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对苯二酚催化加氢反应的研究

作　者: 张丽
导　师: 王洪军
学　校: 长春工业大学
专　业: 应用化学
关键词: 对苯二酚 催化加氢 1，4-环己二醇 超临界CO2 反式-1，4-环己二醇
分类号: TQ243.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


1,4-环己二醇是重要的医药中间体和新材料单体；它是抗癌药、HMGCoA还原酶、GpⅡb/Ⅲa拮抗剂、肌醇磷酸酯抑制剂、琥珀酰磺胺噻唑、苯并三唑类药物的重要中间体；光谱纯的1,4-环己二醇还是合成新材料如：液晶材料、有机电材料、生物控制器标识物等关键原料之一。因此合成1,4-环己二醇具有非常重要的意义。以对苯二酚为原料,采用催化苯环加氢合成1,4-环己二醇的方法,目前存在反应时间长、催化剂容易失活等缺点,目前关于这方面的报道较少。本文考察了Pt/C、Pd/C、Ru/C、Rh/C和Raney Ni几种催化剂对对苯二酚加氢反应的催化活性,结果表明Ru/C催化剂的催化活性和对目的产物的选择性最好。制备了以Ru为催化活性组分,以活性碳、SiO2、Al-MCM-41、ZSM-5、MgO、TiO2为催化剂载体的负载型催化剂,结果表明在对苯二酚加氢反应中以活性碳为载体的Ru/C催化剂的催化活性和对目的产物的选择性最好。以Ru/C为催化剂,研究了对苯二酚加氢的反应条件如反应温度,氢气压力,反应溶剂,反应时间等对反应转化率和产物选择性的影响。反应的适宜条件为：反应物和催化剂的物质量比为367：1,温度为150℃、氢气压力5MPa,5mL乙醇溶剂,反应时间2h。在此适宜条件下,对苯二酚的转化率为98.8%,目的产物1,4-环己二醇的选择性为77.7%。研究了对苯二酚在超临界CO2中的加氢反应,考察了几种催化剂Pt/C、Pd/C、Ru/C和Rh/C对反应的影响,Ru/C为催化剂对该反应的活性和选择性最好,对苯二酚的转化率为94.7%,目的产物1,4-环己二醇的选择性为65.8%。以Ru/C为催化剂,考察了CO2压力、反应温度、H2压力、反应时间等对反应转化率和产物选择性的影响,探讨了反应条件对该反应的影响规律。研究了在反应体系中加入碱的种类如NaOH、KOH、(CH3)3COK、C2H5OK、(C2H5)3N和CH3COOK等、碱的用量、反应介质、反应温度、反应时间等对反应转化率和反式-1,4-环己二醇的选择性的影响。本文对对苯二酚催化加氢的反应路径进行了探讨分析,结果表明对苯二酚加氢可分为如下几步反应：(1)对苯二酚完全加氢直接生成1,4-环己二醇,1,4-环己二醇可以脱去一分子水,生成3-环己烯醇,该化合物为不稳定中间体,在该反应产物中没有检测到,因为其生成后在氢气气氛下能被快速加氢生成环己醇。(2)对苯二酚不完全加氢生成4-羟基环己酮,4-羟基环己酮可以脱去羟基生成环己酮。(3)4-羟基环己酮加氢继续生成1,4-环己二醇；(4)对苯二酚可以脱去羟基,生成苯酚。

全文目录


摘要  2-3
ABSTRACT  3-7
第一章 绪论  7-21
  1.1 催化加氢反应  7-12
  1.2 超临界CO_2  12-18
  1.3 对苯二酚催化加氢反应过程分析  18-19
  1.4 论文研究的目的和意义  19
  1.5 国内外有关研究现状  19-21
第二章 实验及分析方法  21-25
  2.1 实验原料  21-22
  2.2 实验仪器  22
  2.3 催化剂的制备与表征  22-23
    2.3.1 催化剂的制备  22-23
    2.3.2 催化剂的表征  23
  2.4 对苯二酚的加氢反应  23-24
  2.5 分析方法  24-25
第三章 结果与讨论  25-45
  3.1 1,4-环己二醇的制备  25-33
    3.1.1 几种催化剂的催化活性比较  25-26
    3.1.2 催化剂载体对反应的影响  26-27
    3.1.3 溶剂对反应的影响  27-28
    3.1.4 温度对反应的影响  28-29
    3.1.5 氢气压力对反应的影响  29-30
    3.1.6 反应时间曲线及反应路径的分析  30-32
    3.1.7 小结  32-33
  3.2 超临界CO_2中催化加氢的研究  33-38
    3.2.1 催化剂对反应的影响  33-34
    3.2.2 超临界CO_2压力对反应的影响  34
    3.2.3 温度对反应的影响  34-35
    3.2.4 氢气压力对反应的影响  35-36
    3.2.5 时间对反应的影响  36-37
    3.2.6 小结  37-38
  3.3 反式1,4-环己二醇的制备  38-44
    3.3.1 碱的种类对反应的影响  38-40
    3.3.2 碱的加入量对反应的影响  40-41
    3.3.3 反应介质对反应的影响  41
    3.3.4 反应温度对反应的影响  41-42
    3.3.5 反应时间对反应的影响  42-43
    3.3.6 小结  43-44
  3.4 对苯二酚加氢反应路径的探讨  44-45
第四章 结论  45-47
致谢  47-48
参考文献  48-54
攻读硕士学位期间研究成果  54-55

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 芳香族化合物的生产 > 酚、芳香醇及其衍生物 > 酚及其衍生物 > 苯系酚
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