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海泡石负载Fe~（3+）/Mn~（2+）非均相类Fenton试剂法及降解特性

作　者: 李婉晴
导　师: 费学宁
学　校: 天津城市建设学院
专　业: 环境工程
关键词: 非均相类Fenton 海泡石 Fe3+/Mn2+ 溴氨酸水溶液
分类号: X13
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本文将Fe³⁺/Mn²⁺负载到海泡石上,制备一种非均相类Fenton催化剂,用该催化剂处理溴氨酸水溶液,取得了较好的效果。从催化剂的制备方法选择、载体选择、制备条件、表征等方面进行了系统研究,同时将该催化剂应用于溴氨酸水溶液的降解研究,考察了海泡石负载Fe³⁺/Mn²⁺非均相类Fenton试剂法的降解特性。主要研究内容如下:（1）利用柠檬酸可以和金属离子在络合反应中形成螯合物,加强活性组分分散性和催化剂稳定性的特性,以溶胶-凝胶法为制备方法,海泡石为载体制备出具有较高催化活性的非均相类Fenton催化剂。通过单因素实验,确定海泡石负载Fe³⁺/Mn²⁺非均相类Fenton催化剂制备的最佳实验条件为:Fe³⁺、Mn²⁺和柠檬酸的摩尔比例为2:1:3,Fe³⁺和Mn²⁺摩尔浓度分别为0.050 mol/L和0.025 mol/L,前驱体pH值为8.0,450℃下焙烧3 h。将该催化剂应用于对30 mg/L溴氨酸水溶液的降解,30 min的色度去除率可达98.00 %以上。通过XRD谱图和SEM图可知,Fe和Mn分别以γ-Fe2O3和MnO形式存在于海泡石表面。（2）通过考察反应过程中活性组分的溶出率、催化剂的重复使用情况和无机阴离子对催化活性的影响,结果表明,该催化剂具有良好的稳定性。对30 mg/L溴氨酸水溶液色度的去除率大于单独Fe³⁺或Mn²⁺催化剂的色度去除率加和,说明Fe³⁺和Mn²⁺存在协同效应。（3）通过单因素实验,考察海泡石负载Fe³⁺/Mn²⁺非均相类Fenton试剂法的降解特性,最佳反应条件为:催化剂投加量为2.0 g/L,H2O2投加量为1.00 mL/L,反应时间为10 min,30 mg/L溴氨酸的色度去除率可达到98.37 %,反应速率较快。在pH值为3.0¹1.0范围内,均可取得良好的降解效果,拓宽了pH适用范围。对三种不同染料进行降解实验,均可获得较高的色度去除率,说明该方法应用于不同染料的降解具有一定广谱性。（4）以反应时间对非均相类Fenton体系的降解效果影响进行动力学分析,推断溴氨酸水溶液的降解符合表观一级动力学反应规律,建立了浓度与反应时间的动力学方程。

