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低分子量有机酸对高岭石溶解作用的研究

作　者: 胡华锋
导　师: 李有田；介晓磊
学　校: 河南农业大学
专　业: 土壤学
关键词: 低分子量有机酸高岭石间歇法释放速率
分类号: S153
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
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内容摘要

采用间歇法(batch methods),模拟研究土壤中几种低分子量有机酸(Low-molecular-weight organic acids,简称 LOAs) (柠檬酸，草酸，苹果酸)对红壤区主要粘土矿物-高岭石的溶解作用及盐基离子的活化作用，结果表明：1) LOAs 对高岭石的溶解能力随有机酸浓度的增加及酸度的升高而增强。且一般情况下，其对高岭石的溶解能力都大于质子(HAC)对高岭石的溶解能力。2) 在不调节酸度的情况下，有机酸对高岭石的溶解能力顺序为：草酸>柠檬酸>苹果酸；而在HAC/NH4AC 缓冲溶液体系中，有机酸对高岭石的溶解能力既与其浓度有关又与其酸度有关，当有机酸浓度为 1mM， pH3.5 时，草酸>柠檬酸>苹果酸；pH5.5 和 pH4.5 时，柠檬酸>草酸>苹果酸；而当有机酸浓度≥5mM 时,草酸>柠檬酸>苹果酸。3) 不调节酸度的苹果酸导致了高岭石 Si 的优先释放，而在 HAC/NH4AC 缓冲溶液体系中，苹果酸却导致了 Al 的优先释放，然而，对于柠檬酸和草酸而言，无论是否调节其酸度，都导致了 Al 的优先释放。对于柠檬酸和草酸而言，一般情况下，高岭石是在反应中期或后期才趋于同步溶解；而对于苹果酸而言，高岭石溶解同步性较为复杂。4) 有机酸能促进高岭石中 K+、Na+、Ca2+、Mg2+等盐基离子的释放，甚至在较低的浓度(100μM)。但其对高岭石盐基离子的释放影响较复杂。5) HAC 作用下，高岭石的反应级数(nH)和速率常数(kH)分别为 0.28 和 1.12×10-12；当柠檬酸、草酸和苹果酸浓度为 1mM 时，反应级数 (nH )分别为 0.09、0.27 和 0.18，速率常数(kH )分别为 4.03×10-13、 L L 2.62×10-12和 4.73×10-13；当其浓度为 5mM 时，其反应级数(nH )分 L 1<WP=10>低分子量有机酸对高岭石溶解作用的研究别为 0.16、0.37 和 0.16，速率常数(kH )分别为 1.38×10-12、2.32×10-11 L 和 4.97×10-13；其浓度为 10mM 时，反应级数(nH )分别为 0.18、0.34 L 和 0.16，速率常数(kH )分别为 2.17×10-12、2.60×10-11和 6.05×10-13。 L6) 配体对高岭石的溶解能力既受反应液酸度影响又受有机酸类型的影响。柠檬酸作用下，当其浓度>1mM 时，反应液中酸度的增加有利于配体对高岭石溶解能力的提高，而当其浓度≤1mM 时，酸度的增加可能有抑制配体对高岭石的溶解能力。草酸作用下，酸度的增加也有利配体对高岭石的溶解能力的提高。但苹果酸作用下，当其浓度为 10mM 时，反应液中酸度的增加有利于配体对高岭石溶解能力的提高，而当其浓度为 1mM 和 5mM 时，酸度的增加却可能有抑制配体对高岭石的溶解能力。对于柠檬酸和草酸而言，在促进高岭石溶解的作用上，配体的贡献是主要的；而对于苹果酸而言，在促进高岭石溶解的作用上，配体的贡献是次要的。7) 配体促进溶解速率(RL)可以用配体浓度的指数形式来表示。对柠檬酸、草酸和苹果酸而言，pH5.5 时，分别为 RL=10-13.01[配体]0.23、 RL=10-13.28[配体]0.70 和 RL=10-13.72[配体]0.38；pH4.5 时，分别为 RL=10-13.00[配体]0.51、RL=10-13.03[配体]1.05 和 RL=10-14.07[配体]0.77； pH3.5 时，分别为 RL=10-12.99[配体]0.64、RL=10-12.72[配体]0.89 和 RL=10-14.61[配体]1.69。

