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多金属氧酸盐反胶束催化剂的制备及催化氧气氧化二苯并噻吩

作　者: 姜彩云
导　师: 王晓红
学　校: 东北师范大学
专　业: 无机化学
关键词: 脱硫二苯并噻吩多金属氧酸盐反胶束
分类号: TE624.9
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

为了减少环境的污染,适应日益严格的环境法规,燃料油的深度脱硫引起了越来越多的关注。传统的催化加氢脱硫（HDS）工艺虽然可以成功的完全脱除燃料油中的脂肪族含硫化合物和无环硫,而对于二苯并噻吩（DBT）及其衍生物的含硫化合物脱除效果特别低。为了达到深度脱硫的目的,需要更为苛刻的脱硫条件,这就导致实际应用中的操作费用较高。因此,发展一种在温和条件下能达到深度脱硫获得低含硫清洁燃料油的非加氢脱硫方法是必要的。联合萃取方法的氧化脱硫技术（ODS）能在温和的反应条件下深度的脱除含硫化合物,被认为是一种最有前景的脱硫工艺。而在氧化脱硫工艺中,氧气被认为是最经济最环保的氧化剂。因此,在温和的条件下用氧气氧化脱除硫,以实现低成本、绿色环保的脱硫过程,在工业中具有重大意义。杂多酸的季铵盐在非极性溶剂中能自组装成微米级到纳米级的反胶束团束。这种反胶束团束可以吸附底物,以增加催化剂周围的底物浓度,从而提高催化速率。因此,研制一种在室温、环境压力下,具有高活性、高效率的反胶束催化剂用于氧化脱硫是研究的重要任务。本文设计合成了多金属氧酸盐的反胶束催化剂,并用氧气作为氧化剂,对模型燃料油中的DBT进行了氧化催化研究。在反胶束催化体系中,杂多酸的季铵盐不仅是一种催化剂同时也是一种表面活性剂。这种催化体系可提高反应速率达到深度脱除DBT,催化剂可重复使用。1.制备了多金属氧酸盐的反胶束催化剂:[C₁₈H₃₇N（CH₃）₃]7[PW₁₀Ti₂O₃₈（O₂）₂](C₁₈PW₁₀Ti₂（O₂）₂)、[C₁₆H₃₃N（CH₃）₃]5[PMo₁₀V₂O₃₈（O₂）₂](C₁₆PMo₁₀V₂（O₂）₂),并对其用元素分析、IR、UV、XRD、TEM、EDS、XPS、MALDI-TOF和粒径分析等测试方法进行表征。2.从催化剂用量、反应时间、反应温度、底物浓度、吸附、不同催化剂催化氧化能力对比、催化剂中亲油基团碳链长短、催化剂的重复使用等因素,考察了C₁₈PW₁₀Ti₂（O₂）₂催化氧化DBT的活性。3.从催化剂用量、反应时间、反应温度、底物浓度、吸附、不同催化剂催化氧化能力对比、催化剂中亲油基团碳链长短、催化剂的重复使用等因素,考察了C₁₆PMo₁₀V₂（O₂）₂催化氧化DBT的活性。4.根据相关报道及实验应用推测可能的催化机理。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-21
  1.1 多金属氧酸盐的概述  9-12
    1.1.1 多金属氧酸盐的结构  10-11
    1.1.2 多金属氧酸盐的催化  11-12
  1.2 过氧多金属氧酸盐的催化研究  12-13
  1.3 胶束及反胶束  13-15
  1.4 脱硫研究  15-18
  1.5 选题依据和目的  18-19
  1.6 试剂和仪器  19-21
    1.6.1 实验试剂  19
    1.6.2 实验仪器  19-21
第二章催化剂[C_(18)H_(37)N(CH_3)_3]_7[PW_(10)Ti_2O_(38)(O_2)_2]的合成及催化氧化二苯并噻吩的研究  21-34
  2.1 引言  21
  2.2 实验部分  21-22
    2.2.1 催化剂的合成  21-22
    2.2.2 催化氧化二苯并噻吩  22
  2.3 结果与讨论  22-32
    2.3.1 催化剂的表征  22-26
    2.3.2 催化剂的催化氧化性质研究  26-32
  2.4 本章小结  32-34
第三章催化剂[C_(16)H_(33)N(CH_3)_3]_5[PMo_(10)V_2O_(38)(O_2)_2]的合成及催化氧化二苯并噻吩的研究  34-44
  3.1 引言  34
  3.2 实验部分  34-35
    3.2.1 催化剂的合成  34-35
    3.2.2 催化氧化二苯并噻吩  35
  3.3 结果与讨论  35-43
    3.3.1 催化剂的表征  35-37
    3.3.2 催化剂的催化氧化性质研究  37-43
  3.4 本章小结  43-44
结论  44-45
参考文献  45-55
致谢  55-56
在学期间公开发表论文及著作情况  56

多金属氧酸盐反胶束催化剂的制备及催化氧气氧化二苯并噻吩

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