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一些简单氧化物半导体薄膜的LIV效应及其输运性质研究

作 者: 周小芳
导 师: 张鹏翔
学 校: 昆明理工大学
专 业: 材料物理与化学
关键词: SnO2薄膜 TiO2薄膜 ZnO薄膜 激光感生电压效应(LIV) 电阻(R)-温度(T)关系曲线 大功率激光 输运性质
分类号: TB383.2
类 型: 博士论文
年 份: 2010年
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内容摘要


ZnO、SnO2、TiO2是典型的新一代宽禁带氧化物半导体材料,室温下具有很宽的禁带宽度,基本上都在3eV以上,另外,它们具有很高的激子束缚能,优异的光电特性,在光催化、表面声波器件、液晶显示、气体传感器和光电探测器件等领域有着广泛地的应用,目前已成为半导体材料的研究热点。本论文利用脉冲激光沉积(PLD)技术制备了ZnO、SnO2、TiO2以及Co掺杂ZnO、Ag掺杂ZnO薄膜,并对其制备工艺进行了优化,利用XRD、Raman光谱、PL谱、SEM、激光感生电压(LIV)效应和R-T曲线关系行为研究了不同生长工艺对PLD技术制备的薄膜结构和输运性质的影响,主要的研究工作及结果如下:1.Sn02薄膜结构和输运性质的研究利用PLD方法在Al203衬底(0001)面生长了纯Sn02薄膜和α轴高度取向的Fe掺杂Sn02薄膜。利用XRD和单0摇摆曲线对薄膜的结构进行表征,结果表明Sn02薄膜是高质量的近外延薄膜。采用248nm脉冲激光作激发源,测试其激光感生电压(LIV),发现Sn02是一种新的原子层热电堆材料,当激光能量密度为100mJ/cm2时,峰值电压最大为4V,薄膜的峰值电压与入射激光能量密度呈现较好的线性关系,上升沿时间约为28ns,响应时间约为98ns。另外发现Sn02薄膜在紫外脉冲激光作用下具有较高的抗击打能力。R-T曲线关系表明Sn02薄膜热稳定性强,其TCR值较小。2.Si衬底上ZnO薄膜的生长及其结构和输运性质的研究在Si(111)衬底上制备了单一c轴取向的ZnO薄膜,研究了衬底温度,氧压,激光能量和沉积时间等生长条件对ZnO薄膜结晶质量的影响,分析了这些影响产生的原因,并利用优化的生长条件制备出了高质量的ZnO薄膜,其(002)峰的单θ摇摆曲线半高宽为0.2°。利用Raman和PL光谱研究了不同衬底温度和不同退火氧气氛下生长的ZnO薄膜的结晶质量和发光特性。研究结果表明,衬底温度较高条件下生长的薄膜,其结晶质量明显优于温度低时生长的样品,其中结晶质量高的样品出现6阶E1(LO)拉曼共振谱;PL谱结果表明,ZnO薄膜的紫外发射光谱与它的结构及结晶质量有着非常密切的关系。采用248nm脉冲激光作激发源,测试其LIV信号,发现ZnO薄膜也是原子层热电堆材料,上升沿时间约为1ns,响应时间约为58ns,LIV信号的峰值在能量密度为100mJ/cm2的激光辐照下,达到0.18V,且有饱和的趋势。在波长为248nm,光子通量约为3×1022/(s.mm2)的激光能量辐照下,ZnO薄膜具有较强的抗击打能力。R-T曲线表明ZnO薄膜是一种具有重要应用价值的电阻-温度系数材料,其TCR最高达到-13% K-1。目前国内外尚未见到相关报道。3.Al203上生长Zn0薄膜及其输运性质的研究在Al203衬底上,利用PLD方法在不同的衬底温度和不同的氧分压下生长了高度单一c轴取向的ZnO薄膜。XRD结果表明衬底温度和氧分压对ZnO薄膜的生长模式和结晶质量有很大的影响。X射线单0摇摆曲线结果表明利用PLD方法以Al203为衬底,在优化条件下制备的ZnO薄膜的(002)衍射峰的半高宽仅为0.2°,已经达到了单晶水平。LIV信号的峰值在300mJ单脉冲激光能量辐照为0.3V,薄膜的峰值电压与入射激光能量密度呈现较好的线性关系,上升沿时间为33ns左右,响应时间约为167ns。4.Co掺杂对ZnO薄膜结构和输运性质的研究利用PLD方法在Si(111)衬底上生长了c轴高度取向的Co掺杂ZnO薄膜。利用XRD和摇摆曲线对Co掺杂的ZnO薄膜的结构进行了表征。XRD结果表明Co进入了ZnO的晶格,处在Zn2+的替代位置形成了Zn1-xCoxO合金薄膜。采用248nm脉冲激光作激发源,测试其LIV信号,相同条件下,峰值电压最大为0.5V,响应时间177ns。另外发现在光子通量约为3×1022/(s.mm2)的激光能量辐照下,ZnO薄膜具有较强的抗击打能力。