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煤燃烧过程中有害元素和亚微米颗粒物排放与控制的理论与实验研究

作　者: 孟韵
导　师: 钟秦；张军营
学　校: 南京理工大学
专　业: 应用化学
关键词: 煤 燃烧 热解 有害痕量元素 亚微米颗粒物 有机氮 形成 排放控制
分类号: TQ534
类　型: 博士论文
年　份: 2004年
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内容摘要


对煤燃烧过程中氮氧化物的前驱体、有害痕量元素及亚微米颗粒物的排放与控制进行了系统的研究。计算了非纯凝聚相复杂体系有害痕量元素的热力学平衡分布，得出了痕量元素的迁移转化规律。采用滴管炉研究了燃煤有害痕量元素砷的排放与控制，结果表明As在飞灰和底灰中的集散行为与煤种和炉膛温度有较大关系，TiO2、CaCO3和Ca（OH）2等3种吸附剂对As均有抑制作用，As吸附效率可达73％。实验研究了燃煤中亚微米颗粒物的形成机理及排放控制，结果表明随炉膛温度的升高和煤含硫量的增加，亚微米颗粒物的排放量增大；TiO2，CaCO3和Ca（OH）2均能抑制亚微米颗粒物的排放，抑制效果随炉膛温度的升高呈增大趋势，在1100℃～1250℃时达最大值。研制出针对亚微米粉尘的环流循环除尘系统，除尘效率可达97％以上。应用密度泛函理论，通过B3LYP／6-311++G**木水平上的计算，研究了煤中有机氮的热解反应机理，建立了煤中吡啶型氮及吡咯型氮的热解模型。在管式炉氩气气氛中进行了煤热解实验，结果表明燃料氮在煤中以复杂结构存在，而不是简单的吡咯和吡啶结构；煤热解半焦中氮的形态与含量以及产物中的HCN和NH3的释放量均与热解温度和煤中氮的赋存形态有关。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-13
第一章 绪论  13-36
  1.1 课题的研究背景及意义  13-17
  1.2 国内外研究现状  17-29
    1.2.1 煤燃烧过程中痕量元素迁徙变化行为及排放控制的研究进展  17-23
      1.2.1.1 煤及其燃烧产物中痕量元素含量的分析方法  17-20
      1.2.1.2 热力学模拟预测煤及其燃烧产物中痕量元素迁移转化的研究进展  20-21
      1.2.1.3 煤燃烧过程中痕量元素排放控制研究进展  21-23
    1.2.2 煤燃烧过程中亚微米颗粒物的形成及排放控制的研究进展  23-26
    1.2.3 煤热解过程中有机氮的迁移转化的研究进展  26-29
      1.2.3.1 煤中杂原子氮的主要形态和性质  27
      1.2.3.2 燃料型NO_X的生成机理研究  27-29
  1.3 本文的主要研究内容  29
  参考文献  29-36
第二章 煤燃烧过程中痕量元素形态分布的热力学平衡分析  36-65
  2.1 复杂体系热力学平衡的数学描述  36-41
    2.1.1 复杂体系化学反应平衡的计算方法  36-37
    2.1.2 Gibbs自由能最小法(GEA)的基本原理  37-39
    2.1.3 热力学数据  39-40
    2.1.4 常用软件包  40-41
  2.2 煤燃烧复杂体系中痕量元素迁移转化的热力学研究  41-48
    2.2.1 计算方法  41-42
    2.2.2 煤质数据  42
    2.2.3 结果与讨论  42-48
      2.2.3.1 燃烧的第一阶段  42-43
      2.2.3.2 燃烧的第二阶段  43-47
      2.2.3.3 燃烧的第三阶段  47-48
  2.3 煤燃烧过程中痕量元素砷、硒、锑形态转化的热力学研究  48-61
    2.3.1 计算方法  48-49
    2.3.2 煤质数据  49
    2.3.3 结果与讨论  49-61
      2.3.3.1 煤燃烧过程中As的热力学平衡分布模拟  49-50
      2.3.3.2 在煤燃烧过程中硒分布的模拟  50-51
      2.3.3.3 在煤燃烧过程中锑分布的模拟  51-61
  2.4 本章小结  61
  参考文献  61-65
第三章 煤燃烧过程中痕量元素砷排放与控制的研究  65-79
  3.1 实验部分  65-67
    3.1.1 实验方案  65-66
    3.1.2 实验装置  66-67
    3.1.3 实验材料  67
    3.1.4 煤及灰中As的测定  67
  3.2 煤燃烧过程中痕量元素As的迁移转化规律  67-71
    3.2.1 煤飞灰和底灰中As的集散规律  67-70
    3.2.2 燃煤过程中痕量元素As迁移转化的机理  70-71
  3.3 吸附剂对As排放控制的研究  71-76
    3.3.1 实验结果与讨论  72-74
    3.3.2 吸附剂对燃煤中痕量元素As排放抑制的可能机理  74-76
      3.3.2.1 TiO_2对痕量元素As排放抑制机理  75
      3.3.2.2 钙基吸附剂对痕量元素As排放抑制机理  75-76
