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稳态及瞬态小分子的高分辨远红外激光光谱
作 者: 黄光明
导 师: 刘煜炎
学 校: 中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)
专 业: 原子分子物理
关键词: 激光磁共振 可调远红外 三氟甲烷 二硫化碳 远红外光谱 压致展宽
分类号: O433.54
类 型: 博士论文
年 份: 2002年
下 载: 120次
引 用: 1次
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内容摘要
稳态和瞬态小分子远红外光谱在天体物理、大气化学和化学反应动力学等方面具有重要意义。本论文首先介绍了两种常用的远红外激光光谱技术:远红外激光磁共振光谱和可调远红外激光光谱,接着研究了含卤瞬态自由基分子远红外激光磁共振光谱的特点和分析方法,最后着重报道稳态分子CHF3纯转动光谱的观测及分析和SO2分子压致展宽的研究。 CHF3是大气物理温室气体中最重要的分子之一,它的全球变暖潜能(Global Wanning Potential)非常突出,受到物理学家和化学家的高度重视。我们运用与英国剑桥大学合作建立的可调远红外激光光谱仪对该分子的纯转动光谱进行了观测,同时也观察到K=3的双分裂现象,并对它们进行了标识。将已发表的CHF3分子微波和远红外的光谱数据和我们测量的实验数据一起作最小二乘法拟合,得到了比前人更高精度的转动光谱参数。 二氧化硫作为HITRAN重点监测的37个大气分子之一,一直是光谱学研究的重要对象。实验室中对其压致展宽系数的测量能直接为天体间和地球大气层中SO2浓度的检测提供必要的数据。在对可调远红外激光光谱仪的激光强度和压力计的精度进行了严格校准和测试的前提下,我们首次测量了SO2分子的702293.36MHz(382.36-373.35)和694494.01MHz(391.39-380.38),两条谱线自展宽和N2下的展宽系数,其测量精度较以前的其它谱线的数据提高了近一个数量级。测量结果也支持了ATC理论关于B型跃迁的展宽系数主要依赖于量子数Ka的预言,同时也揭示了该理论存在的缺陷。
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全文目录
内容摘要 4-5 Abstract 5-9 第一章 引言 9-24 1.1 远红外分子光谱概述 9-13 1.2 远红外分子光谱实验技术简介 13-19 1.2.1 傅立叶转换光谱 13-14 1.2.2 微波光谱 14-16 1.2.3 远红外激光光谱 16-19 1.3 论文内容结构 19-20 参考文献 20-24 第二章 光泵远红外激光原理 24-38 2.1 基本概念 24-26 2.2 泵光源CO_2激光机理 26-27 2.3 光泵远红外激光原理 27-31 2.4 远红外跃迁的标识 31-35 参考文献 35-38 第三章 远红外激光磁共振技术 38-60 3.1 激光磁共振技术的发展 38-40 3.2 激光磁共振光谱技术的特点 40-41 3.3 激光磁共振的基本原理 41-43 3.4 远红外激光磁共振光谱仪 43-55 3.4.1 CO_2激光器 45-46 3.4.2 光泵远红外激光 46-47 3.4.3 吸收池 47-48 3.4.4 磁场的产生与测量 48-50 3.4.5 远红外信号的探测 50-55 参考文献 55-60 第四章 可调远红外激光光谱技术 60-78 4.1 可调远红激外光光源的产生 60-64 4.1.1 CO_2激光差频法 61-62 4.1.2 远红外边带法 62-64 4.2 可调远红外激光光谱的局限性 64-65 4.3 可调远红外激光光谱的应用 65-67 4.4 新型可调远红外激光光谱仪 67-73 4.4.1 混频原理 69-70 4.4.2 边带的选择 70-73 4.5 TuFIR的测试 73-75 参考文献 75-78 第五章 瞬态分子FIR LMR光谱特性分析 78-90 5.1 简介 78 5.2 瞬态分子的产生方法 78-80 5.2.1 微波放电法 79 5.2.2 碱金属原子反应法 79-80 5.3 瞬态分子FIR LMR光谱的分析方法 80-84 5.3.1 Hund耦合情况 80-82 5.3.2 简单理论模型 82-84 5.4 含卤自由基分子FIR LMR光谱特征 84-88 参考文献 88-90 第六章 CHF_3纯转动光谱的测量与分析 90-103 6.1 CHF_3在大气化学中的作用 90-91 6.2 CHF_3转动光谱理论 91-96 6.3 谱线理论计算 96-97 6.4 谱线的观测 97-98 6.5 分子参数拟合 98-100 6.6 小结 100-101 参考文献 101-103 第七章 SO_2压致展宽研究 103-135 7.1 SO_2压致展宽研究概况 103-105 7.2 谱线线型与线宽 105-111 7.2.1 朗伯-比尔定律 105-106 7.2.2 自然线宽与Lorentz线形 106-107 7.2.3 Doppler线宽与Guass线形 107-109 7.2.4 Voigt线性及其线宽 109-111 7.3 压致展宽主要理论 111-114 7.3.1 洛伦兹碰撞理论 111-112 7.3.2 Van Vleck-Weisskopf理论 112 7.3.3 Anderson-Tsao-Cumutte理论 112-114 7.4 线宽的测量方法 114-115 7.5 SO_2展宽实验 115-121 7.5.1 边带激光稳定性 115-116 7.5.2 吸收池 116 7.5.3 压力真空计的校准 116-118 7.5.4 谱线测量 118-121 7.6 数据处理 121-126 7.7 结果与分析 126-129 参考文献 129-135 第八章 总结与展望 135-137 8.1 工作总结 135-136 8.2 工作展望 136-137 攻读博士学位期间发表和完成的论文目录 137-140 致谢 140
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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 光学 > 光谱学 > 各类光谱 > 激光光谱
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