学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

Mo/SiO_2催化氧化苯甲醇反应的研究

作　者: 王丽润
导　师: 孙琪
学　校: 辽宁师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 苯甲醇氧化 高度隔离过渡金属催化剂Mo/SiO2 离子束注入 液固相 气固相
分类号: TQ244.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 21次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


醇选择氧化反应在氧化反应中占有非常重要的地位,一些重要的化工产品和化工中间体都是通过醇选择氧化所得。苯甲醇部分氧化产物-苯甲醛,是一种重要的中间体和精细化工原料,广泛应用于染料、医药、农药等领域中。本论文以过渡金属离子钼高度隔离或高分散地负载到载体SiO2上,分别在液固相和气固相中进行苯甲醇氧化反应,通过ESR、UV-vis、FI-IR和BET等表征手段对该催化剂进行了深入研究,本工作的主要实验结果如下:1 Mo/SiO2催化剂对苯甲醇的氧化反应有一定的活性。催化剂的活性和苯甲醛的选择性是由高度隔离的钼离子引起的。高度隔离的钼离子生成的主要是目标产物苯甲醛;而聚合的钼离子上生成的主要是副产物。2在液固相反应体系中,当钼负载量为0.00936%wt时,采用离子注入法（IBI）和浸渍法（IM）制备的Mo/SiO2催化剂对苯甲醛的选择性均为100%。而负载量高于0.1%的Mo/SiO2（IM）催化剂苯甲醛的选择性下降,低于70%。3在气固相反应体系中,最适宜的反应条件为:反应温度673K,总流速40 mL/min,O2:He =1:5。以Mo/SiO2（IBI）为催化剂的反应体系中,苯甲醇的转化率为28.3%,苯甲醛的选择性为90.3%。与Mo/SiO2（IBI）相同的负载量,以Mo/SiO2（IM）为催化剂的反应体系中,苯甲醇的转化率为25.7%,苯甲醛的选择性为63.5%。在浸渍法中,负载量为0.05%的Mo/SiO2催化剂有最高的反应活性,苯甲醇的转化率高达58.8%,苯甲醛的选择性为86.2%。4对于制备的高度隔离催化剂,离子注入法制备的催化剂和浸渍法制备的催化剂都表现出良好的再生性。结果表明催化剂活化后其第二、三次反应苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性都没有降低,反而表现出一定的更优性,尤其是苯甲醛的选择性。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
1 文献综述  9-25
  1.1 前言  9-10
  1.2 苯甲醇的催化氧化反应的研究意义  10
    1.2.1 苯甲醛的用途  10
    1.2.2 苯甲醛生产消费现状  10
  1.3 苯甲醇催化氧化的研究进展  10-20
    1.3.1 氧化剂为双氧水的苯甲醇催化氧化  11-14
    1.3.2 氧化剂为氧气的苯甲醇催化氧化  14-19
    1.3.3 催化氧化机理  19-20
  1.4 高度隔离过渡金属催化剂  20-23
    1.4.1 离子注入的特点  22
    1.4.2 离子注入的原理简介  22-23
  1.5 课题的选择及主要内容  23-25
    1.5.1 课题的选择  23-24
    1.5.2 课题的主要内容  24-25
2 实验部分  25-30
  2.1 主要试剂及实验仪器  25-26
    2.1.1 实验所用主要试剂  25
    2.1.2 实验主要仪器  25-26
  2.2 催化剂的制备  26-27
    2.2.1 离子束注入法制备Mo/SiO_2(IBI)  26
    2.2.2 浸渍法制备Mo/SiO_2(IM)  26-27
    2.2.3 催化剂的预处理  27
  2.3 催化剂活性评价  27-28
  2.4 催化剂表征  28-30
    2.4.1 催化剂中金属含量的测定(ICP)  28
    2.4.2 电子顺磁共振谱(ESR)  28
    2.4.3 紫外漫反射的测定(UV-vis）  28
    2.4.4 比表面积分析(BET)  28
    2.4.5 X 射线粉末衍射(XRD)  28-29
    2.4.6 傅立叶红外光谱分析(FT-IR)  29-30
3 液相体系中Mo/SiO_2催化苯甲醇氧化反应研究  30-40
  3.1 前言  30
  3.2 结果与讨论  30-39
    3.2.1 催化剂的表征  30-36
    3.2.2 催化性能研究  36-39
  3.3 小结  39-40
4 气相体系中Mo/SiO_2催化苯甲醇氧化反应研究  40-51
  4.1 前言  40
  4.2 结果与讨论  40-50
    4.2.1 催化剂的表征  40-42
    4.2.2 催化性能研究  42-50
  4.3 小结  50-51
结论  51-52
参考文献  52-61
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  61-62
致谢  62

相似论文

  1. Al-Si合金近液相线铸造过程中液/固相变的相场法模拟,TG292
  2. 层状材料负载钌纳米簇及催化性能研究,TB383.1
  3. 冲击压缩下苯的液—固相变动力学特性研究,O521.23
  4. 气固相法制备氯化聚氯乙烯的研究,TQ325.3
  5. 氧化铟分等级纳米结构的控制合成及其光学性质,TB383.1
  6. 水溶性羟乙基甲壳素的气固相法制备及结构性质研究,O636
  7. 介孔—微孔复合钛硅分子筛的合成与表征,O643.3
  8. 漆酶高产菌株的选育及其酶学性质研究,Q93
  9. Guerbet醇缩合及醛酮参与的缩合反应研究,TQ203.2
  10. 气固相紫外光法氯化聚氯乙烯树脂的制备,TQ325.3
  11. 超临界二氧化碳中苯甲醇氧化及纤维素加氢反应过程研究,TQ203.2
  12. Al-Free Sn-Beta分子筛的制备、表征及其在Beayer-Villiger催化氧化中的性能研究,TQ424.25
  13. 准晶Al-Cu-Fe体系合金液—固特性研究,O469
  14. 钻井液固控系统的研究及可靠性分析,TE921
  15. 金属配位型分子印迹聚合物催化剂的制备及其催化作用研究,O631.3
  16. 液固相水热反应合成氧化硅纳米线的研究,TB383.1
  17. 小麦赤霉病抗性的毒素鉴定和抗赤霉病突变体的诱导与筛选,S512.1
  18. 丙烯和双氧水在TS-1上气固相环氧化反应,O643.32
  19. 功能化PMO介孔硅负载纳米金催化剂的制备及其催化性能的研究,O643.36
  20. 五氟碘乙烷催化合成新工艺研究,TQ222.2

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 芳香族化合物的生产 > 芳醛、芳酮及其衍生物，醌及其衍生物 > 芳醛及其衍生物
© 2012 www.xueweilunwen.com