R-T曲线表明ZnO薄膜在电阻-温度系数材料中有重要意义,其TCR达到-20% K-1,是迄今发现的TCR值最高的材料。5.Ag掺杂对ZnO薄膜结构和输运性质的影响利用PLD方法在Si(111)衬底上生长了c轴高度取向的Ag掺杂ZnO薄膜。利用XRD对Ag掺杂的ZnO薄膜的结构进行了表征。XRD结果表明Ag进入了ZnO的晶格,处在Zn2+的替代位置形成了Zn1-xAgxO合金薄膜。发现Ag的掺入,大大提高了ZnO薄膜的LIV信号峰值,相同条件下,峰值电压接近2V,其响应速度随着掺杂量的增大而降低。在光子通量约为3×1022/(s.mm2)的激光能量辐照下,Zn1-xAgxO薄膜也具有较高的抗击打能力。R-T曲线表明Zn1-xAgxO薄膜有望用于Bolometer,其TCR达到-17.5%K-1。6.TiO2薄膜结构和输运性质的研究在A1203和LaAlO3衬底上分别制备了Ti02薄膜,用X射线(20和单0扫描)对样品的结构分析表明生长在Al203衬底上的Ti02薄膜具有金红石结构,且具有沿a轴的单一取向,Ti02薄膜(200)晶面的对称中心0=19.71°,半高宽FWHM为0.19°,薄膜是具有很高结晶质量的单晶膜,具有较大的电阻温度系数(-6.3%K-1);而生长在LaAlO3衬底上的Ti02薄膜具有锐钛矿结构,且具有沿c轴的单一取向。锐钛矿Ti02薄膜(004)晶面衍射峰较为尖锐,对称中心0=18.84°,衍射峰的半高宽FWHM为0.27°,呈现出很好的结晶性,薄膜的电阻温度系数较低,具有良好的热稳定性。LIV信号测试表明金红石型Ti02薄膜具有LIV效应,是一种新的原子层热电堆材料。Al203倾斜衬底上生长的薄膜,其LIV信号峰值为1.58V,响应时间为395ns。金红石型Ti02薄膜的抗激光轰击能力较强。

全文目录


摘要  7-9
Abstract  9-12
第一章 绪论  12-48
  1.1 激光感生电压效应的发现及研究现状  12-16
  1.2 激光感生电压效应的起源  16-31
    1.2.1 光电效应  16-17
    1.2.2 光电导  17
    1.2.3 光生伏特效应  17-18
    1.2.4 丹倍效应  18-20
    1.2.5 Seebeck效应  20-30
      1.2.5.1 金属材料的热电势  22-26
      1.2.5.2 半导体材料的热电势  26-30
    1.2.6 各向异性Seebeck效应  30-31
  1.3 LIV效应的应用  31-32
  1.4 脉冲激光沉积(PLD)技术  32-38
    1.4.1 PLD镀膜系统及沉积过程  33-34
    1.4.2 PLD制备薄膜的主要影响因素  34-37
      1.4.2.1 衬底温度  35
      1.4.2.2 激光能量密度  35-36
      1.4.2.3 气压及气氛  36
      1.4.2.4 衬底到靶材的距离  36
      1.4.2.5 组份的影响  36-37
    1.4.3 PLD技术镀膜特点  37-38
    1.4.4 PLD法制备氧化物半导体薄膜的工艺流程及过程控制  38
  1.5 LIV效应的实验研究方法  38-39
  1.6 R-T曲线的实验研究方法  39-42
    1.6.1 电阻-温度关系测量  39
    1.6.2 测量原理及组建系统  39-41
      1.6.2.1 四探针法  40
      1.6.2.2 电极的制备  40-41
    1.6.3 微测辐射热仪(Bolometer)  41-42
  1.7 论文课题的提出、研究目的及意义  42-47
  1.8 本章小结  47-48
第二章 SnO_2薄膜的LIV及其输运性质研究  48-72
  2.1 引言  48-49
  2.2 SnO_2薄膜的性质  49-51
    2.2.1 SnO_2薄膜的结构性质  49-50
    2.2.2 SnO_2薄膜的电学性质  50-51
  2.3 SnO_2薄膜的制备  51-53
    2.3.1 Sn_(1-x)Fe_xO多晶靶材的合成  51-52
    2.3.2 Sn_(1_x)Fe_xO薄膜的生长  52-53
  2.4 Sn_(1-x)Fe_xO薄膜生长工艺的优化  53-60