全文目录

致谢  3-4
目录  4-9
中文摘要  9-11
1 文献综述  11-23
  1.1 土壤中 LOAs 的种类、来源、含量及影响因素  11-14
    1.1.1 土壤中 LOAs 的种类、来源及含量  11-12
    1.1.2 影响因素  12-14
  1.2 LOAs 对矿物的溶解作用  14-23
    1.2.1 矿物溶解模型介绍  15-16
    1.2.2 溶解机制  16-17
    1.2.3 LOAs 对矿物溶解的影响因素  17-22
      1.2.3.1 pH 的影响  17-19
      1.2.3.2 配体的影响  19-21
      1.2.3.3 其它因素的影响  21-22
    1.2.4 矿物溶解的同步性  22-23
2 引言  23-25
3 实验材料与方法  25-29
  3.1 供试材料  25
    3.1.1 供试矿物  25
    3.1.2 供试有机酸  25
  3.2 试验内容与方法  25-28
    3.2.1 高岭石的制备  25-26
    3.2.2 LOAs 对高岭石的溶解作用(实验 A)  26-27
    3.2.3 不同 pH 及浓度的有机酸对高岭石的溶解作用(实验 B)  27-28
      3.2.3.1 有机酸反应液的配制  27-28
      3.2.3.2 实验操作  28
  3.3 测定项目及方法  28-29
4 结果与分析  29-98
  4.1 质子对高岭石的溶解作用  29-35
    4.1.1 高岭石 Al、Si 的释放  29-31
    4.1.2 溶解速率  31-34
    4.1.3 小结  34-35
  4.2 柠檬酸对高岭石的溶解作用  35-61
    4.2.1 酸洗高岭石的溶解(实验 A)  35-44
      4.2.1.1 高岭石 Al、Si 的释放  35-37
      4.2.1.2 高岭石的溶解速率  37-40
      4.2.1.3 盐基离子的释放  40-44
    4.2.2 水洗高岭石的溶解(实验 A)  44-51
      4.2.2.1 高岭石 Al、Si 的释放  44-46
      4.2.2.2 溶解速率  46-48
      4.2.2.3 盐基离子的释放  48-51
    4.2.3 HAC/NH4AC 缓冲下柠檬酸对高岭石的溶解作用(实验B)  51-59
      4.2.3.1 高岭石 Al、Si 的释放  51-54
      4.2.3.2 高岭石的溶解速率  54-56
      4.2.3.3 配体促进的溶解速率  56-59
    4.2.4 小结  59-61
  4.3 草酸对高岭石的溶解作用  61-79
    4.3.1 酸洗高岭石的溶解(实验 A)  61-66
      4.3.1.1 高岭石 Al、Si 的释放  61-63
      4.3.1.2 溶解速率  63-64
      4.3.1.3 盐基离子的释放  64-66
    4.3.2 水洗高岭石的溶解(实验 A)  66-71
      4.3.2.1 高岭石 Al、Si 的释放  66-67
      4.3.2.2 溶解速率  67-69
      4.3.2.3 盐基离子的释放  69-71
    4.3.3 HAC/NH4AC 缓冲下草酸对高岭石的溶解作用(实验 B)  71-78
      4.3.3.1 高岭石 Al、Si 的释放  71-73
      4.3.3.2 高岭石的溶解速率  73-75
      4.3.3.3 配体促进的溶解速率  75-78
    4.3.4 小结  78-79
  4.4 苹果酸对高岭石的溶解作用  79-98
    4.4.1 酸洗高岭石的溶解(实验 A)  79-84
      4.4.1.1 高岭石 Al、Si 的释放  79-80
      4.4.1.2 溶解速率  80-82
      4.4.1.3 盐基离子的释放  82-84
    4.4.2 水洗高岭石的溶解(实验 A)  84-89
      4.4.2.1 高岭石 Al、Si 的释放  84-85
      4.4.2.2 溶解速率  85-87
      4.4.2.3 盐基离子的释放  87-89
    4.4.3 HAC/NH4AC 缓冲下苹果酸对高岭石的溶解作用(实验 B)  89-96
      4.4.3.1 高岭石 Al、Si 的释放  89-92
      4.4.3.2 高岭石的溶解速率  92-94
      4.4.3.3 配体促进的溶解速率  94-96
    4.4.4 小结  96-98
5 结论与讨论  98-110
  5.1 结论  98-100
  5.2 讨论  100-110
    5.2.1 无缓冲剂的有机酸对高岭石的溶解作用  100-104
      5.2.1.1 高岭石的溶解动力学  100
      5.2.1.2 有机酸浓度对高岭石溶解的影响  100-101
      5.2.1.3 不同有机酸对高岭石溶解的影响  101
      5.2.1.4 不同种类有机酸对高岭石溶解同步性的影响  101-103
      5.2.1.5 盐基离子的释放  103-104
    5.2.2 HAC/NH4AC 缓冲下的有机酸对高岭石的溶解作用  104-110
      5.2.2.1 高岭石的溶解动力学  104
      5.2.2.2 有机酸浓度对高岭石溶解的影响  104
      5.2.2.3 不同有机酸对高岭石溶解的影响  104-105
      5.2.2.4 不同种类有机酸对高岭石溶解同步性的影响  105-106
      5.2.2.5 配体和质子对高岭石溶解的影响  106-110
参考文献  110-125
英文摘要  125-127

低分子量有机酸对高岭石溶解作用的研究

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