87 5.2.2 从反应动力学角度分析 87-88 5.2.3 从CaSO_4对As_2O_3具有吸附作用角度分析 88-89 5.2.4 与前人结论的对比分析 89 5.3 从SO_2影响分析中温脱硫过程联合脱硒、脱砷的可行性 89-93 5.3.1 TGA 反应器与循环流化床反应器的区别和联系 89-90 5.3.2 脱硫反应器内脱硫剂平均所处反应阶段的讨论 90-93 5.3.3 中温脱硫过程联合脱硒的可行性 93 5.3.4 中温脱硫过程联合脱砷的可行性 93 5.4 本章小结 93-95 第6章 CO_2对CAO 吸收痕量硒、砷的影响 95-109 6.1 CAO 吸收CO_2、SO_2、SEO_2 和As_2O_3 的反应特性 95-97 6.2 CO_2 对CAO 吸收痕量硒、砷影响的实验研究 97-99 6.2.1 CO_2 对CaO 吸收痕量SeO_2 的影响 97-98 6.2.2 CO_2 对CaO 吸收痕量As_2O_3 的影响 98-99 6.3 高浓度CO_2 共存条件下CAO 吸收硫、硒、砷的机理 99-107 6.3.1 同时吸收过程中SO_2对CO_2 的置换作用 100-102 6.3.2 同时吸收过程中SeO_2对CO_2 的置换作用 102-105 6.3.3 同时吸收过程中As_2O_3对CO_2的置换作用 105-107 6.4 两点补充 107-108 6.5 本章小结 108-109 第7章 反应动力学研究及脱除效率分析 109-122 7.1 反应动力学研究 109-115 7.1.1 反应动力学模型的选用 109-111 7.1.2 CaO 固硫反应动力学研究 111-112 7.1.3 CaO 固砷反应动力学研究 112 7.1.4 CaO 固硒反应动力学研究 112-114 7.1.5 CaO 固硫、固砷、固硒反应动力学数据汇总 114-115 7.2 脱除多种污染物的效率分析 115-121 7.2.1 理论分析的依据 115-116 7.2.2 建立描述脱除效率的模型 116-118 7.2.3 中温脱硫过程联合脱硒、脱砷效果的初步预测 118-121 7.3 本章小结 121-122 第8章 结论 122-124 8.1 研究总结 122-123 8.2 需进一步开展的工作和拓展研究 123-124 参考文献 124-133 致谢 133-134 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 134-135
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用 > 脱硫与固硫
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