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InCl_3·4H_2O/离子液体催化多组分反应的研究

作 者: 邵鸿斌
导 师: 郭红云
学 校: 浙江工业大学
专 业: 工业催化
关键词: 一锅法 可循环使用 InCl3·4H2O 离子液体 Manncih反应
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
下 载: 15次
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内容摘要


绿色化学己成为当前化学研究的热点和前沿,它旨在从源头上减少或消除污染。传统化学反应及相关化学工业是当今世界严重污染的主要来源,污染的一部分来自于反应后的废催化剂和废水,比如邻苯二甲酸酐的酯化,传统催化剂硫酸对反应的转化率很好,但是在提纯的过程中需要碳酸钠和大量的水除去硫酸。这就产生了大量的废水。针对这样的污染,寻找绿色可循环的催化剂显得尤为重要。多组分反应是近年来快速发展起来的一种连续、简便、高效的合成方法和绿色合成途径,特别是实现快速、大量地合成具有结构多样性和复杂性的化合物,用于优化和筛选具有药理活性苗头的前导化合物,越来越引起了化学和药物学工作者的极大兴趣。逐渐成为有机合成化学的发展趋势之一。本论文主要研究了利用可循环使用的催化剂催化多组分反应合成Mannich碱衍生物。第一部分:用无毒的Lewis酸InCl3·4H2O作催化剂以水/乙醇为溶剂将醛,胺,酮三组分在室温下通过“一锅法”Mannich反应合成具有化工,医药,炸药等潜在价值的Mannich碱衍生物。此方法反应条件温和后处理简单。InCl3·4H2O/水/乙醇催化反应体系在没有进一步纯化干燥的前提下可以连续循环使用5五次并保持产率在80%以上。第二部分:以廉价绿色的离子液体[Hnmp]HSO4作催化剂在无溶剂下将β—萘酚,酰胺,醛三组分在120℃通过“一锅法”反应合成1—氨甲基—2—萘酚衍生物。反应结束后用乙醇和水把催化剂洗脱的同时将产物重结晶。过滤出产物,滤液可以重新作为催化剂在没有进一步纯化处理的情况下循环使用4次,且产率没有明显下降,是一种绿色环保的合成方法。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
第一章 绪论  10-37
  1.1 多组份反应及其发展历史  10-11
  1.2 重要的多组分反应  11-27
    1.2.1 利用活泼亚甲基的反应  11-19
    1.2.2 利用异腈的反应  19-23
    1.2.3 利用炔烃的反应  23-26
    1.2.4 其他类型的反应  26-27
  1.3 发现新的多组分反应的策略  27-30
  1.4 立题依据  30
  参考文献  30-37
第二章:InCl_3·4H_2O催化的Mannich反应  37-54
  2.1 Mannich 反应  37-39
  2.2 三氯化铟的应用  39-41
  2.3 研究设想  41-42
  2.4 实验部分  42-43
    2.4.1 实验主要试剂  42
    2.4.2 实验主要仪器  42
    2.4.3 操作步骤  42-43
  2.5 结果与讨论  43-47
    2.5.1 Lewis酸的筛选  43
    2.5.2 溶剂对反应的影响  43-44
    2.5.3 催化剂量对反应的影响  44
    2.5.4 温度对反应的影响  44-45
    2.5.5 InCl_3·4H_2O对反应的适应性  45-46
    2.5.6 催化体系的可循环性  46-47
  2.6 小结  47
  参考文献  47-50
  部分数据  50-54
第三章:离子液体催化Mannich型反应  54-82
  3.1 离子液体的历史,合成方法及性质  54-57
    3.1.1 离子液体的历史  54-55
    3.1.2 离子液体的种类  55-56
    3.1.3 离子液体的合成方法  56
    3.1.4 离子液体的性能  56-57
  3.2 功能化离子液体  57-59
    3.2.1 酸性功能化离子液体  57-58
    3.2.2 碱性功能化离子液体  58
    3.2.3 手性功能化离子液体  58
    3.2.4 催化剂载体的功能化离子液体  58-59
  3.3 Mannich型反应  59-60
  3.4 研究设想  60-61
  3.5 实验部分  61-62
    3.5.1 实验主要试剂  61
    3.5.2 实验主要仪器  61-62
    3.5.3 操作步骤  62
  3.6 结果与讨论  62-67
    3.6.1 离子液体的筛选  62-63
    3.6.2 离子液体的用量对反应的影响  63-64
    3.6.3 温度对反应的影响  64
    3.6.4 溶剂对反应的影响  64-65
    3.6.5 离子液体的普遍适用性  65-67
    3.6.6 离子液体的可循环性  67
  3.7 小结  67
  参考文献  67-72
  部分数据  72-82
第四章 结论与展望  82-83
致谢  83-84
攻读硕士期间发表论文情况  84-85
附录  85-125

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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