  3.4 本章小结  76-77
  参考文献  77-79
第四章 煤燃烧过程中亚微米颗粒物形成机理及排放控制的实验研究  79-96
  4.1 实验方案、实验装置及测试方法  79-81
    4.1.1 实验方案  79
    4.1.2 实验装置  79-80
      4.1.2.1 滴管炉实验装置  79
      4.1.2.2 一维炉实验装置  79-80
    4.1.3 测试方法  80-81
      4.1.3.1 飞灰粒度的测定  80-81
      4.1.3.2 亚微米颗粒物的形貌分析  81
    4.1.4 实验材料  81
  4.2 煤燃烧亚微米颗粒物形成机理的实验研究  81-85
    4.2.1 实验结果与讨论  81-83
    4.2.2 煤种对亚微米颗粒物排放的影响  83
    4.2.3 炉膛温度对亚微米颗粒物排放的影响  83-84
    4.2.4 不同煤种S的含量对亚微米颗粒物排放量的影响  84-85
  4.3 煤燃烧亚微米颗粒物的生成机理  85-88
  4.4 煤燃烧亚微米颗粒物排放控制的实验研究  88-93
    4.4.1 实验结果  88
    4.4.2 结果讨论  88-91
    4.4.3 吸附剂对亚微米颗粒物的排放控制机理的探讨  91-93
  4.5 本章小结  93-94
  参考文献  94-96
第五章 环流循环除尘系统捕集亚微米颗粒物的研究  96-107
  5.1 环流循环旋风除尘系统的工作原理和特点  96-98
    5.1.1 常规旋风除尘器的弊端  96-97
    5.1.2 环流循环旋风除尘系统的工作原理和特点  97-98
  5.2 理论分析  98-100
    5.2.1 环流循环除尘系统的分离效率  98-99
    5.2.2 切割粒径的推导  99-100
      5.2.2.1 基本的假设  99
      5.2.2.2 d_(50)的推导  99-100
  5.3 实验部分  100-105
    5.3.1 实验装置  100-101
    5.3.2 实验材料  101
    5.3.3 实验测试方法  101-102
      5.3.3.1 除尘效率及压降的测定  101
      5.3.3.2 粒度分析  101-102
    5.3.4 实验结果与讨论  102-105
      5.3.4.1 除尘效率  102-103
      5.3.4.2 压降  103
      5.3.4.3 粒级效率  103-105
  5.4 本章小结  105
  参考文献  105-107
第六章 煤中有机氮热解机理的理论研究  107-133
  6.1 量子化学计算的理论基础和计算方法  107-119
    6.1.1 分子轨道理论  108-111
      6.1.1.1 闭壳层分子的HFR方程  108-110
      6.1.1.2 开壳层分子的HFR方程  110-111
    6.1.2 密度泛函理论  111-112
    6.1.3 内禀反应坐标理论  112-115
    6.1.4 布居数分析  115-117
    6.1.5 振动光谱理论  117-119
  6.2 密度泛函方法研究有机氮的热解机理  119-130
    6.2.1 计算方法  119
    6.2.2 吡啶型氮热解机理的量子化学研究  119-123
    6.2.3 吡咯型氮热解机理的量子化学研究  123-127
    6.2.4 对吡咯型氮和吡啶型氮热解稳定性的比较  127-129
    6.2.5 吡啶型氮及吡咯型氮的热解机理模型  129-130
      6.2.5.1 吡啶型氮的热解机理模型  129-130
      6.2.5.2 吡咯型氮的热解机理模型  130
  6.3 本章小结  130-131
  参考文献  131-133
第七章 煤热解过程中有机氮迁移转化的实验研究  133-143
  7.1 实验部分  133-135
    7.1.1 实验装置  133-134
    7.1.2 H_3和HCN的收集测定  134
    7.1.3 原煤及半焦中氮的形态测定  134-135
    7.1.4 煤种及煤质数据  135
  7.2 实验结果与讨论  135-141
    7.2.1 煤中氮的化学形态  135-137
    7.2.2 半焦中氮的化学形态  137-140
    7.2.3 不同热解温度对NH_3和HCN释放的影响  140-141
  7.3 本章小结  141-142
  参考文献  142-143
第八章 结论与建议  143-146
  8.1 结论  143-145
  8.2 下一步工作建议  145-146
致谢  146-147
攻读博士学位期间已发表和待发表的学术论文  147-148

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 煤化学及煤的加工利用 > 煤的燃烧
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