    2.4.1 纯SnO_2薄膜生长工艺的优化  53-58
      2.4.1.1 衬底材料对SnO_2薄膜结构性质的影响  53-55
      2.4.1.2 衬底温度对SnO_2薄膜的影响  55-56
      2.4.1.3 沉积时间对SnO_2薄膜结构的影响  56-58
    2.4.2 掺Fe:SnO_2薄膜生长工艺的优化  58-60
  2.5 SnO_2薄膜中的LIV效应  60-66
    2.5.1 生长温度对LIV效应的影响  60-63
      2.5.1.1 SnO_2/MgO薄膜的LIV效应  60-62
      2.5.1.2 SnO_2/Al_2O_3薄膜的LIV效应  62-63
    2.5.2 倾斜角度对LIV效应的影响  63-64
    2.5.3 退火氧压对LIV效应的影响  64-65
    2.5.4 沉积时间对LIV效应的影响  65-66
  2.6 SnO_2薄膜R-T关系行为研究  66-67
  2.7 激光对薄膜结构稳定性的影响  67-69
  2.8 本章小结  69-72
第三章 TiO_2薄膜的LIV及其输运性质研究  72-94
  3.1 引言  72-73
  3.2 TiO_2的晶体结构与性能  73-76
    3.2.1 TiO_2的晶体结构  73-76
    3.2.2 TiO_2的能带结构  76
  3.3 TiO_2薄膜的制备  76-78
    3.3.1 TiO_2多晶靶材的合成  76-77
    3.3.2 TiO_2薄膜的生长  77-78
  3.4 TiO_2薄膜生长条件的优化  78-83
    3.4.1 Al_2O_3(0001)衬底上生长TiO_2薄膜的结构性质  78-79
    3.4.2 LaAlO_3(100)衬底上生长TiO_2薄膜的结构性质  79-81
    3.4.3 TiO_2薄膜的单θ扫描分析  81-83
  3.5 TiO_2薄膜中的LIV效应  83-87
    3.5.1 激光能量对LIV的影响  83-85
    3.5.2 衬底温度对LIV的影响  85-87
  3.6 TiO_2薄膜中的R-T关系行为研究  87-89
  3.7 强激光对薄膜结构稳定性的影响  89-92
  3.8 本章小结  92-94
第四章 ZnO薄膜的LIV及其输运性质研究  94-134
  4.1 引言  94-95
  4.2 ZnO的结构特性  95-96
  4.3 ZnO薄膜的生长  96-101
    4.3.1 靶材的准备  96-97
    4.3.2 薄膜的制备  97-101
      4.3.2.1 衬底的选择  97-100
      4.3.2.2 靶材与衬底的安装  100
      4.3.2.3 薄膜生长  100-101
      4.3.2.4 退火处理  101
  4.4 ZnO薄膜的XRD结构分析  101-105
    4.4.1 ZnO薄膜θ-2θ扫描分析  101-102
    4.4.2 ZnO薄膜单θ扫描分析  102-103
    4.4.3 ZnO薄膜的SEM形貌观察  103-104
    4.4.4 ZnO薄膜拉曼光谱和PL谱表征  104-105
      4.4.4.1 拉曼光谱分析  104
      4.3.4.2 PL谱分析  104-105
  4.5 ZnO薄膜生长条件的优化  105-116
    4.5.1 衬底温度对ZnO薄膜结构的影响  106-109
    4.5.2 生长氧压对ZnO薄膜质量的影响  109-111
    4.5.3 退火氧压对ZnO薄膜结晶质量的影响  111-115
    4.5.4 沉积时间对薄膜质量的影响  115-116
  4.6 ZnO薄膜的输运性质研究  116-130
    4.6.1 ZnO薄膜中的LIV效应  117-118
    4.6.2 LIV信号研究  118-124
      4.6.2.1 生长温度对LIV信号的影响  119-120
      4.6.2.2 退火氧压对LIV信号峰值的影响  120-122
      4.6.2.3 退火氧压对LIV信号响应时间的影响  122-124
    4.6.3 ZnO薄膜中高TCR的发现  124-130
      4.6.3.1 衬底温度对R-T曲线(TCR)的影响  126-128
