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碳纳米管复合材料的制备及其在电化学中的应用研究

作　者: 崔三观
导　师: 邱建丁
学　校: 南昌大学
专　业: 分析化学
关键词: 原位合成法水热法肌红蛋白直接电化学碳纳米管氧化镍/碳纳米管氧化铈/碳纳米管铂/碳纳米管钯/碳纳米管燃料电池生物传感器
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

由于碳纳米管复合材料不仅能保留各成分的优良性能,而且在光学、化学及其它性能方面表现出单独材料所没有的性能而引起科技工作者广泛关注。这些材料的合成过程对其在电化学中的催化性能有着重要影响。因此,选择适当的合成途径,改善传统纳米材料制备过程中的不足是十分重要的。本文采用简便高效的方法制备了几种具有代表性的碳纳米管复合材料,如NiO/MWNTs、CeO2/MWNTs、Pt/MWNTs和Pd/MWNTs,其优良的电催化活性表明这些材料在生物传感器和燃料电池中有很广阔的应用前景。开展了以下的研究工作：1.采用简单高效的水热合成法制备NiO/MWNTs纳米复合材料,并将其用于蛋白质的固定化和生物传感器件的设计。选用肌红蛋白作为直接电化学研究的模型,该材料固定肌红蛋白后能促进其活性中心与电极表面之间的直接电子传导,并且所构建的传感器对H2O2具有很高的电催化活性。由于所构建的生物传感器具有操作简单、响应迅速、良好稳定性和重现性等特点,使该材料在蛋白质的固定化及制备第三代生物传感器方面有很广泛的应用前景。2.本文采用CeO2/MWNTs纳米复合材料固定肌红蛋白并构建了新型电化学生物传感器。紫外-可见吸收光谱及电化学研究表明该材料不仅可以很好地保留肌红蛋白的生物活性,还可加速其与电极表面之间的直接电子传输。低米氏常数(63.3μM)表明该传感器对H2O2有很高的亲和力和电催化活性。该纳米材料在蛋白质的固定化和第三代生物传感器构建等领域具有重要的应用前景。3.采用新颖方法把单分散的Pt纳米粒子负载于MWNTs表面,即在三甘醇中高温裂解Pt(acac)2,原位合成单分散的Pt/MWNTs纳米复合材料。采用X射线衍射法、扫描电镜和透射电镜等对复合材料结构进行表征,发现可通过改变Pt(acac)2/MWNTs质量比有效调控Pt纳米颗粒粒径及其在MWNTs表面负载密度。电化学研究表明该材料对甲醇、氧气等有很高的电催化活性,在燃料电池和生物传感器领域展现出广阔的应用前景。4.通过在三甘醇中高温裂解Pd(acac)2,在MWNTs表面原位生成单分散Pd纳米粒子。采用X射线衍射法、扫描电镜和能量色谱等对Pd/MWNTs纳米复合材料结构进行表征,结果表明本方法能高效地制备该复合材料。电化学检测表明该材料对甲醇、甲酸和过氧化氢等有很高的电催化活性,可望进一步应用于燃料电池和生物传感器领域。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第1章绪论  10-20
  1.1 引言  10
  1.2 碳纳米管复合材料  10-15
    1.2.1 碳纳米管概述  10-13
    1.2.2 碳纳米管复合材料  13-15
  1.3 碳纳米管复合材料在电化学生物传感器中的应用  15-17
    1.3.1 电化学生物传感器概述  15-16
    1.3.2 电化学生物传感器发展中存在的问题  16-17
    1.3.3 碳纳米管复合材料在酶生物传感器中的应用  17
  1.4 碳纳米管复合材料在直接甲醇燃料电池中的应用  17-19
    1.4.1 直接甲醇燃料电池概述  17-18
    1.4.2 直接甲醇燃料电池面临的问题  18-19
    1.4.3 碳纳米管复合材料在直接甲醇燃料电池中的应用  19
  1.5 本论文的研究内容  19-20
第2章基于氧化镍/碳纳米管复合材料固定肌红蛋白的直接电化学研究  20-30
  2.1 引言  20-21
  2.2 实验部分  21-22
    2.2.1 试剂与仪器  21
    2.2.2 NiO/MWNTs复合材料的制备  21
    2.2.3 Mb/NiO/MWNTs修饰电极的制备  21-22
    2.2.4 NiO/MWNTs复合材料的表征方法  22
  2.3 结果与讨论  22-29
    2.3.1 NiO/MWNTs复合材料的TEM、XRD表征  22-24
    2.3.2 紫外-可见吸收光谱表征  24
    2.3.3 电化学表征  24-26
    2.3.4 pH对Mb直接电化学行为的影响  26-28
    2.3.5 Mb/NiO/MWNTs修饰电极对H_2O_2的电催化还原  28-29
    2.3.6 修饰电极抗干扰性、稳定性和重现性检测  29
  2.4 结论  29-30
第3章肌红蛋白在CeO_2/MWNTs材料修饰电极上的直接电化学研究  30-39
  3.1 引言  30-31
  3.2 实验部分  31-32
    3.2.1 试剂与仪器  31
    3.2.2 CeO_2/MWNTs复合材料的制备  31
    3.2.3 Mb/CeO_2/MWNTs修饰电极的制备  31
    3.2.4 CeO_2/MWNTs复合材料的表征方法  31-32
  3.3 结果与讨论  32-38
    3.3.1 CeO_2/MWNTs复合材料的SEM、XRD表征  32-33
    3.3.2 紫外可见吸收光谱表征  33-34
    3.3.3 电化学表征  34-36
    3.3.4 pH对修饰电极电化学行为的影响  36
    3.3.5 Mb/CeO_2/MWNTs/GCE对H_2O_2的电催化还原  36-38
    3.3.6 修饰电极稳定性和重现性检测  38
  3.4 结论  38-39
第4章碳纳米管负载高分散铂纳米粒子复合材料的制备及其电催化应用  39-48
  4.1 引言  39-40
  4.2 实验部分  40-41
    4.2.1 试剂  40
    4.2.2 Pt/MWNTs纳米复合材料及其修饰电极的制备  40
    4.2.3 Pt/MWNTs纳米复合材料的表征方法  40-41
  4.3 结果与讨论  41-47
    4.3.1 不同反应参数对复合材料结构形貌的影响  41-45
    4.3.2 Pt/MWNTs复合材料的电化学表征  45-47
  4.4 结论  47-48
第5章原位合成Pd/MWNTs复合材料及其应用研究  48-57
  5.1 引言  48-49
  5.2 实验部分  49-50
    5.2.1 试剂  49
    5.2.2 Pd/MWNTs纳米复合材料及其修饰电极的制备  49
    5.2.3 Pd/MWNTs纳米复合材料的表征方法  49-50
  5.3 结果与讨论  50-56
    5.3.1 材料结构形貌表征  50-53
    5.3.2 修饰电极电化学表征  53-56
  5.4 结论  56-57
参考文献  57-77
致谢  77-78
攻读学位期间的研究成果  78

碳纳米管复合材料的制备及其在电化学中的应用研究

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