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低温微氧条件下PH_3和H_2S的净化处理研究

作　者: 师雁
导　师: 宁平
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 密闭电石炉尾气 过渡金属酞菁化合物 稀土氧化物 PH3 H2S 催化氧化净化
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


本文重点研究了过渡金属酞菁化合物催化剂和稀土氧化物催化剂催化氧化净化密闭电石炉尾气等工业尾气中的PH3、H2S单组分和混合组分气体的性能和机理。本文筛选了制备催化剂所用的载体吸附剂,以及催化剂制备的活性组分。在活性组分确定的前提下对催化剂净化脱除PH3、H2S单组分和混合组分气体做单因素考察实验,研究催化剂的净化性能。并借助N2-BET、SEM-EDS、XPS和XRD等表征测试方法分析探讨实验机理。实验研究选用AC4活性炭为实验用载体；过渡金属酞菁化合物催化剂活性物质筛选实验及表征分析测试结果表明Cu、Co和Ce阳离子均可作为低温微氧条件下净化脱除PH3气体的活性组分；而H2S的净化脱除实验结果显示：CoSPc/NaOH与Cu/CoSPc两种改性炭的净化能力相当。对比前期研究的Cu2+改性炭,Cu/CoSPc改性炭净化单一PH3达到吸附穿透点(C/Co=5%)的有效时间提高了4倍；CoSPc/NaOH改性炭净化单一H2S的有效时间提高了15倍。而Cu/CoSPc改性炭净化脱除PH3和H2S混合气体性能的实验研究表明：Cu/CoSPc改性炭在U形管反应器中,混合气体空速为1000h-1、反应温度为90℃、氧含量为1.5%的条件下对混合气体的净化脱除效果达到最好。XPS表征分析认为：Cu/CoSPc改性炭具有的氧化作用辅助于载体本身的吸附作用提高了改性炭对混合气体的净化脱除能力。稀土氧化物催化剂净化PH3的活性研究结果显示,用Ce(NO3)2溶液浸渍Cu/CoSPc改性炭的改性方法为制备净化PH3催化剂的优选方法。Ce/Cu-CoSPc改性炭以0.01mol/L为Ce3+浸渍液的最佳浓度；以60℃的反应温度、1.5%的氧含量为最佳反应条件。且对比Cu/CoSPc改性炭,Ce/Cu-CoSPc改性炭净化单一PH3达到吸附穿透点的有效时间提高了13倍。XPS表征分析认为稀土金属Ce的引入可以提高改性炭上有效活性组分Cu的负载；Ce/Cu-CoSPc改性炭新鲜样中Ce物种和Cu物种分别以Ce4+和Cu2+价态为主存在。在对PH3的净化脱除过程中,改性炭中的Cu物种是以Cu20作为活性组分参与反应的。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-8
第一章 绪论  8-12
  1.1 研究背景  8-9
  1.2 主要研究内容  9-12
第二章 文献综述  12-28
  2.1 密闭电石炉尾气的特点  12-13
  2.2 密闭电石炉尾气的净化技术  13-19
    2.2.1 密闭电石炉尾气的除尘技术  13-14
    2.2.2 密闭电石炉尾气的净化技术  14-19
  2.3 密闭电石炉尾气的利用  19-21
    2.3.1 利用现状  19-20
    2.3.2 合成化工产品  20-21
  2.4 课题研究基本理论  21-26
    2.4.1 吸附容量  21-22
    2.4.2 催化剂基本理论  22-23
    2.4.3 论文考察的载体和负载组分的基本性质  23-26
  2.5 研究创新点  26-27
  2.6 本章小结  27-28
第三章 实验装置、方法及分析  28-36
  3.1 催化剂的制备  28-29
    3.1.1 实验装置及药品  28
    3.1.2 制备方法的选择  28-29
    3.1.3 催化剂制备  29
  3.2 催化剂吸附穿透实验  29-32
    3.2.1 实验装置  30
    3.2.2 实验条件及流程  30-32
    3.2.3 实验方法  32
  3.3 催化剂表征分析  32-34
    3.3.1 N_2物理吸附表征州(N_2-BET)  32-33
    3.3.2 扫描电镜表征(SEM)和能量色散谱仪表征(EDS)  33-34
    3.3.3 X射线光电子能谱表征(XPS)  34
    3.3.4 X射线衍射表征(XRD)  34
  3.4 再生实验  34-35
    3.4.1 再生实验仪器及装置  35
    3.4.2 再生方法及流程  35
  3.5 本章小结  35-36
第四章 过渡金属酞菁化合物催化剂实验结果与分析  36-70
  4.1 PH_3的吸附穿透实验  36-51
    4.1.1 催化剂载体的筛选  36-37
    4.1.2 Cu/CoSPc改性活性炭的催化氧化净化实验  37-42
    4.1.3 Cu/CoSPc改性活性炭的表征测试分析  42-51
  4.2 H_2S的吸附穿透实验  51-64
    4.2.1 CoSPc/NaOH改性活性炭的催化氧化净化实验  51-56
    4.2.2 CoSPc/NaOH改性活性炭的表征测试分析  56-63
    4.2.3 Cu/CoSPc改性活性炭的催化氧化净化实验  63-64
  4.3 PH_3+H_2S混合气体的吸附穿透实验  64-68
    4.3.1 不同反应条件对Cu/CoSPc改性活性炭净化性能的影响  64-67
    4.3.2 Cu/CoSPc改性活性炭的表征测试分析  67-68
  4.4 本章小结  68-70
第五章 稀土氧化物催化剂实验结果与分析  70-85
  5.1 PH_3的吸附穿透实验  70-74
    5.1.1 稀土金属的不同负载方法的影响  70-71
    5.1.2 Ce~(3+)浓度的影响  71-72
    5.1.3 反应温度的影响  72-73
    5.1.4 氧含量的影响  73-74
  5.2 Ce/Cu-CoSPc改性炭的表征测试分析  74-82
    5.2.1 催化剂的N_2吸附-脱附等温线和孔径分布  74-75
    5.2.2 能量色散谱仪(EDS)和扫描电镜(SEM)表征  75-77
    5.2.3 X射线光电子能谱(XPS)测试分析  77-80
    5.2.4 X射衍射(XRD)测试分析  80-82
  5.3 Ce/Cu-CoSPc改性炭对PH_3+H_2S混合气体的净化实验  82-83
    5.3.1 Ce/Cu-CoSPc改性炭的吸附穿透实验  82-83
    5.3.2 Ce/Cu-CoSPc改性炭的再生  83
  5.4 本章小结  83-85
第六章 结论和建议  85-87
  6.1 结论  85-86
  6.2 后续研究展望及建议  86-87
致谢  87-88
参考文献  88-94
附录A 攻读硕士期间取得的成果  94-95
附录B 攻读硕士期间参与的科研项目  95

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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