      4.6.3.2 生长氧压对R-T曲线(TCR)的影响  128-130
  4.7 强激光对薄膜结构稳定性的影响  130-131
  4.8 本章小结  131-134
第五章 Zn_(1-x)Co_xO薄膜的LIV及其输运性质研究  134-160
  5.1 引言  134-135
  5.2 Zn_(1-x)Co_xO薄膜的制备  135-139
    5.2.1 Zn_(1-x)Co_xO多晶的合成  135-136
    5.2.2 晶格常数的计算  136-138
    5.2.3 Zn_(1-x)Co_xO薄膜的生长  138-139
  5.3 Zn_(1-x)Co_xO薄膜生长工艺的优化  139-146
    5.3.1 衬底温度及掺杂量对薄膜结构的影响  139-141
    5.3.2 退火氧压对薄膜结构的影响  141-142
    5.3.3 沉积氧压对薄膜结构的影响  142-143
    5.3.4 沉积时间对薄膜结构的影响  143-146
  5.4 Zn_(1-x)Co_xO薄膜中的LIV效应  146-149
    5.4.1 Zn_(1-x)Co_xO薄膜中Co掺杂对LIV效应的影响  146-148
    5.4.2 Z_(0.995)Co_(0.005)O薄膜厚度对LIV效应的影响  148-149
  5.5 Zn_(1-x)Co_xO薄膜中高TCR)的发现  149-156
    5.5.1 温度对R-T曲线(TCR)的影响  150-153
    5.5.2 衬底对R-T曲线(TCR)的影响  153-154
    5.5.3 掺杂量对R-T曲线(TCR)的影响  154-155
    5.5.4 氧压对R-T曲线的影响  155-156
  5.6 Zn_(1-x)Co_xO薄膜抗激光击打实验研究  156-157
  5.7 本章小结  157-160
第六章 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜的LIV及其输运性质研究  160-182
  6.1 引言  160-161
  6.2 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜的制备  161-163
    6.2.1 掺银ZnO多晶靶材的制备  161-162
    6.2.2 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜的生长  162-163
  6.3 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜生长工艺的优化  163-169
    6.3.1 衬底温度及掺杂量对薄膜结构的影响  163-166
    6.3.2 生长氧压对薄膜结构的影响  166-167
    6.3.3 退火氧压对薄膜质量的影响  167-169
  6.4 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜中的LIV信号测量  169-172
    6.4.1 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜中Ag掺杂量对LIV效应的影响  169-171
    6.4.2 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜中Ag掺杂量对响应时间的影响  171-172
  6.5 Zn_(1-x)Ag-xO薄膜中高TCR的发现  172-178
    6.5.1 温度及掺杂量对R-T关系行为的影响  172-178
    6.5.2 退火氧压对R-T关系行为的影响  178
  6.6 Zn_(1-x)Ag_xO薄膜的抗激光击打实验研究  178-180
  6.7 本章小结  180-182
第七章 结论与展望  182-185
  7.1 论文的主要研究工作与重要结论  182-183
  7.2 论文工作的主要创新点  183
  7.3 未来工作的展望  183-185
参考文献  185-192
博士期间发表的论文  192-193
致谢  193

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