全文目录

中文摘要  4-5
ABSTRACT  5-10
第一章文献综述  10-31
  1.1 引言  10-11
  1.2 染料废水的研究现状  11-14
    1.2.1 染料废水的性质及特点  11-12
    1.2.2 染料废水处理方法研究现状  12-14
    1.2.3 染料废水处理技术热点问题  14
  1.3 高级氧化技术概述  14-19
    1.3.1 高级氧化技术概述  15
    1.3.2 ·OH 自由基的性质  15
    1.3.3 高级氧化技术分类  15-19
  1.4 均相Fenton 反应技术  19-24
    1.4.1 Fenton 反应概念的提出  19
    1.4.2 均相 Fenton 反应机理  19-21
    1.4.3 均相Fenton 反应的应用  21-24
  1.5 非均相Fenton 反应技术  24-29
    1.5.1 非均相Fenton 反应载体的选择  24-25
    1.5.2 非均相类Fenton 反应活性组分的选择  25-27
    1.5.3 非均相催化剂的制备方法  27-29
  1.6 本课题研究的意义、内容及创新点  29-31
    1.6.1 本课题立题意义  29
    1.6.2 本课题研究内容  29-30
    1.6.3 本课题的创新之处  30-31
第二章实验部分  31-37
  2.1 实验试剂与仪器  31-33
    2.1.1 实验试剂  31-32
    2.1.2 实验仪器  32-33
  2.2 非均相类Fenton 催化剂的制备  33
    2.2.1 载体的活化  33
    2.2.2 浸渍法催化剂的制备  33
    2.2.3 共沉淀法催化剂的制备  33
    2.2.4 溶胶-凝胶法催化剂的制备  33
  2.3 非均相类Fenton 催化剂的表征  33-34
    2.3.1 X 射线衍射（XRD）  33
    2.3.2 扫描电镜（SEM）  33-34
  2.4 非均相类Fenton 催化剂重复使用方法  34
  2.5 非均相类Fenton 试剂法降解溴氨酸水溶液  34
  2.6 分析测试方法  34-37
    2.6.1 色度去除率的测定  34-36
    2.6.2 TOC 去除率的计算方法  36
    2.6.3 UV-Vis 光谱测量  36-37
第三章非均相类Fenton 催化剂的制备及表征  37-49
  3.1 不同制备方法对非均相类Fenton 催化剂性能的影响  37-38
  3.2 不同载体的选择对非均相类Fenton 催化剂性能的影响  38-39
  3.3 海泡石负载Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类Fenton 催化剂制备的影响因素  39-46
    3.3.1 Fe~(3+)/Mn~(2+)浓度对溴氨酸降解效果的影响  39-40
    3.3.2 Fe~(3+)/Mn~(2+)摩尔比例对溴氨酸降解效果的影响  40-42
    3.3.3 Fe~(3+)/Mn~(2+)/柠檬酸摩尔比例对溴氨酸降解效果的影响  42-43
    3.3.4 前驱体pH 值对溴氨酸降解效果的影响  43-44
    3.3.5 焙烧温度对溴氨酸降解效果的影响  44-45
    3.3.6 焙烧时间对溴氨酸降解效果的影响  45-46
  3.4 海泡石负载Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类Fenton 催化剂的表征  46-48
  3.5 本章小结  48-49
第四章海泡石负载Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类Fenton 催化剂性能评价  49-55
  4.1 催化剂使用过程中金属离子溶出情况  49-50
  4.2 催化剂重复使用情况  50-51
  4.3 无机阴离子对色度去除率的影响  51-52
  4.4 Fe~(3+)和Mn~(2+)的协同效应研究  52-54
  4.5 本章小结  54-55
第五章海泡石负载Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类Fenton 试剂法的降解特性  55-63
  5.1 海泡石负载 Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类 Fenton 试剂法降解溴氨酸水溶液的影响因素  55-60
    5.1.1 催化剂投加量对溴氨酸降解效果的影响  55-56
    5.1.2 H_20_2 投加量对溴氨酸降解效果的影响  56-57
    5.1.3 溴氨酸初始pH 值对溴氨酸降解效果的影响  57-59
    5.1.4 溴氨酸初始浓度对降解效果的影响  59-60
    5.1.5 反应时间对溴氨酸降解效果的影响  60
  5.2 海泡石负载 Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类 Fenton 试剂法降解三种染料水溶液对比实验研究  60-62
  5.3 本章小结  62-63
第六章海泡石负载 Fe~(3+)/Mn~(2+)非均相类 Fenton 试剂法降解溴氨酸水溶液规律及反应动力学研究  63-69
  6.1 不同体系的影响  63-64
  6.2 非均相类Fenton 体系的UV-Vis 研究  64-65
  6.3 溴氨酸降解反应动力学研究  65-67
    6.3.1 动力学级数的确定  65-66
    6.3.2 动力学模型建立  66-67
  6.4 本章小结  67-69
第七章结论与展望  69-71
  7.1 结论  69-70
  7.2 展望  70-71
参考文献  71-76
发表论文和参加科研情况说明  76-77
致谢  77-78

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